探討量子點光電元件的理論模型與光電流傳輸機制(2/2) 1
行政院國家科學委員會專題研究計畫成果報告
探討量子點光電元件的理論模型與光電流傳輸機制(2/2)
Investigation on the theoretical model and photocurrent transport mechanism
of Quantum Dots Optoelectronic Devices
計畫編號：NSC
94-2215-E-110-003執行期限：94 年 8 月 1 日至 95 年 10 月 31 日
主 持 人
：
翁恒義 中山大學 電機系
計畫參與人員：黃家偉 杜明昌 洪志偉 中山大學 電機系
一、中文摘要 本研究是探討量子點光電元件的理論 模型與光電流傳輸機制。使用分子束磊晶， 成長自組式GaSb/GaAs 量子點和研製量子點 元件。分析GaSb 量子點特性與成長溫度和 濕層厚度的關係。經由GaSb/GaAs 量子點特 性分析與成長參數的關係，以成長高密度均 勻性的量子點。除研究GaSb 量子點的光電 特性及其在光電元件中的光電流傳輸機制 外。最後，製作量子點元件: n-GaAs/ QDs -GaSb /p-GaAs，探討量子點元件的理論模型。 關鍵詞：
銻化鎵量子點；量子點元件 AbstractThe objective of this research is to investigate the theoretical model and photocurrent transport mechanism of quantum dots optoelectronic devices. The molecular beam epitaxial technique is used to grow the self-assembled GaSb /GaAs quantum dots and to fabricate devices. The characteristics of GaSb QDs as a function of growth temperature and the thickness of wet layer are analyzed. The growth parameters of GaSb QDs could be determined by correlating with the experimental results, and which leads to a better growth condition for the coherent and high density of QDs. Besides for investigation the optoelectronic and current transport properties of QDs, finally, we will fabricate n-GaAs /QDs -GaSb embedded i-layer/ p-GaAs quantum dots devices and investigate their theoretical model.
Keywords: MBE, GaSb Quantum Dot, QDSC
二、緣由與目的 [1-12] 零維量子點結構在近年來引起非常大的 研究興趣，這是由於它們具有似δ-fuction 形式 的狀態密度，很強的載子侷限化，增加激子束 縛能和促進共振強度的性質。對type II 結構的 系統：如GaSb/GaAs，能帶結構具有 staggered band lineup 的異質接面的形式(圖一)。具有空間 間接躍遷特性。GaSb 量子點與 GaAs 介面，有 一個相當大的價帶能隙偏差約為 0.81eV，在 GaSb 有極強的電洞波函數局限。這種大的價 帶偏差形成空間間接放射複合機制(圖二)。 應 用 量 子 點 為 活 性 區 吸 收 長 波 長 的 光 子，量子點結構改進了量子井結構的缺點，能 提供較大的光電流及較低的暗電流。提高p-i-n 光電元件能量轉換效率。將此結構應用在太陽 電池，具多項優點：(1)量子點對溫度的穩定 性，適於高溫使用；(2)須要寬廣的光譜響應， 不同於雷射之光譜響應愈窄愈好。因此，量子 點尺寸大小分佈是較散亂的、製備較容易。(3) 量子點的尺寸大小可由成長參數控制。因此， 量子點大小和材料組合的優勢，提供高效率光 電元件基本的設計參數。 三、結果與討論 [1-12] 使用MBE 磊晶系統，以 S-K 模式成長 GaSb QDs 在 GaAs（001）基板。成長自組式 GaSb QDs 的製程是依照下列步驟，如圖三[5]，堆疊結構 製程是重複上述步驟。對於以 S-K 自組式成 長GaSb 量子點時，GaSb QDs 大小密度與成長 溫度關係(圖四)。若在較低的成長溫度，會緩 和晶格不匹配接面所形成的應力，使大部分的 差排都止於介面上，沒有深入磊晶層。此外， 若GaSb 是由大量的小型核團磊晶而成，元件 將具有較低的反偏漏電流，而核團的大小與成 長溫度有關。此外，GaSb/GaAs SK 成長需要較 低的Ⅴ/III 比。至於較高Ⅴ/III 比例的 GaSb 量子
點的成長即 strain-free 的成長方式，提供了額
外的成長機制；稱為 IMF 模式。實際利用 SK
模式或IMF 模式成長 GaSb 量子點方式是相同
探討量子點光電元件的理論模型與光電流傳輸機制(2/2) 2 約為1:1 較有利對 IMF 成長模式則▽/Ⅲ比約為 10:1。在成長溫度 500℃；Sb4/Ga 流量比 1:1 及 10:1，成長 3ML 溼層，得到由 SK mode 成長之 QDs。平均寬 10nm 與高 5nm，密度約為 3×1010 cm-2，然而IMF mode 形成 QDs 長 50nm，寬 30nm 高6nm 量子點之密度約為 6×1010cm-2。 量子點顯示它獨特的光學與電學性質。利 用 PL 光譜技術，提供相關的激子能階的傳 輸。由電學方法探討 QDs 的能階是使用 C-V 方法；由外加電壓對電容的變化，比較實驗與 計算結果，可提供QDs 電性結構的訊息。 單一量子點的inter-band transition 能量的位 置，由三維侷限能階而決定，對整體 QDs 間 其體積大小，形狀和形變狀態呈現些微的差 異。當考慮一個三維球形無限位能阱的情形。 量子點整體的吸收: ∴α(t1ω)= ] 2 ) 1 / ( exp[ 1 2 4 3 2 2 2 2 ξ ξ π π − − +
∑
nl o nl nl q q q l Ro B 其中 Eo Eg t R Eg t q = − = ω− μ π ω 1 2 0 2 2 1 0 ) 2 /( h 其中 ξ=σR/Ro，B=Aμ/(π2h2); 量子點整體光 譜對不同的ξ 值的 QDs 吸收係數對能譜之關係 關係；如圖五所示。控制 QDs 尺寸散亂分佈 的程度(ξ
)，會影響 QDs 吸收係數對能譜的關 係，以及 QDs 吸收光電流大小。要提升太陽 電池效率，量子點尺寸大小扮演了重要角色。 數值分析模型基於雙極傳輸，探討QDs 在 pn 二極體中的 C-V 特性用來決定 QDs 的能階 位置。基本上是解poisson 方程式以及漂移-擴 散方程式和離散之 QDs 的狀態密度去獲得到 self-consistent 的解答，解答內容包括決定 QDs 大小分佈；對能階位置分散(broading)之闗係。 在N+P GaAs 二極體中 GaSb 自組式量子點的電 子性質可利用C-V 和 DLTS 光譜儀測量。考慮 一維的pn 二極體如圖六示由一維的 Poisson 方 程式: ∂z⎣⎡ε( )z ∂ Φz ( )z⎤⎦ε0= −ρ( )z 去決定其中電子在 QDs 中的總能量，其中 Φ 是電位線，ε0和ε 是 絕對和相對的permittivity，ρ 是單位體積的電荷 密度。總電荷密度是由下列機構，及自由電子 密度n3d，輕與重的電洞p3d = peh3d +phh3d，游離 施者ND和受者NA都陷補（trapped）在 QDs 中 ( ) 3d( ) 3d( ) ( ) ( ) QD( ) D A z e p z n z N z N z n z ρ = ⎡ − + + − − − ⎤ ⎣ ⎦ 假 設 施者濃度 ND是與導帶上的電子形成準平衡。 同樣的 NA亦與價帶上的電洞形成準平衡。對 Bulk GaAs 材料可表示為 ( ) ( )(
( ) ( ))
3 3 1/ 2 d d c Fn c n z =N z F β⎡⎣E z −E z ⎤⎦ ( ) ( )(
( ) ( ))
3 3 / , / 1/ 2 p d d lh hh v lh hh v F p z =N z F β ⎡⎣E z −E z ⎤⎦ ( ) ( ) 1 2 exp( [ n( ) ( )]) D D F D N z N z E z E z β + = + − ( ) ( ) 1 4 exp( [ ( ) ( )]) n A A A F N z N z E z E z β − = + − 其中F1/2是費米函數，EFn和EFp是電子和電洞 的準費米能階Nc 和 Nv lh/hh是導帶和價帶的狀 態密度，β=1/KBT，T 是溫度 KB 是 Boltzmann’s 常數在定穩態時，電子流和電洞流密度為 3 ( ) : ( ) ( ) ( ) n d n n z F j z =μ z n z ∂ E z 3 3 , , ( ) : [ ( ) ( ) ( ) ( )] ( ) p d d p p lh lh p hh hh z F j z = μ z p z +μ z p z ∂ E z 其中μn，μp,lh，μp,hh為遷移率當忽略活性區中載 子產生和復合作用。則連續方程式可寫成 ( ) 0 zj zn ∂ = ；∂zj zp( )=0。歐姆接觸用來得到邊 界條件，電位和準費米能階。由於 QDs 的能 階Ej 具有 αj 簡併態且不均勻分佈，這是由於 QDs 之大小不均勻(Size fluctuations)引起，其能 量半高寬為ΔEj；由假設在 QDs 中電子與導帶 上的電子形成準平衡狀態；QDs 中之電子的片 密度 NQD和 QD 層寬度 dQD，則在 QDs 單位體 積中，所隔捕的電子密度可表示如下式: 2 2 ( ) exp( ) 2 1 exp( [ ]) 2 n c j QD j j QD j QD j F E E E N n dE d E E α σ β σ π ∞ −∞ − + − = + −∑
∫
其中； / 8 ln 2 j Ej σ = Δ ; n F E 和Ec 表示在QDs 中央之 EFn 與 Ec。至於決定電容大小；元件被假設成二 個在Z = Zc 位置分開的導電體的總合。在此； Z = Zc 位置，具有最低電導，等價且尖峰電場； 每個導電體之總電荷 0 ( ) ( ) c c z Z Z Q=Aε ε Z ∂ Φ z = 。A 是接觸面積；而電容C U( )=dQ dU/ ； 在逆向偏壓之下，在QDs 結構的 C-V 量測 結果，呈現在- 4.5 V 之間有一個平台。這是由 於在逆向偏壓-4.5V 時，n+p 二極體的空乏區逹 到 QDs 層並被併住，因此，電容維持幾乎是 定值，當增加逆向偏壓時，一直到所有的電荷 完全由QDs 除去，約為 10 V 偏壓寬度△V，可 用來估算在多加的 QDs 層聚集的電荷；Q = Cp△V，其中 Cp 是平台區域的電容，QDs 密度 的決定；粗略的估算有15 holes。 用來計算量子點光電元件 p＋-i-n＋ 能量轉 換效率，將包含真正光吸收情形，和在 p 和 n-GaAs 區域以及 i 區域 GaSb/GaAs 產生的光電 流；同時也估算在表面、bulk 內少量載子復合 和接面產生復合的電流。對均勻的 p-type 和 n-type 中無電場存在部份（非空乏區）在室溫 之下，去解少數載子傳輸方程式，以計算光電 流。從曝光的表面；z＝0，位置到空乏區邊緣；探討量子點光電元件的理論模型與光電流傳輸機制(2/2) 3 z＝zp。少數載子的分佈是由電子電流密度和 電子連續方程式所描述。對入射光F(λ)在深度 Z 位置時，電子－電洞對產生的速率，等於： ( )z ( )
[
R( )]
F( )[
( )z]
Gp λ, =αλ 1− λ λ exp−α λ 其中 R(λ) 是表面反射係數；α(λ)是 GaAs 之光吸收係數。 對 1.5 AM 太陽光照射之下，電池表面的入射 Solar flux: ( ) 1 1 4 21 1 exp 10 5 . 3 − − ⎥ ⎦ ⎤ ⎢ ⎣ ⎡ − ⎟⎟ ⎠ ⎞ ⎜⎜ ⎝ ⎛ × = λ λ λ kT hc F 。 因為QDs 吸收帶並不與阻障層 GaAs 的吸收帶 重 疊 。 則 在 i 層 的 光 載 子 產 生 率 表 示 為( ) ( )
[
( )
] ( )
D[
D( )
(
p)
]
D z F R z z G λ, = λ 1− λ α λ ×exp−α λ − 其中 αD(λ)是 QD 的吸收常數。從 QD 收集到的光電 流jD(λ)為:( )
=∫
p+i( )
p z z z D D e G zdz j λ λ, 對在i-層中 GaAs 阻障層光生電流； ( )∫
+ ( ) = p i p z z z B B e G z dz j λ λ, 對在阻障層的產生率GB (λ,z)，將考慮 i -區 GaAs 阻障層佔據的分率（1－nDVD），其中VD是QD 的體積，nD是QD 之體積密度。而( ) ( )
[
( )
]
[
( )
p]
(
D D)
B z F R z n V G λ, = λ 1− λ ×exp−αλ 1−( )
λ α ×exp[
−(
1−nDVD) ( )
α λ(
z−zp)
]
對本質區，無陷阱存在（free of traps），內建 電場把載子掃過空乏區；和經過QD 通道。因 此，在i 層收集到由光產生的淨餘光電流等於： ( )λ D( )λ B( )λ i j j j = + (11) 故總光電流在 i-區為: ( ) ( )⎥⎦⎤ ⎢⎣ ⎡ + = ∫ ∫2 1 1 0 λ λ λ λ λ λ D B i e j d j J 上式是涵蓋 QDs 區與 GaAs 區的吸收波長。 QDs 太陽電池能改善太陽能轉換效，主要 是利用 QDs 提供額外光電流和改善 QDs 中光 生載子的轉換效率，須藉助在穩定態的內建電 場有效的掃除或脫離QDs 進入 Bulk。太陽電池 效率增加與 QDs 的層數有關。考慮多重 QDs 堆疊p-i-n 結構，如圖 。對多重 QD 結構將會 具三能帶結構的太陽電池模式。在此結構中； 如圖示。光子吸收，載子鬆弛和復合，主導 QDs 光伏能轉換機制。上述作用的速率與 QDs 是否填滿和在 i-層中之相對位置有關；如 Xth 層，速率為: ) 1 ( ) ( 1 X n S X X f N Z n R =α − ; X n S X f N R2 =β ) ( 0 3 n X n S X f f N R =γ − ; 4 (1 X) n S X N f R =η − 其中 α、β、γ、η 是各種速率係數；fnX是在 K 層QDs 的在非平衡下的平均分佈 fn0是在平衡 之下Fermi-Dirac 佔據機率，n(ZX)是在 Kth 層前 表面位置 ZK=(K-1)d 的自由電子密度。則穩定 狀態的平衡式：(
1x 2x) (
4x 3x)
0 R −R + R −R = (1) 在不照光條件下，令 R4X=R3X=0，則由式(1)可 導出 αn0(1− fn0)−βfn0 =0 (2) 其 中 平 衡 電 子 密 度 和 QDs 分 佈 機 率 是 0 exp F c c E E n N kT − ⎡ ⎤ = ⎢ ⎥ ⎣ ⎦ , 1 0 1 exp n F n E E f kT − ⎡ ⎛ − ⎞⎤ = +⎢ ⎜ ⎟⎥ ⎝ ⎠ ⎣ ⎦ (3) En是量子點的侷限能。因此，β 係數與 α 係數 之闗係最後可簡化成： 1 n β= α (4) 其中 1 exp c n c E E n N kT − ⎡ ⎤ = ⎢− ⎥ ⎣ ⎦ (5) 代入式(1)，得到 0 1 ( ) ( ( ) ) x x n n x n z f f n z n α γ η α γ η + + = + + + (6) QDs 代表額外的復合中心。因此，UsX 的符號 與數量在i-區中不同位置有不同的值。 定義在第 X 個 QDs 層平面上之有效表面復合 速率； x 1x 2x s U =R −R (7)式(7)應用式(6)表示得到 1 0 1 ( ( ) )( ( ) ) ( ) ( ( ) ) x x x n s x x n z n n z f U n z n z n α γ η α γ η ⎡ + + + ⎤ =⎢ − ⎥ + + + ⎣ ⎦ (8) 經上式可知道有效表面復合速率，可為正或負 即 QDs 可為復合中心或為產生中心；由 QDs 層附近自由電洞濃度決定。因此，陷捕、復合 和產生速率可表示為αC=1/NDτC（陷捕）；γ=1/τr （復合）；η=1/τopt（光學吸收）。其中 ND 是 QDs 的體積濃度。當 QDs 附近的電洞濃度很高 時；QDs 層具有低密度的自由電子；即 n(ZX) ≈ 0，則 1 0 1 (1/ (1/ ) ) (( / ) / 1/ 1/ ) opt r n x s s c D D c opt r n f N U N n N τ τ τ τ τ τ + = − + + (9) 由上式知道UsX是負值，QDs 是產生中心。然 而，當附近的電洞濃度很低時，QDs 層具有高 密 度 的 自 由 電 子 ； 即 n(ZX)→∞ 時 ， 則 ； 0 (1 ) x s s n r N U f τ = − − (10)。由上式知道 UsX是正值。 因此，QDs 的行為會像是複合中心。 QDSC 的元件結構；如圖七所示。 假設 元件有M 個 QDs 層。為計算 i-層中收集到的光 電流；將使用self-consistent 電流速率方程式討 論各 QDs 層與層間的有效表面復合速率。兩 個 QDs 層間，0≦y≦d，其電流是由漂移電流 構成，而忽略層與層間的復合電流。(在第一 層 之 自 由 電 子 密 度 所 引 起 的 復 合 電 流 。 [ ] 1( ) (1, ) ( ) e x p ( ) n d n z E F z d z μ λ α λ α λ − = − (11) 其中 α(λ)是能障區的吸收係數，un 是電子的 mobility，E 是電場，F(1，λ) 是在第一層 QDs 層中單位面積與時間是波長 λ 入射光子的總 數 目 。 則 式 (11) 之 通 解 為 1( ) 1 (1, ) exp( ( ) ) 2 n n Ld n z C F z D λ α λ = + − (12) 其中我們定義 Ldu=2Dn/unE；C1 是常數再由 邊界條件解出C1值；考慮邊界條件(含 QDs 層 的表面淨複合)；如式(13)： (0) 1 1 2 (0) n n s dn D e n j eU L = − (13)探討量子點光電元件的理論模型與光電流傳輸機制(2/2) 4 即可求得 n1(z), 其中 jn(0)表示由左邊 p 型層流 向第一個量子點層的電子電流密度。對於其他 中間層；n1(Z)值可由式(12)計算，決定第一層 在Z=d 時光電流值，同樣的，亦可決定 X=2 時 的 n(ZX=2) 值 ， 因 此 第 Xth 層 為 式 (14) ( 1) 2 ( ) x x n x x n s n D e n z j eU Ld − = − (14) 其中 jn(X-1) = (2Dn/Ldu) dnX-1(Z)/dz｜z=2K是由 (X-1)th 量子點層流出的電 流密度。由邊界條件式(14)解出的光電流為 ( , )(1 exp( ( ) )) x x n n QD j =eF k λ − −α λ d + j (15) 上式中第2 項是由介於 0＜Z＜ZX間之 QDs 層 所產生的電子電流密度。因此，QDs 太陽電池 之光嚮應可寫成：SR(λ)=jnX/eF(K，λ)。最後由 邊界條件式(14)解式(11)。 在本模型中的物理參數包括：捕捉速率 αc，捕捉時間 τc，即 αc=（NDτc）-1，另一方面 亦可表示為 αc=συ，；σ 是量子點對電子的捕 捉截面，υ 是電子的平均速度。因此捕捉時間 可寫成τc=(NDσυ)-1。故在室溫時ν=107 cm/sec， 量子點的体密度ND值約為1015~1017cm-3，電子 的捕捉截面約10-11~10-10 cm-2；因此τc可估計約 0.1~10 ps。下列計算令 τc=10 ps。計算光產生載 子 速 率 1 gbar ( ) ( ) gQD E opt E opt d σ ω ω ω τ =
∫
⋅Φ h (16) 其 中( )
ω Φ h 是入射太陽光子流量，σ ωopt( )是量子 點的光吸收截面。可用QD 的吸收係數 αD（ω） 表示： σ ωopt( )=α ωD( ) /ND 在 1.5AM 下對式(16) 的一入射太陽光子流 (Φ h 做數值積分；得到ω) 光產生載子時間τopt ≈0.5ms。復合生命期與 i-區內電場大小有關及 QDs 大小有關。復合生 命期與電場之關係 :(
5 .2 5 2)
0 1 r L E τ =τ +γ 表示。其中 8 2.1 10 γ = × − ，τ0是無外加電場之 下的生命期，L 則是 QDs 大小(Å)，E 是電場(MV/ ㎝)。在無外加電場之下τ0~2-10ns。 模擬結果顯示，光電流密度和有效的表面 複合速率對QDs 層數的關係：當τr~30 ns 時， 光生電流隨QDs 層增加而增加，但是在靠近 i-區的前端，QDs 層的復合作用為負值表示，其 作用為光生載子中心，然而當M~25 時，其複 合速率為正值，此時 QDs 層的作用是屬於復 合中心。由此可推知，QDs 層的最佳比值為 M=25 層 ， 此 獲 的 最 大 光 電 流 。 因 此 ， 對(
5.25 2)
0 1 r L E τ =τ +γ 的式子看，如何調整L 與 E 值，是攸關τr值得大小，亦影響QDs 層數目， 進而光電流大小的參數；QDs 吸收光譜之位置 與 p-i-n 結構內建電場都是重要指標；用以達 成高效率QDs 太陽電池。在 AM1.5 之下； P0 ＝116 mW/cm2下；計算在最大power point 的轉 換效率。用來計算之物理常數。如同表一。 四、結論 對p-i-n 結構 GaSb/GaAs (球型)量子點太陽 電池去進行模擬。所用的SCAPS v2.4，亦可以考慮front contact 之 transmission 和 back contact
之reflection，在本次模擬中是假設 front contact
的R=0.1.我們所得到的主要結果是，如果 p-type
及n-type 的厚度及摻雜如表一所示。當假設只
有一種 deep level 位在能隙中央是 dominant
defect level；且摻雜濃度是介於 1×1012-5×1012 [cm-3]之間，則最佳之 i-layer 厚度，會在 2-4 [um] 左右，其轉換效率落在 26.5-26.75%附近。若 i-layer 之寬度約 3μm 寬，內含有 25~30 層量子 點層，並考慮量子點被完全充滿之下具 15 個 電洞的條件，理想因子；ν＝1.2；去進行模擬， 則結果顯示，相對不含QD 的太陽電池，轉換 效率由18~20﹪改善成 η ≥ 28~31﹪(圖八)。 五、參考文獻
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探討量子點光電元件的理論模型與光電流傳輸機制(2/2) 5
表一、GaAs用來計算之物理常數。
Parameter Unit Value
Surface recombination velocity for electrons (Sn)
cm s-1 6x103 Surface recombination velocity for
hole (Sp)
cm s-1 6x103 diffusion length of electrons (Ln) μm 2 diffusion length of hole (Lp) μm 3 diffusion constant of electrons, Dn cm2 s-1 200 diffusion constant of hole (Dp) cm2 s-1 10 layer density, QDs cm-2 0.1~1 x1011 surface reflection coeff.ient [R(λ)] 0.1
band gap of GaAs (EgB) eV 1.4 acceptor concentration (NA) cm-3 3~5 x1018 donor concentration(ND) cm-3 1~3 x1017 p-region (zp) μm 0.8 i-region (zi) μm 3 n-region (zn) μm 2 transport factor ƒi 1 GaSb GaAs Eg 0.726 1.424 Δ 0.80 0.34 me 0.041 0.063 mhh 0.4 0.51 mlh 0.05 0.082 nr 3.8 3.3 圖一、GaSb QDs 的 staggered 能帶結構。 Relaxed Pseudomorphic 圖二、GaSb/GaAs QDs 的能帶結構圖。 GaSb QDs GaAs As Sb Ga Time ( min ) 0 1 2 3 4 5 B E P ( T o rr ) 10－4 10－5 10－6 10－7 10－8 10－9 圖三、自組式成長GaSb QDs 的製程[5] 圖四、GaSb QDs 大小密度與成長溫度關係。 圖五、量子點體積大小(size)分佈不同(
ξ
不 同)以下,其吸收係數與能譜之關係。 圖六、多層量子點形成的三能帶結構圖。 圖七、多層量子點太陽電池的結構圖。 圖八、量子點太陽電池的轉換效率。 109 1010 1011 1012 480 500 520 540 0 10 20 30 40 Density Growth Temperature ( OC ) Diameter Height D o t d e n si ty (x 1 0 10 cm -2 ) D o ts si ze ( n m ) 0.7 0.9 1.1 1.3 1.5 1.7 100 101 102 103 104 105 106 R0=10nm ,ζ=0.01 ,ζ=0.02 ,ζ=0.05 ,ζ=0.1 α ( cm -1 ) λ ( μm ) 4 6 8 10 12 14 16 15 20 25 30 without QD with QD C o nv er si on E ffi ci en t ; η (% )奈米結構 GaSb/GaAs 量子點光電元件之研究
