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第四章 實驗結果與討論

4.1 量子點與量子環之螢光光譜

4.1.1 量子點到量子環發光藍移

從量子點到量子環的形成過程,對應到光譜的發光能量也會有所偏移。圖 4-1 是樣 品 LM4683 (QDs)、LM4593 (QVs)、LM4729 (QVs)以及 LM4691 (QRs)之光激發螢光光 譜,以及四片樣品 1×1 m2的 AFM 表面形貌圖。量測系統為 3.2.2 節介紹的光激發螢 光光譜(PL)量測系統,量測溫度為 13 K,雷射光激發功率 10 mW,激發密度約為 100 W/cm2。根據光激發螢光光譜的結果,當量子點演變至量子環,基態(ground state,GS) 發光的能量會越來越高,從量子點到量子環基態的發光能量分別為 1.099 eV、1.149 eV、

1.171 eV 以及 1.222 eV。然而,從量子點到量子環的形成過程中,結構中的高度會漸漸 變低,而寬度也就是直徑會漸漸變大,表 4-1 為量子點形成至量子環的尺寸變化。一般 而言,高度較小因為量子侷限效應其發光的能量會較高,所以,從量子點演變至量子環 的過程發光的光譜會發生藍移的現象。從量子點到量子環的形成會使得發光藍移也可從 另一角度去解釋,就是退火(annealing)的步驟,從量子點演變到量子環必須經過一道退 火的步驟才能形成環狀結構,而 LM4593(QVs)、LM4729(QVs)以及 LM4691(QRs)是有

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經過退火的樣品,由於退火的時間不同會使得量子結構有所不同,當退火時間越長,環 狀結構半徑會越大,且中央凹陷的地方會越深,形貌會越像環狀。因為退火的時間越長,

會使得銦原子與鎵原子混合越嚴重,造成鎵的含量越高。而砷化銦在低溫下的能隙(band gap, )大約 0.417 eV,砷化鎵的能隙大約 1.519 eV [30],以在砷化銦鎵的材料中,鎵的 比例較高時會有較大的能隙,而造成發光能量較高。所以從量子點到量子環的形成過程,

發光能量會藍移。

圖 4-1 在 13 K,激發功率 10 mW 下,量子點到量子環形成過程之光激發螢光光譜 1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 1.35 1.40

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2

PL with normalized G. S. intensity

Energy (eV)

LM 4683 (QDs) LM 4593 (QVs) LM 4729 (QVs) LM 4691 (QRs) QDs QVs QVs QRs

13 K

LM4683(QDs) LM4593(QVs) LM4729(QVs) LM4691(QRs)

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LM4683(QDs) LM4593(QVs) LM4729(QVs) LM4691(QRs)

Base Width 40 nm 50 nm 55 nm 60 nm

Height 14 nm 2 nm 1.7 nm 1 nm

Hole Depth 0.8 nm 2 nm 1.5 nm

Density 2×1010 cm-2 2×1010 cm-2 2×1010 cm-2 2×1010 cm-2 表 4-1 量子點形成至量子環之量子結構尺寸

另外,在量子結構中直徑較大者,其能階間之能量差會較小。圖 4-2(a)為量子點到 量子環的形成過程之光激發螢光光譜,量測溫度為 13 K,激發功率為 50 mW,激發密 度約為 500 W/cm2,在高激發功率下可以看到光譜中明顯的兩個峰值,分別是載子在基 態與第一激發態的躍遷,另外還有較小的峰值為載子在第二激發態的躍遷。隨著量子點 到量子環的形成過程,載子在量子結構中發光的能量會藍移,另外,基態與第一激發態 之能量差以及第一激發態(1st excited state,ES1)與第二激發態(2nd excited state,ES2)之能 量差會變小。圖 4-2(b)是將三種不同的量子結構其能階間之能量差的變化趨勢。就量子 點而言,其基態與第一激發態的能量差約為 70.4 meV,而在演進到量子環的過程中,能 量差會縮小至 61.2 meV 然後再到 55.9 meV,此外,量子點之第一激發態與第二激發態 的能量差為 61.2 meV,在演變至量子環的過程中,能量差也會縮小到 50.9 meV,再減 小到 39.3 meV。從量子點演變至量子環的過程中,因為退火時銦原子會向外擴散而導致 量子結構中的高度變小且直徑變大,所以從螢光光譜中可以看到載子在量子結構中的發 光能量會藍移,且能階間之能量差會變小。

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(a) (b)

圖 4-2 在 13 K,激發功率 50 mW 下,量子點演變至量子環之 (a)光激發螢光光譜 (b)能階間之能量差

一般量子結構的大小是呈高斯分佈,所以其對應的發光光譜也是呈高斯分佈,而光 譜峰值的半高寬(full width at half maximum, FWHM)可以代表樣品之量子結構尺寸的均 勻性,半高寬越窄,表示量子結構大小越一致。如圖 4-3 是 LM5148(QDs)量子點及 LM5149(QRs)量子環的光激發螢光光譜圖,量測系統為 3.2.3 節介紹的磁場光激發螢光 光譜(Magneto-photoluminescence)量測系統,量測溫度為 1.4 K,雷射光激發功率 2 mW,

激發密度約為 0.05 W/cm2。光激發螢光光譜中,量子點在基態峰值的半高寬大約為 40 70.4 meV 61.2 meV

QDs

61.2 meV 50.9 meV

Intensity (arb. units)

55.9 meV 39.3 meV

QDs QVs QRs

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1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 1.35 1.40 0.0

0.95 1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 1.35 0

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