國立交通大學
電子物理學系
碩 士 論 文
自組式量子點在史塔克效應下的光學異向性
Stark effects in optical anisotropies of self-assembled quantum
dots
研 究 生：張語宸
指導教授：鄭舜仁 教授
自組式量子點在史塔克效應下的光學異向性
Stark effects in optical anisotropies of self-assembled quantum
dots
研 究 生：張語宸 Student：Yu-Chen Chang
指導教授：鄭舜仁 教授 Advisor：Shun-Jen Cheng
國 立 交 通 大 學
電子物理研究所
碩 士 論 文
A ThesisSubmitted to Department of Electrophysics College of Science
National Chiao Tung University in partial Fulfillment of the Requirements
for the Degree of Master
in Electrophysics
2011
HsinChu, Taiwan, Republic of China
自組式量子點在史塔克效應下的光學異向性
學生：張語宸指導教授：鄭舜仁 博士
國立交通大學電子物理研究所碩士班
摘要
在本論文中使用kp六能帶理論計算InAs/GaAs 自組式量子點在外加電場下的電子結構 與光學性質。首先使用有限差分法計算量子盒、金字塔與截角金字塔形狀量子點內單一 粒子(導電帶的電子與價電帶的電洞)的電子結構。而量子點內外的應變分布則使用有限 元素法Comsol multiphysics® 。費米黃金定律與電子結構的計算可得到量子點中激子所產 生的光子偏振。應變的計算發現垂直方向的應變主導重電洞侷限位能，平行方向的應變 則主導輕電洞侷限位能的變化。比較量子盒與截角金字塔的形狀發現金字塔狹窄的上半 部區域為較大的體應變分布(較小的雙軸應變分布)，導致截角金字塔尖端效應越強則輕 重電洞耦合越強。所以較高的截角金字塔量子點，輕電洞成分較多，則導致偏振越大。 此外，外加電場於量子點的成長方向導致基態的輕電洞成分改變。研究結果發現，在較 高的量子點外加電場200 KeV/cm，史塔克效應大約增加偏振5%。Stark effects in optical anisotropies of self-assembled quantum
dots
Student：Yu-Chen Chang Advisor：Shun-Jen Cheng
Department of Electrophysics
National Chiao Tung University
ABSTRACT
This thesis theoretically investigates the electronic structures and optical properties of InAs/GaAs self-assembled quantum dots under external electric fields by using six-band Luttinger-Kohn kp theory. First, the single-particle (conduction electron or valence hole)
spectra of box, pyramid, and truncated-pyramid shaped quantum dots are calculated by using finite difference method. The strain distributions in and out of dots are computed by using finite element software package Comsol multiphysics® . Based on the single particle spectra, optical polarization degree of the ground states of an exciton photo-generated in a quantum dot is calculated by using Fermi’s golden rule. The strain calculations show that the effective confining potential for heavy-hole in a strained dot is governed by out-of-plane strain while the one for light-hole by in-plane strain. The theoretical results show that, compared with box and truncated-pyramid shaped dots, heavy- and light-hole coupling is significantly increased in a pyramid-shaped dot because of larger hydrostatic strain (smaller bi-axial strain) in the narrow upper region of the nano-pyramid. With more light-hole component, larger optical polarization degree is observed for high pyramid-shped dots. Furthermore, the light-hole component in a hole ground state can be significantly changed by applying an external
electric field along the growth-axis. As a result, it is found that the stark effect could increases the polarization degree of a high pyramid dot by 5% by applying an electric field up to 200 KeV/cm.
致謝
感謝鄭舜仁老師兩年來的細心指導，使我在固態物理的領域有更深入的了解，以及 追求物理世界研究的態度。感謝口試委員周武清老師、張文豪老師與林炯源老師提出的 寶貴意見。 感謝我家庭中的父母親與弟弟的支持，家人的支持讓我無後顧之憂的完成學業。以 及婉靈在我碩士兩年生活的耐心陪伴與支持，也感謝研究室博士班學長盧書楷與廖禹淮 對我論文研究的建議與指導，使我在課業與生活上得到許多幫助。感謝陳彥廷學長、陳 勇達學長、趙虔震學長、徐燁學長、許克銘學長與尤文廷學長的帶領，使我在碩士研究 上獲益良多。感謝同屆的智豪、建智與丞偉工作上的討論與幫助；力瑋、以理與書瑜在 課業上的討論。也要感謝學弟妹，智瑋、書睿、佩儀與家祥平常生活上的陪伴，使我的 碩士生活多采多姿。感謝我的室友昆毅、國榮與小魚在宿舍生活的陪伴，以及清大交大 與高中的同學讓我在新竹能有生活上的幫助。感謝大學的學長文宗使我踏入物理的領域， 大學同學中南與彥彬在研究所考試的討論與陪伴，師大機電系壘與交大電物系棒的學長 與學弟在我課業之餘能有運動的環境，最後感謝所有的朋友與曾經幫助我的人，祝福你 們一帆風順。目錄 摘要 ... i 致謝 ... iii 表目錄 ... v 圖目錄 ... vi 第一章 、導論 ... 1 1.1 簡介 ... 1 1.2 研究動機 ... 1 1.3 章節概要 ... 4 第二章 、自組式量子點的電子結構 ... 5 2.1、量子點中電子與電洞的電子結構 ... 5 2.2、量子點偏振光譜 ... 7 第三章 、量子點的電子結構與光學異相性 ... 17 3.1、輕重電洞與偏振的關係 ... 17 3.2、應變效應對輕重電洞能量的影響 ... 24 3.3、輕重電洞耦合與光學異向性 ... 35 第四章 、結果與討論 ... 46 4.1、量子點形狀對偏振光譜的影響 ... 46 4.2、量子點外加電場對偏振光譜的影響 ... 53 第五章 、結論 ... 89 參考文獻 ... 90 附錄 A ... 91 附錄 B ... 96 附錄 C ... 98 附錄 D ... 100
表目錄
表 2.1.1、式子(2.1.4)中的矩陣元素 ... 6
表 2.2.1、Bloch function 的定義及符號[5] ... 11
表 2.2.2、exˆsin cos yˆsin sin zˆcos ... 12
表 2.2.3、令 / 2，則偏振為水平方向e x y 。ˆ ˆ, e xˆcos yˆsin。 ... 13
表 2.2.4、令 0，則偏振為垂直方向e z 。ˆ e zˆ。 ... 13
表 3.3.1、輕重電洞在各方向的等效質量 ... 37
表 3.3.2、h=5nm，bx= 20nm，by=18nm 截角金字塔形狀量子點不考慮輕重電洞耦合時， 各能態所對應的波包函數成分。 ... 39
圖目錄
圖 1.2.1、量子點的形狀，(a)[1 10]方向。(b)[110]方向。 ... 3 圖 1.2.2、受到應變效應的金字塔形狀量子點位能。(a)底部大小 17nm ，高度 3.57nm。 (b)底部大小 17nm ，高度 8.5nm。 ... 3 圖 2.2.1、位置向量分解示意圖 ... 8 圖 3.1.1、電子躍遷至價電帶空軌域示意圖。(a)電子自旋為 1/2 的躍遷。(b) 電子自旋為 -1/2 的躍遷。 ... 18 圖 3.1.2、偏振強度的定義示意圖，此圖為高度 5nm、長 20nm、寬 18nm 的 XY 平面發 光強度與角度關係圖 ... 19 圖 3.1.3、 0.9， h=5(nm) 的截角金字塔形狀量子點中，電子與輕重電洞波包函數的 重疊率。 ... 20 圖 3.1.4、量子盒形狀示意圖 ... 21 圖 3.2.1、截角金字塔形狀量子點示意圖 ... 24 圖 3.2.2、塊材外加雙軸應變的示意圖。(a)XY 方向壓縮。(b)XY 方向膨脹... 27 圖 3.2.3、InAs 的塊材在四能帶模型外加雙軸應變，電子與輕重電洞在點的能量變化。 ... 27 圖 3.2.4、InAs 的塊材在六能帶模型外加雙軸應變，輕重電洞在點的能量變化。 ... 28 圖 3.2.5、量子盒內外加理想的雙軸應變 ... 29 圖 3.2.6、bx20(nm)，by18(nm)，h5(nm)的量子盒形狀量子點外加雙軸壓縮應變 7% ，於量子點內部的輕重電洞位能。 ... 29 圖 3.2.7、bx20(nm)，by18(nm)，h5(nm)的量子盒形狀量子點。 ... 30 圖 3.2.8、bx20(nm)，by18(nm)，h5(nm)的量子盒形狀量子點的輕重電洞位能。 .. 30 圖 3.2.9、高h5nm，長bx 20nm，寬by18nm 截角金字塔形狀量子點考慮應變效應對電子與輕重電洞位能的變化。 ... 31 圖 3.2.10、截角金字塔與量子盒形狀量子點的形變示意圖 ... 32 圖 3.2.11、bx20(nm)，by18(nm)，h5(nm)的量子點應變。(a)截角金字塔。(b)量子盒。 量子點輕重電洞的位能。 ... 32 圖 3.2.12、截角金字塔形狀量子點高度變高的形變示意圖 ... 33 圖 3.2.13、bx20(nm)，by18(nm)，h7(nm)的量子點。 ... 34 圖 3.3.1、高h5nm，長bx20nm，寬by 18nm 截角金字塔形狀量子點的電子位能與能 階。 ... 35 圖 3.3.2、高h5nm，長bx20nm，寬by 18nm 截角金字塔形狀量子點的電子基態波函 數。(a)z0(nm)的 XY 平面。(b)y = 0(nm)的 XZ 平面。 ... 35 圖 3.3.3、量子盒形狀示意圖 ... 37 圖 3.3.4、h5nm，bx 20nm，bx18nm 截角金字塔形狀量子點不考慮輕重電洞耦合的 位能與能階。(a)輕重電洞的位能。(b)輕重電洞的能階，基態波函數為 100%的重電洞， 其中lh為輕重電洞基態能量差。 ... 38 圖 3.3.5、高度 h=5nm， 0.9的截角金字塔的量子點。量子點變大輕重電洞能量差lh隨 之變大。 ... 39 圖 3.3.6、高h5nm，長bx20nm，寬by 18nm 截角金字塔形狀量子點不考慮輕重電洞 耦合的基態波函數，成分為 100%的重電洞。(a)z = 0(nm)的 XY 平面波函數。(b)y= 0 (nm) 的 XZ 平面波函數。 ... 40 圖 3.3.7、此為不考慮輕重電洞耦合之高度 5nm 截角金字塔的量子點模擬結果，橫座標 為量子點長軸長度。(a)為輕重電洞所占成分。(b)電子基態躍遷至電洞空軌域基態的偏振。 ... 41 圖 3.3.8、高h5nm，長bx20nm，寬by 18nm 截角金字塔形狀量子點考慮輕重電洞耦
圖 3.3.9、高h5nm，長bx20nm，寬by 18nm 截角金字塔形狀量子點考慮輕重電洞耦 合的基態波函數。基態波函數均為重電洞為主要成分，並混了少量的輕電洞。(a)z = 0(nm) 的 XY 平面波函數。(b)y= 0 (nm)的 XZ 平面波函數。 ... 43 圖 3.3.10、0.9、高度h5nm，改變大小的截角金字塔形狀量子點模擬結果。量子點 變大，lh變大，導致輕電洞成分下降，輕電洞與電子的波函數重疊比例下降，此效應 導致偏振變小。(a)不考慮輕重電洞耦合的輕重電洞能量差lh。考慮輕重電洞耦合，(b) 自 旋(-1/2)輕電洞成分。(c) 電子基態躍遷至電洞空軌域基態的偏振。(d)自旋(-1/2)輕電洞 與電子波函數重疊比例。 ... 44 圖 3.3.11、高度 h=5nm 的截角金字塔的發光強度。(a)長 bx=20nm、寬 by=18nm。(b)長 bx=12nm、寬 by=10.8nm。 ... 44 圖 4.1.1、長 bx=20nm，寬 by=18nm 截角金字塔形狀量子點的電子位能與能階。(a)高度 h=3nm。(b)高度 h=7nm。 ... 46 圖 4.1.2、長 bx=20nm，寬 by=18nm 截角金字塔形狀量子點的電子基態波函數。高度 h=3nm 量子點，(a)z=0(nm)的 XY 平面波函數。(b)y=0(nm)的 XZ 平面波函數。高度 7nm 量子點 (c) z=0(nm)的 XY 平面波函數。(d) y=0(nm)的 XZ 平面波函數。 ... 47 圖 4.1.3、長 bx=20nm，寬 by=18nm 截角金字塔形狀量子點的輕重電洞位能與能階。(a) 高度 h=3nm。(b)高度 h=7nm。 ... 47 圖 4.1.4、長 bx=20nm，寬 by=18nm，高 h=3nm 截角金字塔形狀量子點的電洞空軌域基 態波函數。 ... 48 圖 4.1.5、長 bx=20nm，寬 by=18nm，高 h=7nm 截角金字塔形狀量子點的電洞空軌域基 態波函數。 ... 49 圖 4.1.6、長 bx=20nm，寬 by=18nm 截角金字塔形狀量子點的輕重電洞位能與lh變化示 意圖。高度增加造成重電洞位能底部逐漸下降，使得lh越來越小。 ... 50 圖 4.1.7、bx 20nm、by 18nm的截角金字塔形狀量子點基態輕重電洞 Z 方向波函數。
(a)h3nm。(b)h7nm ... 51 圖 4.1.8、長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點隨高度變化的輕重電洞能量差
與基態波函數輕電洞成分。(a)不考慮輕重電洞耦合的輕重電洞能量。(b)基態波函數自旋 (-1/2)的輕電洞成分。(c)隨高度變化的偏振強度。(d)高度 h=8nm 量子點的發光強度。(e) 高度 h=3nm 的發光強度。 ... 52 圖 4.2.1、外加電場的量子點系統，量子點內為 InAs，外部為 GaAs，更外層則有 AlGaAs。 ... 53 資料來源：NATURE PHYSICS, VOL6, DECEMBER 2010, p947.[4] ... 53 圖 4.2.2、外加電場下，電子與輕重電洞位能變化示意圖。 ... 53 圖 4.2.3、bx=20nm，寬 by=18nm、高 h=8nm 量子盒的電子位能。(a)電場強度 0(kV/cm)。 (b)電場強度 200(kV/cm)。 ... 54 圖 4.2.4、 bx=20nm，寬 by=18nm、高 h=8nm 量子盒的電子波函數。(a)電場強度 0(kV/cm)。 (b)電場強度 200(kV/cm)。 ... 54 圖 4.2.5、 bx=20nm，寬 by=18nm、高 h=8nm 量子盒的輕重電洞位能。(a)電場強度 0(kV/cm)。 (b)電場強度 200(kV/cm)。 ... 55 圖 4.2.6、 bx=20nm，寬 by=18nm、高 h=8nm 量子盒的輕重電洞波函數。(a)電場強度 0(kV/cm)。(b)電場強度 200(kV/cm)。 ... 56 圖 4.2.7、bx=20nm，寬 by=18nm、高 h=8nm 量子盒的電子與輕重電洞波函數重疊圖。(a) 電場強度 0(kV/cm)。(b)電場強度 200(kV/cm)。 ... 56 圖 4.2.8、長 bx=20nm，寬 by=18nm、高 h=8nm 量子盒。(a)輕重電洞基態能量。(b)基態 波函數自旋(-1/2)輕電洞所占的成分。(c)基態波函數中，電子與自旋(3/2)重電洞、自旋(-1/2) 輕電洞的波函數重疊比例。(d) 基態波函數中，電子與自旋(-1/2)輕電洞的波函數重疊比 例。(e)發光強度。(f)偏振大小。(g)電場強度為 0(kV/cm)的發光強度。(f)電場強度為 200(kV/cm)的發光強度。 ... 58 圖 4.2.9、長 bx=20nm，寬 by=18nm、高 h=8nm 之截角金字塔量子點的電子位能。(a)電
圖 4.2.10、高度 8nm，長 20nm，寬 18nm 之截角金字塔量子點的電子基態波函數。(a) 電場強度 0(kV/cm)。(b) 電場強度 200(kV/cm)。 ... 60 圖 4.2.11、高度 8nm，長 20nm，寬 18nm 之截角金字塔量子點的輕重電洞位能。(a)電場 強度 0(kV/cm)。(b) 電場強度 200(kV/cm)。(c)電場強度為 -200(kV/cm)。 ... 60 圖 4.2.12、高度 h=8nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點的基態波函數。 (a)電場強度 0(kV/cm)。(b) 電場強度 200(kV/cm)。 ... 61 圖 4.2.13、高度 8nm，長 20nm，寬 18nm 之截角金字塔量子點基態波函數輕重電洞基態 波函數重疊圖。(a)自旋(3/2)重電洞波函數。(b)自旋(-1/2)輕電洞波函數。 ... 62 圖 4.2.14、高度 h=8nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點的電洞空軌域基 態的能量受到電場影響的變化。 ... 62 圖 4.2.15、高度 h=8nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點外加電場下，輕 重電洞能量與基態波函數輕電洞成分的關係。(a) 不考慮輕重電洞耦合的輕重電洞能量。 (b) 基態波函數自旋(-1/2)輕電洞的成分。 ... 63 圖 4.2.16、高度 h=8nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點的電子基態躍遷 至電洞空軌域基態。(a)發光強度。(b)偏振強度。(c)電子基態躍遷至電洞空軌域的能量。 (d)電場為 0(kV/cm)的發光強度。(e) 電場為 200(kV/cm)的發光強度 ... 64 圖 4.2.17、高度 h=8nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點的基態自旋(-1/2) 輕電洞與基態電子波函數重疊圖。(a)電場強度為 0(kV/cm)。(b)電場強度為 200(kV/cm)。 ... 64 圖 4.2.18、高度 h=8nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm。(a)電場強度為 0(kV/cm)的量子盒。 (b)電場強度為 0(kV/cm)的截角金字塔。(c)電場強度為 200(kV/cm)的量子盒。(d)電場強 度為 200(kV/cm)的截角金字塔。 ... 66 圖 4.2.19、高度 h=8nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 的輕重電洞基態能量，(a)量子盒。(b) 截角金字塔。(c)量子盒的偏振大小。(d)截角金字塔的偏振大小。 ... 66 圖 4.2.20、高度 h=5nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點的電子位能。(a) 電場強度 0(kV/cm)。(b) 電場強度 200(kV/cm)。 ... 67
圖 4.2.21、高度 h=5nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點的基態電子波函 數。(a)電場強度 0(kV/cm)。(b) 電場強度 200(kV/cm)。 ... 67 圖 4.2.22、高度 h=5nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點的輕重電洞位能。 (a)電場強度 0(kV/cm)。(b) 電場強度 200(kV/cm)。 ... 68 圖 4.2.23、高度 h=5nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點的基態輕重電洞 波函數。(a)電場強度 0(kV/cm)。(b) 電場強度 200(kV/cm)。 ... 69 圖 4.2.24、高度 h=5nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點外加電場下輕重 電洞波函數重疊圖。(a)自旋(3/2)重電洞基態波函數。(b)自旋(-1/2)輕電洞基態波函數。 ... 70 圖 4.2.25、高度 h=5nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點隨電場變化輕重 電洞能量差與輕電洞成分的關係。(a)不考慮輕重電洞耦合的輕重電洞能量。(b)基態自旋 (-1/2)輕電洞波函數的成分 ... 71 圖 4.2.26、高度 h=5nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點隨電場增加所對 應的發光強度與偏振強度。(a)發光強度。(b)偏振強度。(c)電子基態躍遷至電洞空軌域 基態的能量。(c)電場強度 0(kV/cm)的發光強度。(d) 電場強度 200(kV/cm)的發光強度。 ... 72 圖 4.2.27、高度 h=5nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點電子基態波函數 與基態自旋(-1/2)輕電洞波函數重疊圖。(a)電場強度為 0(kV/cm)。(b)電場強度為 200(kV/cm)。 ... 72 圖 4.2.28、高度 h=3nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點的電子位能。(a) 電場強度為 0(kV/cm)。(b)電場強度為 200(kV/cm) ... 73 圖 4.2.29、高度 h=3nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點的電子基態波函 數。(a)電場強度為 0(kV/cm)。(b)電場強度為 200(kV/cm) ... 73 圖 4.2.30、高度 h=3nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點的輕重電洞位能。 (a)電場強度為 0(kV/cm)。(b)電場強度為 200(kV/cm) ... 74
函數。(a)電場強度為 0(kV/cm)。(b)電場強度為 200(kV/cm) ... 75 圖 4.2.32、高度 h=3nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點的基態電子波函 數、基態自旋(3/2)重電洞與基態自旋(-1/2)輕電洞波函數隨電場增加的波函數重疊圖。 ... 75 圖 4.2.33、高度 h=3nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點隨電場變化輕重 電洞能量差與輕電洞成分的關係。(a)不考慮輕重電洞耦合的輕重電洞能量。(b)基態自旋 (-1/2)輕電洞波函數的成分。 ... 76 圖 4.2.34、高度 h=3nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點的電子基態波函 數與基態自旋(-1/2)輕電洞波函數重疊圖。(a)電場強度為 0(kV/cm)。(b)電場強度為 200(kV/cm)。 ... 76 圖 4.2.35、高度 h=3nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點隨電場變化的發 光強度與偏振強度。(a)發光強度。(b)偏振強度。(c)電子基態躍遷至電洞空軌域基態的 能量。(d)電場強度 0(kV/cm)的發光強度。(e) 電場強度 200(kV/cm)的發光強度。 ... 77 圖 4.2.36、高度 h=3nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之截角金字塔量子點的電子基態波函 數與基態自旋(-1/2)輕電洞波函數重疊圖。(a)電場強度為 0(kV/cm)。(b)電場強度為 200(kV/cm)。 ... 77 圖 4.2.38 高度 h=5nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 之未考慮應變效應的截角金字塔量子點，
內部為 InAs，外部為 GaAs，更外層則有 AlGaAs。(a)電子位能。(b)電洞空軌域位能。 ... 79 圖 4.2.39、高度 h=5nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 的截角金字塔量子點外加電場於量子 點垂直方向的電子位能，電場方向為+Z。(a)電場強度為 0(kV/cm)。(b)電場強度為 200(kV/cm)。 ... 80 圖 4.2.40、高度 h=5nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 的截角金字塔量子點外加電場於量子 點垂直方向的電子基態波函數。(a)電場強度為 0(kV/cm)。(b)電場強度為 200(kV/cm)。 ... 81 圖 4.2.41、高度 h=5nm，長 b =20nm，寬 b =18nm 的截角金字塔量子點，外加電場於量
子點垂直方向的輕重電洞位能，電場方向為+Z。(a)電場強度為 0(kV/cm)。(b)電場強度 為 200(kV/cm)。 ... 81 圖 4.2.42、高度 h=5nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 的截角金字塔量子點，外加電場於量 子點垂直方向。自旋(3/2)的重電洞基態波函數， (a)電場強度為 0(kV/cm)。(b)電場強度 為 200(kV/cm)。自旋(-1/2)的輕電洞基態波函數，(c) 電場強度為 0(kV/cm)。(b)電場強 度為 200(kV/cm)。 ... 82 圖 4.2.43、高度 h=5nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 的截角金字塔量子點，外加電場於量 子點垂直方向。(a)輕重電洞能量差。(b)基態波函數自旋(-1/2)輕電洞成分。 ... 83 圖 4.2.44、高度 h=5nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 的截角金字塔量子點，外加電場於量 子點垂直方向。(a)發光強度與電場的關係。(b)偏振強度。(c)電子基態躍遷至電洞空軌 域基態的能量(d)電場為 0(kV/cm)的發光強度。(e) 電場為 200(kV/cm)的發光強度。 .. 84 圖 4.2.45、高度 h=3nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 的截角金字塔量子點，外加電場於量 子點垂直方向的電子位能。(a)電場強度為 0(kV/cm)。(b)電場強度為 200(kV/cm)。 .... 84 圖 4.2.46、高度 h=3nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 的截角金字塔量子點，外加電場於量 子點垂直方向的電子波函數。(a)電場強度為 0(kV/cm)。(b)電場強度為 200(kV/cm)。 85 圖 4.2. 47、高度 h=3nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 的截角金字塔量子點，外加電場於量 子點垂直方向的輕重電洞位能。(a)電場強度為 0(kV/cm)。(b)電場強度為 200(kV/cm)。 ... 85 圖 4.2.48、高度 h=3nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 的截角金字塔量子點，外加電場於量 子點垂直方向的基態自旋(3/2)重電洞波函數。(a)電場強度為 0(kV/cm)。(b)電場強度為 200(kV/cm)。 ... 86 圖 4.2.49、高度 h=3nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 的截角金字塔量子點，外加電場於量 子點垂直方向的基態自旋(-1/2)輕電洞波函數。(a)電場強度為 0(kV/cm)。(b)電場強度為 200(kV/cm)。 ... 86 圖 4.2.50、高度 h=3nm，長 bx=20nm，寬 by=18nm 的截角金字塔量子點，外加電場於量
與電場的關係。(d)偏振強度。(e)電場為 0(kV/cm)的發光強度。(f) 電場為 200(kV/cm) 的發光強度。 ... 87 圖 4.2.51、長 bx=20nm，寬 by=18nm，不同高度的截角金字塔量子點，外加電場於量子
點垂直方向。量子點內部為 InAs，外部為 GaAs，(a)最外層有材料 AlGaAs。(b) 最外層 無材料 AlGaAs。 ... 88
第一章、導論
1.1 簡介 量子力學發展至今，近年有量子資訊(quantum information)的研究[1] 。傳統的計算 機或數位資訊建構在一個可產生「0」、「1」兩種狀態的實體上，這兩種狀態即為位元。 藉由位元的操作，可達成各種的邏輯運算。量子資訊則是利用量子狀態產生「0」、「1」 兩個位元，而量子位元與古典計算最大的不同在於狀態的疊加性與糾纏態的特性。疊加 性的特性在於量子態經過疊加之後仍然屬於量子態，所以少量的量子位元可產生大量的 量子態。糾纏的性質則使量子態具有不確定性，不可在不影響量子態的情況下測量量子 態，這項性質可使得量子資訊的安全性大為提升，使訊息可加密傳輸。 1.2 研究動機 應用量子資訊的理論，必頇先創造量子位元，而量子點系統可當成人造原子，因此 量子點有幾項特性以利於創造量子位元。(1)小尺度。(2)具有離散的能階。(3)可作為單 光子光源，以上原因便可構成研究量子點的原因。 量子點內的電子由導電帶躍遷至價電帶空軌域而發出光子，利用光子為水平或垂直 偏振的特性可當作量子位元，所以藉由研究量子點發出光子偏振的特性，可了解量子點 所發出的光源是否可做為適當的量子位元。量子點中激子的精細結構劈裂導致發出的光 子無法形成糾纏態，在文獻上發現[4] ，利用外加電場消除激子的精細結構劈裂，進而 發出糾纏態的光子對。本論文未討論精細結構劈裂，而先討論史塔克效應對量子點的電子結構與光學特性的影響，未來工作將會更深入探討激子的精細結構劈裂。
本論文中所討論的皆為自組式量子點，自組式量子點為異質介間的晶格長度不匹配
而產生應變使材料變形突起形成島狀物(圖 1.2.1)。例如 InAs 長在 GaAs 表面上，而 InAs
的晶格常數比 GaAs 小，所以 InAs 變會突起形成量子點。量子點為準零維系統，電子在 量子點內三個維度均被侷限，形成三維的有限深位能井(圖 1.2.2)，所以電子的能量在量 子點內為離散的能階。而量子點的位能主要是受以下三種因素影響，(1)形狀。(2)材料。 (3)應變分布。量子點中導電帶存在著電子，而價電帶幾乎填滿電子但有少量的空軌域。 空軌域的能態可由k p 多能帶理論計算得知含有輕電洞與重電洞的成分，重電洞的有效 質量較大，所以能量較低，空軌域基態以重電洞為主並混了少量的輕電洞。當空軌域的 能態為百分之百的重電洞時，發出的光子為圓偏振，若是同時含有重電洞與輕電洞，則 發出的光子為橢圓偏振，所以在探討偏振的效應時，輕電洞將是很重要的因素，因此在 本論文中將會探討量子點系統與輕電洞的關係，以及輕電洞如何的影響偏振效應。了解 輕重電洞耦合對光學異向性的影響以及應變效應對輕電洞的改變，在論文的最後將討論 量子點垂直方向外加電場的史塔克效應對光學異向性所造成的改變。
圖 1.2.1、量子點的形狀，(a)[1 10]方向。(b)[110]方向。
資料來源： J. Ma´rquez, L. Geelhaar, and K. Jacobi, Appl. Phys. Lett. 78, 2309 (2001).[2]
圖 1.2.2、受到應變效應的金字塔形狀量子點位能。(a)底部大小 17nm ，高度 3.57nm。(b)底部大小 17nm ， 高度 8.5nm。
1.3 章節概要
第一章介紹量子點以及實際上的應用。第二章使用k p 多能帶理論計算量子點電子
結構，以及費米黃金定律(Fermi's Golden Rule)計算量子點的發光強度。第三章討論量子
點的應變效應以及輕重電洞耦合對偏振的影響。第四章是主要的物理結果，討論量子點
的大小與高度變化對偏振的影響，以及史塔克效應下量子點的光學異向性。第五章為總
第二章、自組式量子點的電子結構
2.1、量子點中電子與電洞的電子結構 在本文章計算量子點的電子結構以 k.p 理論的單能帶模型、四能帶模型與波包近似法 為基礎。價電帶的電子被激發至導電帶形成自由電子，而價電帶則產生電子的空軌域， 其中使用單能帶模型計算電子，六能帶模型計算價電帶中的空軌域。電子與空軌域的波 函數表示成：
,
,
1/2 c c z z z c c i i S c S S r g r u r
(2.1.1)
,
,
3/ 2, 1/ 2 v v z z z v v i i J v J J r g r u r
(2.1.2) (2.2.1)為電子的波函數，(2.2.2)為空軌域的波函數。 ,
z c i S g r 與 ,
z v i J g r 為波包方程式 (envelope function)， ,
z c S u r 與 ,
z v J u r 為 Bloch function 而Sz與Jz分別為電子與空軌域 的自旋。 由(2.2.1)的波函數與單能帶有效質量理論可得到電子的波函數和能量的 Schrödinger equation：
2 * 0 2 e e e e e e e QD i i i e p V r g E g m m (2.2.3) (2.2.3)中m*e為電子的有效質量，且此方程式與自旋無關，所以每一波函數均有自旋向上 與自旋向下而形成二重簡併。 計算價帶中的空軌域由式子(2.2.2)的波函數與 k.p 六能帶理論可得到波函數和能量 的 Schrödinger equation，並藉由波包近似法可得到下列形式[5] ：† † † † † † † † † † † † 0 / 2 2 3 / 2, 3 / 2 0 2 3 / 2 3 / 2, 1 / 2 3 / 2, 1 / 2 0 3 / 2 2 3 / 2, 3 / 2 0 2 / 2 1 / 2, 1 / 2 / 2 2 3 / 2 2 0 1 / 2, 1 / 2 2 3 / 2 2 / 2 0 z z z LK z z z P Q S R S R J J S P Q R Q S J J J J R P Q S S Q H J J R S P Q R S J J S Q S R P J J R S Q S P ...(2.1.4) 表 2.1.1、式子(2.1.4)中的矩陣元素 , k P P P QQkQ , k RR R S SkS 2 2 2 2 1 2 2 2 0 2 k P m x y z
，
2 2 2 2 2 2 2 2 0 2 2 k Q m x y z 2 2 2 2 2 2 2 3 0 3 2 3 2 k R i m x y x y 2 3 0 3 k S i m x y z
v xx yy zz P a ，
2
2 xx yy zz b Q
3 2 xx yy xy b R id，
S d
xyiyz
在此利用有限差分法(finite difference)求解(2.2.4)之特徵值問題，即可得知重電洞與輕電 洞所對應的能量與波包函數。2.2、量子點偏振光譜
在本節中我們考慮一個被激發至導電帶的電子躍遷至價電帶空軌域，躍遷的機制可
利用費米黃金定律(Fermi’s Golden Rule) 以及 2.1 節所求得的電子與電洞的波函數來計
算偶極矩陣元素(dipole matrix element)，並可進一步求得自發輻射(spontaneous emission)
的偏振。
由Fermi’s Golden Rule 得知受激輻射的躍遷速率(transition rate)為
2 0 0 2 ˆ ˆ fi f i eE W f e p i m
(2.2.1) 鬆弛時間(relaxation time)為 1 fi W (2.2.2) 而自發幅射(spontaneous emission)的強度(Intensity)可藉由受激輻射的躍遷速率得知，
2
ˆ ˆ intensity fi fi f i I W f e p i (2.2.3)所以只要能知道電子的初始狀態與末狀態，便可藉由Fermi’s Golden Rule 算出自發輻射
(spontaneous emission)的光強度與鬆弛時間。 躍遷的發光機制為導電帶電子跳回價電帶的空軌域，所以電子狀態即為初始狀態， 末狀態為電洞所對應的空軌域狀態。在此我們先考慮一個電子一個空軌域的情況。由式 子(2.2.1)與(2.2.2)可知，電子的狀態為：
,
,
1/2 c c z z z c c i i S c S S r g r u r
而電洞所對應的狀態為：
,
,
3/2, 1/2 v v z z z v v i i J v J J r g r u r
將初始狀態與末狀態代入式子(2.4.3)可得到：
2
ˆ ˆ intensity v c v c fi i i f i I e p 其中 v ˆ ˆ e j e p i 即為偶極矩陣元素(dipole matrix element)。此項的推導過程如下[6] ：
ˆ ˆ v c v c i e p i
*
3 ˆ ˆ v c v c i i d r r e p r
*
3 , , , , , ˆ ˆ v z z c z z z z v c i J v J i S c S S J d r g r u r e p g r u r
*
3 , , , , , , , ˆ ˆ ˆ ˆ v z z z c z c z z z z v c c i J v J c S i S i S c S S J d r g r u r u r e pg r g r e pu r
* 3 , , , , , * 3 , , , , , ˆ ˆ ˆ ˆ v z z z c z z z v z z c z z z z v c i J v J c S i S S J v c i J v J i S c S S J d r g r u r u r e pg r d r g r u r g r e pu r
(2.2.4) 我們將位置向量r分解，如圖(2.2.1)所示： I r R (2.2.5) 其中R 為單位晶胞(unit cell)的位置向量，I 為單位晶胞內的向量。 式子(2.2.4)可改寫成： 圖 2.2.1、位置向量分解示意圖 Cell I
* 3 , , , , , * 3 , , , , , ˆ ˆ ˆ ˆ ˆ ˆ v c v z z z c z z z v z z c z z z z v c i i v c i J I v J I c S I i S I S J v c i J I v J I i S I c S I S J e p d r g R u R u R e pg R d r g R u R g R e pu R
(2.2.6) 在波包函數近似法中，波包函數 ,
c z c i S g r 與 ,
v z v i J g r 為緩慢變化的函數，所以
, , , c z c z c z c c c i S i S I i S I g r g R g R
, , , v z v z v z v v v i J i J I i J I g r g R g R (2.2.7) Bloch 函數為週期性變化的函數
, z , z , z c S c S I c S u r u R u
, z , z , z v J v J I v J u r u R u (2.2.8) 式子(2.2.6)第一項可化簡為
*
3 , , , , , ˆ ˆ v z z z c z z z v c i J I v J I c S I i S I S J d r g R u R u R e pg R
*
* 3 , , , , , ˆ ˆ v z c z z z z z I v c i J I i S I I v J c S S J R g R e pg R d u u
*
* 3 , , , , , ˆ ˆ v z c z z z z z I v c i J I i S I I v J c S S J R g R e p g R d u u
(2.2.9) 考慮 Bloch 函數的正交條件，並且先假設塊材中的波函數為：
ik r k
e r u r V 考慮波函數正交條件：
* 3 1 ik r ik r k k e e u r u r d r V V
* 3 u r u r d rV
* 3 k k Iu u d V
其中V 為整體塊材體積，V為一個晶胞的體積。Bloch 函數具有正交性，可得到：
3 * n m nm Id u u V
所以式子(2.2.9)最後化簡成
* , , , , , ˆ ˆ v z c z z z z z v c i J I i S I v J c S S J I g R e p g R u u
, , , , , ˆ ˆ v z c z z z z z v c i J I I i S v J c S S J I g R e p R g u u
, , , , , ˆ ˆ v z c z z z z z v c i J i S v J c S S J g e p g u u
(2.2.10) 式子(2.2.4)中的第二項可化簡為
* 3 3 , , , , , * 3 * , , , , , 3 * , , , , , ˆ ˆ ˆ ˆ ˆ ˆ v z z c z z z z v z c z z z z z v z c z z z z z v c I i J I v J i S I c S J S v c i J I i S I v J c S J S I v c i J I I i S v J c S J S I d d R g R u g R e pu g R g R d u e p u g R R g d u e p u
, , , , , ˆ ˆ v z c z z z z z v c i J i S v J c S J S g g u e p u
(2.2.11) 利用式子(2.2.10)與(2.2.11)可將式子(2.3.4)整理成
, , , , , , , , , , ˆ ˆ ˆ ˆ ˆ ˆ v c v z c z z z z z v z c z z z z z v c v c i i i J i S v J c S J S v c i J i S v J c S J S e p g e p g u u g g u e p u
(2.2.12) 上式中的第一項，由於價電帶與導電帶的 Bloch 函數互相正交，所以可忽略第一項。
, , , , ˆ ˆ ˆ ˆ v e v z e z z z v e v e i e p i gi J e p gi S uv J uc S
, , , , , , ˆ ˆ z z v z e z z z z z J S v e i J i S v J c S J S g g u e p u
, , , , , ˆ ˆ ˆ ˆ v c z z v z c z z z v c v c i i v J c S i J i S J S e p u e p u g g
, , , , z z v z c z z z v c J S i J i S J S d e g g
(2.2.13) 其中 ,
,
ˆ ˆ , z z z z J S v J c S d e u e p u ， e 為沿著偏振方向的單位向量。
, ˆ ˆ v c v c v c i i i i D e e p
, , , , z z v z c z z z v c J S i J i S J S d e g g
(2.2.14) 波函數中的 Bloch 函數可由參考文獻[5] 得知，如下表： 表 2.2.1、Bloch function 的定義及符號[5] 分類 Bloch function 原子對應的軌道形態 電子 ,1/ 2 1 1 , 2 2 c u S, , 1/ 2 1 1 , 2 2 c u S, 重電洞 heavy hole ,3/ 23 3
,
2 2
v vu
1 , 2 PX iPY , 3/ 23
3
,
2 2
v vu
1 , 2 PX iPY 輕電洞 light hole ,1/ 23 1
,
2 2
v vu
1
, 2 , 3 6 PX iPY PZ , 1/ 23
1
,
2 2
v vu
1
, 2 , 3 6 PX iPY PZ 由上表得知 Bloch 函數，代入式子(2.2.14)：
, , , , , v c z z v z c z z z v c i i J S i J i S J S D e
d e g g3/ 2,1/ 2 ,3/ 2 ,1/ 2 3/ 2, 1/ 2 ,3/ 2 , 1/ 2 1/ 2,1/ 2 ,1/ 2 ,1/ 2 1/ 2, 1/ 2 ,1/ 2 , 1/ 2 1/ 2,1/ 2 , 1/ 2 ,1/ 2 1/ 2, 1/ 2 , 1/ 2 , 1/ 2 3/ 2,1/ 2 , 3/ 2 ,1/ 2 3 v c v c v c v c v c v c v c v c v c i i i i v c v c i i i i v c v c i i i i v c i i d g g d g g d g g d g g d g g d g g d g g d / 2, 1/ 2 v, 3/ 2 c, 1/ 2 v c i i g g (2.2.15) 由附錄 A 的推導可得到成下表：
表 2.2.2、exˆsin cos yˆsin sin zˆcos
z J Sz dJ Sz, z
e 3 2 1 2 3/ 2,1/ 2
1 0 sin 2 i cv d e p e 1 2 1 2 1/2,1/2
2 0 cos 3 cv d e p 1 2 1 2 1/ 2,1/ 2
1 0 sin 6 i cv d e p e 3 2 1 2 d3/ 2,1/ 2
e 0 3 2 1 2
3/ 2, 1/ 2 0 d e 1 2 1 2
1/ 2, 1/ 2 1 0 sin 6 i cv d e p e 1 2 1 2
1/2, 1/2 2 0 cos 3 cv d e p 3 2 1 2
3/ 2, 1/ 2 1 0 sin 2 i cv d e p e 表 2.2.3、令 / 2，則偏振為水平方向e x yˆ ˆ, 。 ˆcos ˆsin e x y 。 z J Sz
, z z J S d e 3 2 1 2 3/ 2,1/ 2
1 0 2 i cv d e p e 1 2 1 2 d1/ 2,1/ 2
e 0 1 2 1 2 1/ 2,1/ 2
1 0 6 i cv d e p e 3 2 1 2 d3/ 2,1/ 2
e 0 3 2 1 2
3/ 2, 1/ 2 0 d e 1 2 1 2
1/ 2, 1/ 2 1 0 6 i cv d e p e 1 2 1 2
1/ 2, 1/ 2 0 d e 3 2 1 2
3/ 2, 1/ 2 1 0 2 i cv d e p e 表 2.2.4、令 0，則偏振為垂直方向e zˆ。e zˆ。 z J Sz dJ Sz, z
e 3 2 1 2 d3/ 2,1/ 2
e 0 1 2 1 2 1/ 2,1/ 2
2 0 3 cv d e p 1 2 1 2 d1/ 2,1/ 2
e 0 3 2 1 2 d3/ 2,1/ 2
e 0 3 2 1 2
3/ 2, 1/ 2 0 d e 1 2 1 2
1/ 2, 1/ 2 0 d e 1 2 1 2
1/ 2, 1/ 2 2 0 3 cv d e p 3 2 1 2
3/ 2, 1/ 2 0 d e 振子強度(Oscillator strength)為：
2 , Oscillator strength v c i i D e 最後式子(2.2.13)整理成：
, , , , , v c z z v z c z z z v c i i J S i J i S J S D e
d e g g 3/ 2,1/ 2 v,3/ 2 c,1/ 2 3/ 2, 1/ 2 v c i i d g g d ,3/ 2 , 1/ 2 1/ 2,1/ 2 ,1/ 2 ,1/ 2 1/ 2, 1/ 2 ,1/ 2 , 1/ 2 1/ 2,1/ 2 , 1/ 2 ,1/ 2 1/ 2, 1/ 2 , 1/ 2 , 1/ 2 3/ 2,1/ 2 v c v c v c v c v c v c i i v c v c i i i i v c v c i i i i g g d g g d g g d g g d g g d , 3/ 2 ,1/ 2 3/ 2, 1/ 2 , 3/ 2 , 1/ 2 v c v c v c v c i i i i g g d g g
,3/ 2 ,1/ 2 ,1/ 2 , 1/ 2 ,1/ 2 ,1/ 2 , 1/ 2 , 1/ 2 , 1 1 0 sin 0 sin 2 6 2 2 0 cos 0 cos 3 3 1 0 sin 6 v c v c v c v c v i v c i v c cv i i cv i i v c v c cv i i cv i i i cv i p e g g p e g g p g g p g g p e g 1/ 2 ,1/ 2 1
0 sin , 3/ 2 , 1/ 2 2 c v c v c i v c i cv i i g p e g g
,3/ 2 ,1/ 2 ,1/ 2 , 1/ 2 , 1/ 2 ,1/ 2 , 3/ 2 , 1/ 2 ,1/ 2 ,1/ 2 , 1/ 2 , 1/ 2 1 1 2 6 0 sin 1 1 6 2 2 2 0 cos 3 3 v c v c v c v c v c v c i v c i v c i i i i cv i v c i v c i i i i v c v c cv i i i i e g g e g g p e g g e g g p g g g g (2.2.16) 上式中的第一項可整理成：
,3/ 2 ,1/ 2 ,1/ 2 , 1/ 2 , 1/ 2 ,1/ 2 , 3/ 2 , 1/ 2 1 1 2 6 0 sin 1 1 6 2 v c v c v c v c i v c i v c i i i i cv i v c i v c i i i i e g g e g g p e g g e g g
,3/ 2 ,1/ 2 ,1/ 2 , 1/ 2 , 1/ 2 ,1/ 2 , 3/ 2 , 1/ 2 1 1cos sin cos sin
2 6
0 sin
1 1
cos sin cos sin
6 2 v c v c v c v c v c v c i i i i cv v c v c i i i i i g g i g g p i g g i g g
,3/ 2 ,1/ 2 ,1/ 2 , 1/ 2 , 1/ 2 ,1/ 2 , 3/ 2 , 1/ 2 ,3/ 2 ,1/ 2 ,1/ 2 , 1/ 2 , 1/ 2 ,1/ 2 , 3/ 2 , 1/ 2 1 1 2 6 cos 1 1 6 2 0 sin 1 1 2 6 sin 1 1 6 2 v c v c v c v c v c v c v c v c v c v c i i i i v c v c i i i i cv v c v c i i i i v c v c i i i i g g g g g g g g p g g g g i g g g g (2.2.17 ) 最後式子(2.3.18)可整理成：
,3/ 2 ,1/ 2 ,1/ 2 , 1/ 2 , , 1/ 2 ,1/ 2 , 3/ 2 , 1/ 2 ,3/ 2 ,1/ 2 ,1/ 2 , 1/ 2 , 1/ 2 1 1 2 6 0 sin cos 1 1 6 2 1 1 2 6 0 sin sin 1 6 v c v c v c v c v c v c v c v v c v c i i i i i i cv v c v c i i i i v c v c i i i i cv v i g g g g D e p g g g g g g g g ip g g
,1/ 2 , 3/ 2 , 1/ 2 ,1/ 2 ,1/ 2 , 1/ 2 , 1/ 2 1 2 2 2 0 cos 3 3 c v c v c v c c v c i i i v c v c cv i i i i g g p g g g g (2.2.18) 發光強度(Intensity)為：
,
2 v c e i i I D e 。得到發光強度之後，我們定義偏振為： max min max min Pol I I I I (2.2.19)本論文中，所討論的偏振強度以 XY 平面為主，即當 / 2時的振子強度與偏振強度。 當 2 ， 則 exˆcosyˆsin
, , , , ,ˆcos ˆsin ˆcos ˆsin
v c z z v z c z z z v c i i J S i J i S J S D ex y
![圖 1.2.1、量子點的形狀，(a) [1 10] 方向。(b) [110] 方向。](https://thumb-ap.123doks.com/thumbv2/9libinfo/8701299.199242/19.892.134.719.120.977/圖121量子點的形狀a11方向b11方向.webp)
