我們利用顯微螢光光譜量測系統，觀察到多組單一量子點分子具 有相似的譜線特徵。藉由改變功率和偏振方向分析，觀察到某些譜線 具有細微結構分裂，可分辨出直接單激子和間接單激子及雙激子。透 過改變激發光的能量，也可進一步辨認出帶負電激子。
當溫度增加時，發現了直接單激子態和間接單激子態之間具有單 一方向的載子轉換。為了解釋載子轉換的現象，我們提出了速率方程 式模型來描述實驗結果，並且由不同量子點模擬後的參數，判斷出此 載子轉換是源自是熱活化的電洞穿隧效應，而並非是直接的穿隧偶合 或聲子協助的偶極-偶極 Förster 能量轉移機制，此效應可以在高溫時 控制電洞能階的耦合。
經過不同溫度的變功率螢光量測，發現高溫下譜線強度比值會隨 著激發功率而改變，因此我們可以得到此熱活化的電洞穿隧效應的輔 助證據，由時間解析光譜量測結果，得到激子態的半衰期不隨溫度改 變，代表著激子態佔據量子點分子的機率確實因為溫度的不同而有消 長。
附錄A
在本論文中考慮能量轉換的模型，是一個經過合理簡化的圖像，
原本的模型我們考慮了聲子的吸收及放射，並排除了電洞能階的直接 耦合穿隧，如附圖A-1。
X i
E A
Δ E
G 1 G 2
R 1 X1
R 2
γ 1 γ 2
X i
E A
Δ E
G 1 G 2
R 1 X1
R 2
γ 1 γ 2
附圖 A-1 更詳盡的模擬量子點分子間之能量的轉換速率方程式模型
因為能量轉換是由高能量譜線X1隨溫度增加轉換到低能量譜線 X2，若為X1和X2電洞能態的直接耦合，那由於聲子瓶頸效應在量子 點能階差為0.3-2meV時並不明顯的關係[25][26][27]，在低溫的情形下 X1會藉由聲子的釋放轉換到X2能態，而使得I1<I2，在實驗中只有電 洞能階差為0.3meV的QDM4表現出這種行為，其餘量子點分子在低溫 下均為I1>I2。也就是說，當兩個量子點間距大於4nm，電洞能階<1meV
39
中，因為不對稱造成的電洞能階的差距大於1meV，電洞的直接耦合 穿隧會被壓抑。由於不考慮電洞的直接耦合穿隧，推斷X1之上有一 個中間態Xi(intermediate state)。X1激子先透過吸收聲子而佔據此高能
量的中間態，吸收聲子的速率為 k T
在模型中，我們考慮熱活化的單一方向能量轉換。值得注意的是，因
41
了簡化我們的模型，所以先考慮 ⎟⎟
43
附錄C
在時間解析光譜中，由於脈衝光的功率密度很大，故雙激子態的 影響不能忽略，故我們嘗試用考慮雙激子態的速率方程式模型來模擬 實驗結果，如圖附C-1 所示。而模擬結果如附圖 C-2。
時間解析光譜直接反應了佔據量子點的激子態機率隨時間衰減 的情形，在模擬的情形中，低溫情況下的時間解析光譜表現的行為即 為兩個激子態原本的半衰期，但由於溫度的增加，而使得X1 激子態 會受到熱活化電洞穿隧效應的影響，X1 的電洞穿隧到另一個量子 點，成為X2 激子態，故機率分佈隨時間快速的變小，半衰期越來越 短，相反的，X2 由於得到 X1 轉換過來的激子，所以半衰期越來越 長，時間解析光譜中出現峰值的時間會向後移，但是當溫度高到一個 程度，X1 在很短的時間內便透過熱活化的電洞穿隧效應轉成 X2 激 子態，故在觀察 X2 激子態隨時間的衰減時，半衰期會跟低溫時相同 均表現出X2 原本的衰減，但達到峰值的時間會約略向後移。
模擬的情形不能反映我們的實驗結果，代表這個模型可能還不夠 完備。在模型中我們只考慮的基態 X1 和 X2 激子態，XX1 和 XX2 雙激子態這五個能階的影響，但是在脈衝的高功率密度下，還有很多 我們無法確認的譜線被激發出來，這些譜線都可能跟單激子態有其他 的交互作用而使得半衰期不會因為溫度的影響而被改變。
附圖 C-1 波長為 400nm 的脈衝雷射激發下，QDM1 的光激螢光譜線
indirect exciton(X2) direct exciton(X1) Time
附圖 C-2 直接和間接單激子態模擬出的時間解析光譜
45
參考文獻
[1] G. Burkard, and D. Loss, Phys. Rev. Lett 59, 2070 (1999).
[2] D. Loss and D. P. DiVincenzo, Phys. Rev. A 57, 120 (1998).
[3] G.Ortner, M. Bayer, Y. Lyanda-Geller, T. L. Reinecke, A. Kress, J. P. Reithmaier, and A. Forchel, Phys. Rev. Lett 94, 157401 (2005).
[4] G. Bester, J. Shumway, and A. Zunger, Phys. Rev. Lett. 93, 047401 (2004).
[5] M. Bayer, G. Ortner, O. Stern, A. Kuther, A. A. Gorbunov, Forchel, P. Hawrylak, S. Fafard, K. Hinzer, T. L. Reinecke, S. N. Walck, J. P. Reithmaier, F. Klopf, and F. Schäfer, Phys. Rev. B 65, 195315 (2002).
[6] R.Seguin, A. Schliwa, S. Rodt, K. Pötschke, U. W. Pohl, and D. Bimberg, Phys.
Rev. Lett 95, 257402 (2005).
[7] A. Högele, S. Seidl, M. Kroner, K. Karrai, R. J. Warburton, D. Gerardot, and P.
M. Petroff, Phys. Rev. Lett. 93, 217401 (2004).
[8] W.-H. Chang, H.-S. Chang, W.-Y. Chen, T. M. Hsu, T.-P. Hsieh, J.-I. Chyi, and N.-T. Yeh, Phys. Rev. B 72, 233302 (2005).
[9] G. Burkard, G. Seelig, and D. Loss, Phys. Rev. B 62, 2581 (2000), F. Troiani, U.
Hohenester, and E. Molinari, Phys.Rev. B 65, 161301 (2002).
[10] M. Bayer, P. Hawrylak, K. Hinzer, S. Fafard, M. Korkusinski, Z. R. Wasilewski, O. Stern and A. Forchel1, Science 291, 451 (2001)
[11] G. Ortner, I. Yugova,G. Baldassarri Höger von Högersthal,Larionov, H. Kurtze, D. R. Yakovlev, and M. Bayer, Phys. Rev. B 71, 125335 (2005).
[12] E. A. Stinaff, M. Scheibner, A. S. Bracker, I. V. Ponomarev, V. L. Korenev, M.
E. Ware, M. F. Doty, T. L. Reinecke, and Gammon1, Science 311, 636 (2006).
[13] G. Bester, A. Zunger, and J. Shumway, Phys Rev. B 71, 075325 (2005).
[14] A. O. Govorov, Phys. Rev. B 71, 155323 (2005).
[15] B. D. Gerardot, S. Strauf, M. J. A. de Dood, A. M. Bychkov, Badolato, K.
Hennessy, E. L. Hu, D.Bouwmeester, and P. M. Petroff, Phys. Rev. Lett. 95, 137403 (2005).
[16] A. O. Govorov , Phys. Rev. B 68, 075315 (2003).
[17] A. Tackeuchi, T. Kuroda, K. Mase, Y. Nakata, and N.Yokoyama, Phys. Rev. B 62, 1568 (2000).
[18] Yu. I. Mazur, Zh. M. Wang, G. G. Tarasov, G.J. Salamo, J. W. Tomm, V.
Talalaev, and H. Kissel, Phys. Rev. B 71, 235313 (2005).
[19] M. Reischle, G. J. Beirne, R. Robach, M. Jetter, H.Schweizer, and P. Michler, Phys. Rev. B 76, 085338 (2007).
[20] Y. Toda, O. Moriwaki, M. Nishioka, and Y. Arakawa, Phys. Rev. Lett 82, 4114 (1999).
[21] P. Borri,W. Langbein, U.Woggon, M. Schwab, and M. Bayer, Phys. Rev. Lett.
91, 267401 (2003).
[22] J.-Y. Marzin, M. N. Charasse, B. Sermage, Phys. Rev. B 31, 8298 (1985).
[23] B. Jogai, Appl. Phys. Lett. 59, 1329 (1991).
[24] J.-P. Reithmaier, R. Höger, H. Riechert, A. Heberle, G. Abstreiter, and G.
Weimann, Appl. Phys. Lett. 56, 536 (1990).
[25] R. Heitz, A. Kalburge, Q. Xie, M. Grundmann, P. Chen, Hoffmann, A.
Madhukar, and D. Bimberg, Phys. Rev. B 57, 9050 (1998).
[26] G. Ortner, R. Oulton, H. Kurtze, M. Schwab, D. R.Yakovlev, M. Bayer, S.
Fafard, Z. Wasilewski, and P. Hawrylak, Phys. Rev. B 72, 165353 (2005).
[27] T. Nakaoka, E. C. Clark, H. J. Krenner, M. Sabathil, M. Bichler, Y. Arakawa, G.
Abstreiter, and J. J. Finley, Phys. Rev. B 74, 121305 (2006).