變溫變功率螢光光譜量測及時間解析光譜量測

為了進一步觀察量子點間熱活化的電洞穿隧效應對量子點耦合 的影響，我們對樣品作變溫變功率螢光光譜量測，實驗結果如圖 3.3-1。

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P

X1 P

X2 P

X1 P

X2 P

P

X1 P

X2 P

X1 P

X2 P

圖 3.3-1 三個不同的溫度下，直接和間接單激子態光強度對變激發功率分別取 對數後的圖形

觀察直接和間接單激子態在三個溫度的光強度對變激發功率的作 圖，可以發現在低溫的譜圖中，直接單激子態 X1 和間接單激子態 X2 具有相同的飽和功率，在 8K 的時候大約是 2μW。而隨溫度的增 加，X1 和 X2 的飽和功率也跟著上升，在 18K 的時候大約是 6μW左 右，這是因為溫度升高使得激子態的非輻射複合的速率增加，需要更 大的功率激發出更多的電子電洞對才能讓量子點達到飽和功率。但值 得注意的是，在高溫時 X2 跟 X1 的飽和功率並不相同，於是我們用 X2/X1 對激發功率來作圖以更清楚的觀察這個現象，如圖 3.3-2。

圖 3.3-2 三個不同溫度下，X2 和 X1 的光強度比值 I2/I1對激發功率取對數繪圖

在低溫的情形下，兩個激子態的光強度比值隨激發功率的增加並 不會改變，但隨著溫度升高，在低功率激發條件下，激子態受熱活化 的電洞穿隧效應而使得 X2/X1 的比值變大，但這個值卻會隨著激發 功率的增加而減少。在 18K，我們甚至看到了隨激發功率的增加 X1 和 X2 強度互換的情形。這是因為在高溫時，X1 激子受熱活化的電 洞穿隧效應而成為 X2 激子，相較於低溫的情形 X2 有兩種產生的途 徑，同樣的激發功率下會有較大的產生機率，可以推斷 X2 會比 X1 還要早形成雙激子態而達到飽和功率，X2 接近飽和時 X1 經穿隧效 應轉換成X2 的機率就會降低，於是在高激發強度的 X2/X1 會接近低

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溫的情況，故從這個實驗可以更進一步確定 X1 和 X2 之間確實存在 熱活化的電洞穿隧效應。這部分理論模型的擬合可以參考附錄B。

熱活化的電洞穿隧效應屬於載子的動態行為，為了進一步描述溫 度增加時 X1 和 X2 機率的分布隨時間變化的情形，我們對樣品做了 時間解析光譜量測。因為時間解析光譜的量測需要使用脈衝雷射，所 以我們這時候改用脈衝半寬約為120fs 的 Ti-Sapphire 脈衝雷射做激發 光源，為了達到大於砷化鎵能帶間隙的激發能量，我們將波長為 800nm 雷射，倍頻後為 400nm 波長的倍頻光作激發光源。實驗結果 如圖3.3-3。

圖 3.3-3(a)是用脈衝雷射激發下，QDM1 不同溫度的光激螢光譜 線。我們發現到在增溫的過程中，X1 相對於 X2 的光強度比值跟使 用連續光的He-Ne 雷射做激發時不一樣，強度相等時的溫度點在 7K 左右，但依然存在著譜線之間的消長，也就是說它們同樣表現出熱活 化的電洞穿隧效應。在脈衝光的激發下，短時間內激發的功率密度很 大，以及量子點內部的各激子態的機率分布是處於隨時間變化的非穩 態，而使得同一個溫度下，連續光和脈衝光激發的 X1 和 X2 相對強 度跟用連續光激發時不同。圖 3.3-3(b)是不同溫度下， X1 和 X2 這 兩條譜線的時間解析光譜。我們發現到，X1 和 X2 都表現出約 1ns 的半衰期(decay time)，且半衰期並不隨溫度的變化而改變。由於時間

解析光譜直接反映了激子態佔據量子點的機率分佈隨時間變化的情 形，變溫過程中半衰期不變而光強度改變，這代表著激子態佔據量子 點分子的機率確實因為溫度的不同而有消長。但從現有的模型中我們 無法擬合出一樣的結果(附錄 C)，代表模型仍然有更進一步修正的空 間。

X2 X1

(b) (a)

圖 3.3-3 (a)在脈衝雷射激發下，隨溫度變化的光激螢光光譜(b)直接和間接單激 子態的時間解析光譜

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