行政院國家科學委員會補助專題研究計畫
□ 成 果 報 告
□期中進度報告
薄膜熱傳導性質量測及其應用之研究（
1/2）
計畫類別：█ 個別型計畫 □ 整合型計畫
計畫編號：NSC98－2221－E－009－037－
MY2
執行期間：98 年 08 月 01 日至 100 年 07 月 31 日
計畫主持人：謝宗雍
共同主持人：
計畫參與人員：
黃郁仁、黃胤諴
成果報告類型(依經費核定清單規定繳交)：█精簡報告 □完整報告
本成果報告包括以下應繳交之附件：
□赴國外出差或研習心得報告一份
□赴大陸地區出差或研習心得報告一份
█出席國際學術會議心得報告及發表之論文各一份
□國際合作研究計畫國外研究報告書一份
處理方式：除產學合作研究計畫、提升產業技術及人才培育研究計畫、列
管計畫及下列情形者外，得立即公開查詢
█涉及專利或其他智慧財產權，□一年█二年後可公開查詢
執行單位：國立交通大學 材料科學與工程學
系
中 華 民 國
99 年 05 月 29 日
一、 中文摘要 本年度計劃內容是以 3ω 法建立薄膜熱傳導係數量測設備，主要搭配鎖相放大器（Lock-in Amplifier）、訊號消去盒（Cancelled Box）、電腦監控程式（LabVIEW）、以及相關設備。利 用自組 3ω 熱傳導係數量測設備，實際對氧化矽（SiO2）薄膜進行量測，藉此驗證量測設備 的 可 靠 度 。 實 驗 得 到 以 電 漿 輔 助 化 學 氣 相 沉 積 之 二 氧 化 矽 薄 膜 熱 傳 導 係 數 值 為 0.85W/m-°K，結果顯示實驗值與文獻值 0.90 W/m-°K 相當接近，因此證明此量測設備之可行 性。同時，為了解決一般 3ω 法無法量測易發生相變化合金材料的盲點，我們以物理性沉積 （Physical Vapor Deposition，PVD）之硫化鋅-二氧化矽（ZnS-SiO2）薄膜來取代在 3ω 法常 使用之電漿輔化學氣相沉積（Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition，PECVD）二氧化
矽薄膜來做為量測相變化合金時的夾層絕緣材料，並證明了ZnS-SiO2應用在 3ω 法的可行性。
關鍵詞：熱傳導係數、微奈米尺度、相變化材料。
Abstract：The main research item in this year is to establish a thin film thermal conductivity measurement system by using 3ω method which includes a lock-in amplifier, a cancelled box, program controlled software and other accessories. To verify the reliability of the self-assembly system, the thermal conductivity of silicon dioxide (SiO2) films deposited by PECVD were first measured. The result shows that the thermal conductivity of SiO2 film is 0.84 W/m-°K which is very close to the literature value, 0.90W/m-°K. Besides, 3ω method is difficult to measure the phase-change materials whose phase-change temperature below 300°C. The major reason is that the process temperature of PECVD SiO2 process is often over 300°C. To overcome this difficulty, the ZnS-SiO2 film deposited by PVD method was adopted to replace SiO2 as the capping layer and its feasibility was verified by subsequent measurement.
Keyword: thermal conductivity, micro- and nano-scale, phase-change materials.
二、 緣由與目的 目前半導體製程均以微奈米尺度的薄膜為主，而其驅動方式大多以通入電性訊號進來達 到作動的目的，因此不論是靜態元件，或是動態的轉換器在作用的過程中，都會伴隨著廢熱 的產生，因此熱管理（Thermal Management）是目前在半導體尺寸微縮時所面臨的問題之一 [1]。如何將元件於運作過程中所產生的熱移除或隔絕，以避免元件因為操作溫度造成結構破 壞或是影響原本預期的效能，並因此增加元件的壽命，是目前極欲解決的方向。一般而言， 熱的傳遞主要藉由三種機制，分別為熱傳導（Heat Conduction）、熱對流（Heat Convection） 以及熱幅射（Heat Radiation）。目前半導體製程技術所製作出來的固態元件，所產生的熱量 大部分都是以熱傳導機制為主。因此薄膜熱傳導係數對於微結構而言，為一非常重要的熱物 理參數。在微奈米尺度薄膜的熱物理性質已經有別於塊材，其主要有兩個原因，第一在薄膜 厚度下降至微奈米尺度時，熱的傳遞載子（Carrier）—聲子（Phonon）與自由電子（Free Electron）之散射效應增強[2-3]，第二薄膜邊界效應（Thermal Boundary Effect）所產生的影 響，也因為薄膜厚度大幅減少而增加，這些原因都將使的薄膜的熱傳導係數降低[4-6]。
而 3ω 熱傳導係數量測法的優點在於膜厚量測範圍較大（約 0.1~1 μm），且由熱幅射所
因此，本期計劃主要是依據3ω 方法建立薄膜熱傳導係數的量測系統與方法。 三、3ω 熱傳導係數量測系統組裝 本計劃自組之3ω 量測系統如圖一所示，其由鎖相放大器、電腦監控系統、消去盒以及 待測試片等四大部份所組成。本系統中消去盒最主要的目的是要在低雜訊的環境下擷取電壓 源的3ω 訊號，其動原理將在以下面內容做一簡述。圖一可見由鎖相放大器輸出交流的電壓 源，當電壓通過外加電阻（Ra），與待測試片上的電路圖形時，由於電路圖形本身電阻值的 關係，當電流輸入時，輸入的功率會轉換成焦耳熱（Joule Heat），使得電路圖形發出熱源， 此時電路圖形又被當作溫度計使用。在此 Ra 主要目的要當做參考用，因此要選擇電阻溫度
係數（Temperature Coefficient of Electrical Resistance，TCR）值較低的外加電阻，以避免外 界溫度變化造成訊號漂移而影響到量測結果。由整個消去盒迴路來看，當鎖相放大器輸入頻
率為ω 振盪的交流電壓時，外加電阻只有隨著 ω 振盪的電壓值會遠大於 3ω 振盪的電壓值。
簡言之，消去盒主要功能在於抵消兩個輸入訊號中的ω 電壓，刪除後只剩下 3ω 訊號存於鎖
相放大器，接著透過資料擷取卡，擷取鎖相放大器中之3ω 電壓值至電腦中記錄運算。
消去盒內部元件包含的包含差動放大器（Differential Amplifier，AD524）、數位轉類比的
轉換器（Digital to Analog Converter，AD7541）、運算放大器（Operational Amplifier，OP27）、 以及必要的電容和電阻所構成。我們將外加電阻以及加熱線的訊號，分別接到差動放大器 上，LabVIEW 透過電腦中訊號擷取卡（NI PCI6503）經由 CB50 接線盒，藉由 AD7541 搭配 OP27 對輸出的電壓值進行調校，此動作最主要的目的是要讓加熱線端點所量取的電壓值等 於鎖相放大器輸出的電壓值，進一步方便消除兩固角頻率為ω 的電壓。圖二所示為消去盒內 部的電路圖。以麵包板的方式建立整個電路部份，將±12V 以及接地與外加的直流電源供應 器相連接，目的就是要提供IC 在運作中所需要的電壓。AD7541 的第四支到第十五支接腳， 透過CB50 介面與 LabVIEW 系統相連結，以便進行輸出值的調整。此外當有 Channel A 以及 Channel B 兩個輸出端點藉由 BNC 傳輸線與鎖相放大器相連接，來進行訊號的處理步驟。#1、 #2 接腳連接到外加電阻的兩端當作參考用，擷取 ω 訊號；#3、#4 接腳則連接到加熱線的兩 端擷取同時包含ω 以及 3ω 的訊號（如圖三所示）。參照各個 IC 的使用手冊，並且將相關連 線使用單芯線連接後即完成消去盒。 其 餘 的 組 成 設 備 分 別 為 鎖 相 放 大 器 以 及 電 腦 監 控 系 統 。 鎖 相 放 大 器 （Stanford Research，SR 850）主要功能是將某 3ω 的微小交流電壓 V3ω即時擷取出來。在電腦程控系統
方面，本計劃中選用是美商國家儀器（National Instrument）的 LabVIEW 7.1。LabVIEW 透
過PCI6510 經 CB50 介面傳遞訊號調整消去盒中 AD7541 輸出值，將調整過後的電壓值輸入
至鎖相放大器的Channel A（ω），被代表加熱線兩端跨壓的 Channel B 輸入電壓值（ω+3ω）
扣除後，即可得到我們所需要的值，亦即加熱線兩端之3ω 電壓。
四、實驗驗證
在進行量測時，我們發現在一般3ω 量測方法經常採用 SiO2/待測物/SiO2的疊層結構（如
圖四 XRD 繞圖中左上角插圖所示）無法量測所有種類的待測物在初鍍狀態的熱傳導係數。
相變化的材料而言，在量測其初鍍膜態的熱傳係數具有相當大的影響。為解決此製程上的問
題，我們利用之前實驗室在光儲存媒體上常使用的PVD 介電層材料 ZnS-SiO2來取代SiO2。
為了驗證 ZnS-SiO2取代 SiO2的可行性，實驗中特別選定在相變化記憶體中常被使用的記錄
層材料 Ge2Sb2Te5（GST）來當待測物。而取用 GST 主要是因為在 150 至 170°C 之間 GST 就會產生相變化。接著以 X 光繞射（X-ray Diffraction，XRD）來觀察 ZnS-SiO2/GST/ZnS-SiO2
試片在初鍍膜與經過退火後GST 微結構變化。圖四為 ZnS-SiO2/GST/ZnS-SiO2之XRD 繞射 圖，圖中顯示在初鍍膜時整個試片均呈非晶態結構，即代表在製作 ZnS-SiO2 夾層時沒有造 成材料的相變化，而在經300°C 退火後 GST 才出現面心立方（FCC）及六方最密堆積（HCP） 共存的結構。此外，我們也利用四點探針量測 ZnS-SiO2 薄膜的導電性，經測試為絕緣的狀 態。 在設備初步建置後，接著必須驗證建立的3ω 薄膜熱傳導係數量測系統是否具備可靠度 與再現性，以及所量測出來的值是否可以合理。計劃初期針對文獻上所量測出來的薄膜熱傳 導係數來驗證基準。其樣品備置條件為在矽晶圓上以PECVD 沉積 100 nm 厚度為的 SiO2薄 膜實際進行量測。圖五為使用所建立的3ω 量測系統對於 SiO2薄膜試樣進行量測所得到的平 均熱傳導係數。SiO2薄膜實驗的量測結果為0.85 W/m-°K，與文獻報導的 0.9 W/m-°K[9]相當 接近，因此確認本計劃已成功建立一具有穩定功能的3ω 量測系統，足供後續研究之用。 五、計畫成果自評 本年度已完成3ω 薄膜熱傳導係數量測系統之軟、硬體組裝，目前已進入實際量測及改 善擷取訊號穩定度階段。除了相變化薄膜熱傳導係數量測外，界面熱阻現象亦是我們另一個 觀察的重點。在計劃執行過程我們嚐試以鍶（Ce）摻雜 GST 來改變晶粒大小驗證在相同材 料中不同晶粒大小間之晶界熱阻。而在初期以鍶（Ce）摻雜 GST 的電性實驗研究成果已投 稿參加2010 MRS Spring Meeting Symposia，同時也在 Applied Physics Letter 審閱中。並冀望
經由第一年建置3ω 熱傳量測系統能提供下一年度進行更深入研究討論。
六、參考文獻
[1]Ali Shakouri, “Nanotechnology, Current Status and Future Prospects”, 19th Auunal Semi-Therm Conference, San Jose, CA (2003),
[2] A. Majumdar, Journal of Heat Transfer, 115, 7 (1993).
[3] C. L. Tien and G. Chen, Journal of Heat Transfer, 116, 799 (1994). [4] W. A. Little, Can, J. Phys., 37, 334 (1959).
[5] E. T. Swartz, and R. O. Pohl, Reviews of Modern Physics, 61, 605 (1989). [6] M. I. Flik, Journal of Heat Transfer, 112, 872 (1990).
[7] D. G. Cahill, Rev. Sci. Instrum., 61, 802 (1990).
[8] N. O. Birge and S. R. Nagel, Rev. Sci. Instrum., 58, 1464 (1987).
圖一、3ω 量測系統裝置（a）架構概略圖（b）實際配置圖。
圖二、消去盒電路圖。
圖三、待測樣品電路圖。 Si Substrate
Metal film (Heater/Thermometer)
#1 (+I)
#2 (-I)
#3 (+V)
#4 (-V)
Dielectric film (ZnS-SiO2 or SiO2)
Phase-change film Dielectric film (ZnS-SiO2 or SiO2)
(a) (b) SR 850 Computer & LabVIEW Cancelled box Probe station Channel B Channel A
圖四、初鍍膜和經300oC/30 分鐘退火 GST 試片之 XRD 繞射圖。 0 2000 4000 6000 8000 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4 1.6 Thermal conductivity (W/m-k) Frequency (Hz) PECVD SiO2 Thickness:100 nm 圖五、100 nm 厚之 PECVD SiO2熱傳係數對頻率關係圖。
