I-Shou University Institutional Repository:Item 987654321/11544
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(2) 利用數值模擬探討抗反射層對砷化 鎵太陽電池之研究 Numerical Study of Anti-reflection Coating Layer on GaAs Solar Cell 研 究 生： 范格彰. Student：Ge-Jhang Fan. 指導教授：林志龍 博士. Advisor：Jr-Lung Lin 義守大學. 機械與自動化工程學系 碩士論文. A Thesis Submitted to Department of Mechanical and Automation Engineering I-Shou University in Partial Fulfillment of the Requirements for the Master degree in Mechanical and Automation Engineering July , 2010 Kaohsiung, Taiwan, Republic of China. 中華民國九十九年七月.
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(4) 中文摘要 近十年，商業化的光伏電池中砷化鎵太陽電池已經被普遍地應用。目 前的太陽電池大多是矽晶元件，在多晶矽原料缺乏下，砷化鎵太陽電池具 有相當大的發展潛能。尤其，在提升轉換效率與操作高聚光的條件下，砷 化鎵太陽電池都遠較矽晶太陽能電池為佳。然而，在高效率與高聚光兩方 面誘因下，太陽電池都必需建構在低成本觀念。因此，為了提升砷化鎵太 陽電池的效率，必須發展準確的數值模式，去分析最佳化設計，進而引導 技術方法，製作高效能太陽電池。 本論文著重在理論模式分析和利用PC1D模擬軟體執行太陽電池光電特 性的模擬。本文著重在太陽電池的抗反射層結構，包括不同氧化物材料、 薄膜厚度和單層或雙層等，這些參數將被利用來模擬分析，並了解砷化鎵 太陽電池的效能。再者，太陽電池光電性能如：開路電壓、短路電流、反 射率、量子效率、填充因子、轉換效率等參數，將被有系統的計算，作為 最佳化的設計。再根據模擬結果，透過商業化的砷化鎵太陽電池比對以驗 證數值分析的可行性。未來，此數值模擬分析將用來設計砷化鎵太陽電池 的最佳化，以期獲得高效率的太陽電池。. 關鍵字： 光伏電池、開路電壓、短路電流、反射率、量子效率、填充因 子、轉換效率 I.
(5) ABSTRACT In the last decade, a great activity is being carried out worldwide to achieve commercial photovoltaic based on the GaAs solar cells for applications. Despite current products are based on silicon cells, the GaAs solar cells have exhibited tremendous potential for the increasing efficiency and also to operate at higher concentration levels. Both aspects of high efficiency and high concentration are determined to achieve low cost. In order to increase the performance of such GaAs solar cells, a numerical modeling as accurate as possible is necessary to guide the technological approaches. This research aimed to focus on constructing the theoretical analysis and performing the photoelectric characteristic simulation for the GaAs solar cells by using PC1D numerical code. The numerical structure of solar cells will be focus on the antireflective coating layer, included the different dioxide materials, film thickness and single layer/double layers, respectively. The above-mentioned parameters will be calculated numerically to survey the performance of the GaAs solar cells. Furthermore, the conversion parameters of solar cells such as open-circuit voltage, short-circuit current, reflectivity, quantum efficiency, fill factor and conversion efficiency were systematically investigated to optimize the high efficiency solar cells. The optimum design will be experimentally verified the feasibility of numerical model by comparing with the commercial GaAs solar cells. Eventually, the analysis of the numerical simulation could be provided to design the optimum solar cells and to achieve the high efficiency solar cells in the further.. Keywords: photovoltaic, open-circuit voltage, short-circuit current, reflectivity, quantum efficiency, fill factor, conversion efficiency II.
(6) 謝. 誌. 時間飛逝，碩士兩年的求學過程也不知不覺接近尾聲，本論文完成， 首先誠摯感謝我的指導教授 林志龍博士，受到老師的陶冶以及細心的指 導，使我在研究上獲益良多，讓我對太陽能領域產生研究興趣，不僅在學 業上以及生活上均收穫豐碩，在此獻上最深的感謝與祝福。 承蒙口試委員邱祈翰博士與陳建霖老師的指導，在口試過程中給予許 多寶貴的意見，使得論文更完整。 接著要感謝系上老師的教導與實驗室的夥伴們家成、歐陽、盈達、德 文在學業與研究上互相勉勵，使這兩年求學經歷更為充實、豐富，使生活 更添色彩，在此也獻上最真誠的感謝與祝福。 最後，感謝我的父母對我的支持與求學期間離開的外公，以及我的 每一親人，使本論文能善始克終的完成，也感謝我身邊每一個關心我的 人，謝謝你們。. 格彰 III. 2010.08.02.
(7) 總目錄 中文摘要......................................................................................................................I Abstract.......................................................................................................................II 總目錄.......................................................................................................................IV 圖目錄.......................................................................................................................VI 表目錄.......................................................................................................................XI 符號說明..................................................................................................................XII 第一章 緒論..............................................................................................................1 1.1 再生能源(Renewable Energy) ....................................................................1 1.2 研究背景與動機..........................................................................................3 1.3 國內外相關研究與發展..............................................................................5 1.4 太陽電池......................................................................................................6 1.4.1 無機太陽電池....................................................................................6 1.4.2 有機太陽電池..................................................................................13 1.5 論文架構....................................................................................................14 第二章 太陽電池基本原理....................................................................................15 2.1 太陽輻射....................................................................................................15 2.1.1 太陽照射在地球表面的能量..........................................................15 2.1.2 地球大氣對太陽輻射的影響..........................................................16 2.2 空氣質量(Air Mass) ..................................................................................17 2.3 太陽電池運作原理....................................................................................19 2.4 半導體基本方程式....................................................................................21 2.5 太陽電池電路模型....................................................................................27 2.6 太陽電池效率損失因素............................................................................29 2.7 光學基本原理............................................................................................31 IV.
(8) 2.7.1 反射率原理.......................................................................................31 2.7.2 量子效率...........................................................................................34 2.7.3 光譜響應...........................................................................................35 2.7.4 利用光學特性求短路電流...............................................................35 第三章 數值模擬與實驗..........................................................................................36 3.1 研究目的.....................................................................................................36 3.2 PC1D 軟體設定...........................................................................................37 3.2.1 元件邊界條件設定...........................................................................38 3.2.2 半導體的邊界條件設定...................................................................39 3.2.3 入射光源條件設定...........................................................................42 3.2.4 光學薄膜 ARC 設定.........................................................................44 3.3 模擬與計算.................................................................................................44 3.3.1 反射率模擬.......................................................................................47 3.3.2 外部量子效率模擬...........................................................................50 3.3.3 太陽電池 I-V 特性曲線計算結果...................................................52 3.3.4 太陽電池各項參數...........................................................................54 3.4 實驗.............................................................................................................56 3.4.1 實驗樣本...........................................................................................56 3.4.2 實驗儀器...........................................................................................60 3.4.3 FE-SEM 分析.....................................................................................61 3.4.4 模擬結果...........................................................................................63 第四章 結果與討論..................................................................................................65 第五章 未來研究方向..............................................................................................67 參考文獻....................................................................................................................69. V.
(9) 圖目錄 圖 1.1. .....................................................................................................................2 過去氣候溫度隨著碳的濃度而增加 圖 1.2. .....................................................................................................................2 未來幾年溫室氣體濃度將不斷增加 圖1.3. ......................................................................................................................8 理想太陽電池效率與半導體材料能階的關係 圖1.4. ......................................................................................................................8 各種半導體材料對不同波長的吸收係數 圖 1.5. .....................................................................................................................9 光能量大於材料能階 E g 造成熱輻射的釋放 圖 1.6. .....................................................................................................................9 用不同的能階分段吸收太陽光 圖 1.7. ....................................................................................................................10 三接面 GaAs 太陽電池結構 圖 1.8. ....................................................................................................................11 CIGS 太陽電池結構 圖 1.9. ....................................................................................................................11 Nanosolar 製作的可撓式 CIGS 太陽電池 圖 1.10. ..................................................................................................................12 CdTe 太陽電池結構 圖 1.11. ..................................................................................................................12 CdTe 可撓式太陽電池 圖 1.12. ..................................................................................................................14 DSSC 太陽電池使用 TiO2 奈米碳管結構 VI.
(10) 圖 2.1. ....................................................................................................................17 太陽輻射受到大氣影響下的損失 圖 2.2. ....................................................................................................................18 空氣質量示意圖 圖 2.3. ....................................................................................................................19 不同的光譜強度 圖 2.4. ....................................................................................................................20 太陽電池元件運作原理 圖 2.5. ....................................................................................................................26 P-N 半導體的濃度分佈與電場分佈 圖 2.6. ....................................................................................................................26 跨過 P-N 接面的電位分佈 圖 2.7. ....................................................................................................................28 太陽電池的 I-V 特性曲線 圖 2.8. ....................................................................................................................29 太陽電池等效電路 圖 2.9. ....................................................................................................................31 串聯電阻與並聯電阻對元件 I-V 特性曲線的影響 圖 2.10. ..................................................................................................................34 入射光的建設性干涉與破壞性干涉 圖 3.1. ...................................................................................................................37 分析流程圖 圖 3.2. ....................................................................................................................38 本研究之砷化鎵太陽電池厚度、濃度各項參數以及結構圖 圖 3.3. ....................................................................................................................39 基極與射極接觸電阻 VII.
(11) 圖 3.4. ....................................................................................................................39 內部電阻參數 圖 3.5. ....................................................................................................................40 元件厚度 圖 3.6. ....................................................................................................................40 遷移率參數 圖 3.7. ....................................................................................................................41 基材 p 型摻雜濃度參數 圖 3.8. ....................................................................................................................41 n 型摻雜濃度參數 圖 3.9. ....................................................................................................................42 背面 p 型摻雜濃度參數 圖 3.10. ..................................................................................................................42 入射光強度設定 圖 3.11. ..................................................................................................................43 入射光設定為太陽標準光譜 AM1.5G 圖 3.12. ..................................................................................................................43 垂直光入射光譜設定 圖 3.13. ..................................................................................................................44 光學薄膜 ARC 設定介面 圖 3.14. ..................................................................................................................46 Si3N4 厚度於反射率的關係 圖 3.15. ..................................................................................................................46 Si3N4 厚度與短路電流的關係 圖 3.16. ..................................................................................................................48 各種 ARC 與未加 ARC 的反射率 VIII.
(12) 圖 3.17. ..................................................................................................................49 各種組合的雙層 ARC，反射率與波長之關係 圖 3.18. ..................................................................................................................49 三種雙層 ARC 的反射率以及區間的放大圖 圖 3.19. ..................................................................................................................50 各種 ARC 與未加 ARC 的太陽電池外部量子效率 圖 3.20. ..................................................................................................................51 各種組合的雙層 ARC，量子效率與波長之關係 圖 3.21. ..................................................................................................................51 三種雙層 ARC 的量子效率以及波段區間的放大圖 圖 3.22. ..................................................................................................................52 單層 ARC 的太陽電池 I-V 特性曲線 圖 3.23. ..................................................................................................................53 雙層 ARC 的太陽電池 I-V 特性曲線 圖 3.24. ..................................................................................................................53 三種 ARC 的比較以及短路電流放大圖 圖 3.25. ..................................................................................................................57 使用單層 ARC 的砷化鎵太陽電池晶片 圖 3.26. ..................................................................................................................57 使用雙層 ARC 的砷化鎵太陽電池晶片 圖 3.27. ..................................................................................................................59 參照 HS030 晶片參數繪製的 I-V 特性曲線 圖 3.28. ..................................................................................................................59 參照 CZSC 晶片參數繪製的 I-V 特性曲線 圖 3.29. ..................................................................................................................60 FE-SEM 機型：Hitachi-4700，EDS 機型：HORIBA IX.
(13) 圖 3.30. ..................................................................................................................61 砷化鎵太陽電池晶片，單層 ARC 使用 SiNX 圖 3.31. ..................................................................................................................61 由 FE-SEM 放大 5 萬倍下拍攝可得知，ARC 厚度約 98nm 圖 3.32. ..................................................................................................................62 砷化鎵太陽電池晶片，雙層 ARC 使用 Al2O3-TiO2 圖 3.33. ..................................................................................................................62 由 FE-SEM 放大 5 萬倍下拍攝可得知，雙層 ARC 總厚度約 143nm 圖 3.34. ..................................................................................................................63 使用 SiNX 厚度 98nm 模擬的 I-V 特性曲線 圖 3.35. ..................................................................................................................63 使用 Al2O3-TiO2 厚度 143nm 模擬的 I-V 特性曲線 圖 4.1. ....................................................................................................................66 砷化鎵太陽電池效率與 ARC 材料折射率之關係 圖 5.1. ....................................................................................................................68 MgF2-TiO2 與 lnGaP 厚度變化影響短路電流. X.
(14) 表目錄 表 3.1. ................................................................................................................. 47 各種不同 ARC 材料折射率與計算出的最佳厚度 表 3.2. ................................................................................................................. 47 各種雙層 ARC 上、下層組合與計算出的最佳厚度 表 3.3. ...................................................................................................................54 各種單層 ARC 之太陽電池各項參數 表 3.4. ................................................................................................................. 55 各種雙層 ARC 之太陽電池各項參數 表 3.5. ................................................................................................................. 59 三種雙層 ARC 之太陽電池各項參數 表 3.6. ...................................................................................................................58 使用單層 ARC 之太陽電池晶片規格 表 3.7. ...................................................................................................................58 使用雙層 ARC 之太陽電池晶片規格 表 3.8. ...................................................................................................................64 從 ARC 模擬的各項砷化鎵太陽電池參數. XI.
(15) 符號說明 λ ：光的波長 T ：凱氏溫標或稱絕對溫標. I (λ ) ：光譜幅射強度. c ：真空中的光速 h ：普朗克常數 k ：波茲曼常數 H ：總能量密度. σ ：史帝芬－波茲曼常數. AM：空氣質量 E g ：半導體能階 Ψi ：本質費米能階 VOC ：開路電壓 I SC ：短路電流 I L ：光電流. n ：電子濃度 p ：電洞濃度. ni ：本質濃度 N D ：摻雜施體濃度. N A ：摻雜施體濃度 V0 ：內建電壓. VT ：熱電壓 q ：粒子的帶電量. XII.
(16) L ：擴散長度. D ：擴散常數. τ ：載子生命周期 J e ：電子產生的電流密度 J h ：電洞產生的電流密度. μ ：飄移率 E Fe ：電子的準費米能階 E Fh ：電洞的準費米能階. dn ：電子濃度梯度 dx dp ：電洞濃度梯度 dx I s ：逆向飽和電流 N C ：電子在導帶下的濃度 N V ：電洞在價帶下的濃度 E C ：導帶的能階 EV ：價帶的能階. φ ：準費米能電位 Vn ：能帶結構 N 區的電位 V p ：能帶結構 P 區的電位. ρ ：空間電荷密度 E ：電場. ε ：介電常數 XIII.
(17) G ：產生率 r ：內部結合率. W ：空乏區寬 RS ：串聯電阻 RSH ：並聯電阻 FF ：填充因子. η ：光電轉換效率 RS ：串聯電阻 RSH ：並聯電阻 Pmax ：最大輸出功率. μ ：磁導率 k ：複數波向量. n ：折射率 k ：消光係數. σ ：吸收係數 γ ( w) ：反射係數 ρ ( w) ：振幅 θ ( w) ：相位 w ：空間波長函數. R ：反射率 d ：光學厚度. EQE ：量子效率 SR (λ ) ：光譜響應 Φ (λ ) ：光通量 XIII.
(18) T (λ ) ：穿透率. XIV.
(19) 第一章 緒論 太陽是地球的生命之源，地球上大部分的能量都來自於太陽能，生命體以 不同的形式吸收太陽能。例如，地球上所有動物和植物，需依靠太陽光照射產 生溫度，植物則利用太陽光做為養分，石油也來一部分來自一億年前植物吸收 陽光後因高溫高壓而產生。然而，人類也用許多不同的方式在使用太陽能，其 中一種方式就是用太陽電池。 改善太陽電池光電轉換效率一直是主要致力的目標之一，半導體材料除了 本身的光電轉換因素外，另一個影響則是光能損失(optical loss)，在不同的光能 損失中，又以表面反射損失的影響最直接，為了使太陽電池能更有效的吸收光 能，通常解決辦法為塗佈抗反射層 (Anti-Reflection Coating， ARC)。ARC 為 本文研究的重點，利用薄膜的光學厚度設計以及材料折射率的不同使垂直入射 光通過表面後形成破壞性干涉(Destructive interference)減少光反射，使用 PC1D 數值軟體以及理論基礎來建立單層以及雙層 ARC 數據，理論上兩層 ARC 調整 最佳厚度與折射率可得到兩個波長反射率接近零的極小值，由量子效率對光的 使用波段；反射率對光的反射情形；太陽電池的 I-V 特性，比較各種應用在單 接面(single-junction，SJ)砷化鎵太陽電池中，較為適合的材料。最後探討使用窗 層針對表面再結合、增加對短波長響應等影響，使太陽電池效率能進一步提高。 ARC 的塗佈技術，通常以化學蒸鍍法(Chemical Vapor Deposition，CVD)最 為常見或利用電漿增強式化學氣相沈積(Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition，PECVD)技術於基板上低溫沈積二氧化矽(SiO2)、氮化矽(SiNX)等材 料，藉由調變氣體流量比例和沈積時間，可得到符合設計所需之折射率和厚度 [1]。. 1.1 再生能源(Renewable Energy) 在科技、工業發展與人類活動快速的今天，使得溫室效應(Greenhouse effect) 1.
(20) 與氣候變遷等問題日益嚴重，各國越來越重視排放溫室氣體對人類所造成的影 響，聯合國氣候變化綱要公約參加國，在 1997 年 12 月日本京都，制定了京都 議定書(Kyoto Protocol)，於 2005 年 2 月 16 日生效，針對溫室氣體 CO2、N2O、 CH4、HFCS、SF6、PFCS 作出限制，目標是控制溫室氣體的含量，預防氣候變 遷。溫室氣體由於人類活動，加上工業與交通工具導致溫室效應的產生，過去 二氧化碳與溫室氣體對溫度的影響，如圖 1.1-1.2 所示。. 圖 1.1 過去氣候溫度隨著碳的濃度而增加[2]. 圖 1.2 未來幾年溫室氣體濃度將不斷增加[3] 2.
(21) 再生能源又稱為綠色能源，再生能源必須符合環保要求，減少對環境的污 染。美國國家再生能源實驗室(NREL)將太陽能、風能、生物質能、地熱作為再 生能源重要的研究和開發。 台灣雖然非聯合國的一員但近年來隨著環保意識抬頭，政府逐漸重視綠色 再生能源的開發，加上石油價格不斷的高漲，由於台灣為海島型國家，所以用 來發電原料有石油、煤炭和鈾，使用石油、煤炭大部分需仰賴進口且不僅會增 加碳的排放量，對環境也是有害的，而地球上的石油、煤炭和鈾為有限的能源， 將迫使我們人類使用再生能源取代大部分有限能源。全球每桶原油價格在近幾 年大幅度成長，在未來 10-20 年將是一個顯著增長[4]，因此更有利於開發利用 可再生能源。因此，為了尋找合適的替代能源來取代部分石化能源，不僅是科 學界也是人類致力的目標。 再生能源中的其一種能源使用方式，就是太陽能。地球受太陽照射能量可 用黑體輻射理論計算，加上射入地球表面後通過大氣的損失 30%[5]，地球受太 陽照射表面估算為 952 W / m 2 ，如此巨大能量且用之不竭，加上台灣環境日照豐 富，若不加以利用太陽光不受地形限制且隨處可見的特點，豈不可惜?且太陽能 無機械能轉換之缺點，是安靜、永不耗竭、無汙染且簡單取得能源的一種方式。 而其他替代能源，如風力及地熱能受到地形限；生質能需大面積土地種植也受 地形限制；燃料電池受到氫氣儲存或電解氫速率等問題。. 1.2 研究背景與動機 光伏特效應(Photovoltaic effect)是光電效應(Photoelectric effect)的進一步應 用。光電效應是海因里希赫茲(Heinrich Hertz)於 1887 年所發現。在 1905 年， 愛因斯坦(Einstein)的理論是發現光為量子化概念並成功解釋光照射在金屬表面 產生電子的現象，事實上愛因斯坦的光電效應對人類的貢獻遠大於後來提出的 相對論。 光伏特太陽電池是因為太陽光照射下在直接轉換光電流的過程中會產 3.
(22) 生電壓變化，並會產生電子、電洞對，所以稱為光伏特效應。 光伏特效應技術應用於太陽電池，可追溯到 1839 年愛德蒙貝克勒爾 (Edmond Becquerel)是第一個發現光伏特效應，他用酸性溶液中鉑電極和薄膜層 發現這個效應。在 1877 年亞當斯與戴(Adams and Day)使用元素硒進行研究，這 對光伏特效應具有重要發展，7 年後由弗里茨(Fritts) 在 1883 年更進一步使用的 薄膜塗佈硒與金箔結合以金屬為基板製作蕭特基障位(Schottky barrier)太陽電 池。然而，之後近 50 年太陽電池領域中，才有另一項重大發展。格朗達爾-蓋 革(Grondahl-Geiger，1933）用氧化亞銅、高壓玻璃板、鉛線圈與銅為基板等製 作太陽電池。1939 年尼克斯(Nix)以硫化亞鉈(Thallous-sulphide)作為太陽電池且 發表其性能參數的研究。自 1954 年以來，美國貝爾實驗室不斷對未來需要的太 陽電池進行研究，當時動機是希望能提供偏遠地區電力、能源的供應，但太陽 電池的效率約只有 6％。然後從 1957 年蘇聯發射第一顆人造衛星開始，直到 1969 年，美國太空人登陸月球，使太陽電池的應用得到充分發展。近年來也因全球 通信市場的蓬勃發展，各大通訊計劃均提出將太陽電池廣泛應用於太空。 20 世紀中 80 年代，矽晶太陽電池的研究開始進入以提高效率為目標。 1985 年， 矽晶太陽電池的效率達到 20％。在之後 10 年間，太陽能產業持續穩定成長 15 ％至 20％，主要是針對偏遠或遠程地區電力供應。1997 年的成長幅度已達 38 ％，直到今天，不在電力網內的住戶提供電力，為了提高了更高的生活品質， 使用太陽電池已經是一種認定標準，以無需架設電力網的方式並達到減少一般 傳統發電廠為目標，也可以減少環境破壞的影響。 太陽照射在地球上的能量可以用黑體輻射理論計算出。忽略照射進入地球 厚的損失。地球表面約 1362 W / m 2 。如此巨大且取之不盡的能源，加上台灣地 處亞熱帶環境，日照充足，如果不去使用無地形限制和隨處可見的陽光，豈不 是很可惜？由於將入射光直接轉換成電能，所以太陽電池無須機械能的轉換， 無需可動元件，因此具有可靠、持久、安靜、乾淨且簡單的特性。 在太陽電池的各項損失以光能損失中的改善表面反射損失最直接，而其他 4.
(23) 損失，例如表面電極遮蔽損失、分流損失、串聯電阻損失、再結合損失、材料 能階未能充分吸收太陽光譜損失等，由於牽涉到較多材料特性與半導體製程的 改善，所以改善的方法通常有限，也較為困難，所以本研究討論 ARC 使太陽電 池能吸收更多光能，以增加短路電流。. 1.3 國內外相關研究與發展 對於國內外太陽電池 ARC 之研究，如車載斗量，而過去的文獻中得知使用 ARC 是一種衍生的技術，國內大部份針對矽晶太陽電池 ARC 研究較多，何文 章[6]針對矽晶太陽電池使用二氧化矽(SiO2)及二氧化鈦(TiO2)雙層 ARC 來降低 其反射率， V 型比 W 型反射率的太陽電池效率較好，余沐榮[7]使用二氧化矽 (SiO2)及五氧化三鈦(Ti3O5)雙層 ARC；謝文昇[8]對砷化鎵(GaAs)太陽電池進行 二氧化矽(SiO2 )及二氧化鈦(TiO2 )抗反射層膜進行雙層膜模擬設計，得到最低 的反射率 R(λ)等…。國外相關之研究有 J Pl´a , M Barrera 與 F Rubinelli [9]指出 一般砷化鎵太陽電池使用 InGaP 作為窗層結合雙層 ARC(Al2O3-TiO2)並非最好 的選擇，得出雙層 ARC 使用 MgF2(97.3nm)/TiO2(42.1nm)加入 InGaP(15nm)，窗 層表面些微的穿隧電子可減少表面在結合的機會，會比使用 InGaP(30nm)要好； I. Lee、D.G. Lim、S.H. Lee 與 J. Yi [10]只以 MgF2-CeO2 作為雙層 ARC 分析， 針對矽晶太陽電池使用之波段， MgF2-CeO2 厚度為 1082A˚/608A˚有較低反射 率；M. Cid 、N. Stem、 C. Brunetti、 A.F. Beloto 與 C.A.S. Ramos[11]對雙層 ARC(MgF2–ZnS)與單層 ARC(SiO2、Ta2O5)分析，得出矽晶太陽電池最大效率 下的理想厚度為：理論值雙層(107-60.5nm)，單層(104、71nm)，實驗值雙層 (98-70nm)，單層(97.6、68.5nm)等…相關之研究。值得注意的是何文章使用雙 層 ARC 非 1/4 波長的設計，得出 V 型 coating 平均反射率 7.9%(400-900nm)，較 W 型 coating 2.83%(400-900nm)高，但 W 型 coating 在矽晶太陽電池的使用波段 卻較低，使得使用 V 型 coating 的效率上卻較 W 型 coating 高，這是可以討論的 5.
(24) 部分，所以在本研究中也加入了非 1/4 波長設計的雙層 ARC 作為比較。上述皆 對矽晶太陽電池或僅用一種以及兩種單、雙層 ARC 材料作比較，未對不同單、 雙層 ARC 作比較。本論文參考 ARC 使用在砷化鎵太陽電池的文獻，因此忽略 材料的特性以及晶格常數之匹配，單純以光學原理探討適合在砷化鎵太陽電池 的 ARC 折射率以及厚度。. 1.4 太陽電池 太陽電池是一種電子元件能夠直接將太陽光轉換成電能，光照射在太陽能 板上即產生電流跟電壓提供功率輸出。太陽電池有幾種不同的類型，依照運作 原理以及材料特性，一般可以分為二種類型太陽電池的，為有無機太陽電池與 有機太陽電池。改善太陽電池光電轉換效率一直是主要解決的問題之一，隨著 科技日新月異，現今大部分商用的轉換效率為 16％。依材料特性以及運作原理 有不同種的太陽電池，現今大部分無機太陽電池有非晶、多晶、單晶系，市場 佔有率約為 90％則都還是以矽晶太陽電池為主，其中非晶矽太陽電池約為 8-10 ％，多晶矽太陽電池約為 12-20%，單晶矽太陽電池約為 16-24％，台灣目前製 造廠商有：禧通、華旭、茂迪、益通光能、光華及旺能等…。. 1.4.1 無機太陽電池 由上述研究背景可了解，今天，大部分的無機太陽電池使用光伏特原理運作 而且以高效率發展為原則，因為矽是地球上蘊藏量第二豐富的元素，所以幾乎 以矽做為太陽電池，矽的氧化物穩定度高且不溶於水，因此矽在半導體產業具 有重要的影響。這一類的太陽電池有，矽晶(Si)、II-VI 族、III – V 族、銅銦鎵 硒(CIGS)、碲化鎘(CdTe)太陽電池等…，後面這四種常作為薄膜型太陽電池， 而結晶、多晶、非晶矽也可作為薄膜型，薄膜型太陽電池常使用液相或氣相沉 積技術，最主要的技術有化學氣相沉積法(Chemical Vapor Deposition，CVD)與 6.
(25) 液態磊晶法(Liquid Phase Epitaxy，LPE)，後四種由於吸光系數大，光電材料厚 度較薄而稱之(5-10um)，通常採用熱擴散方式摻雜硼-磷、II-VI、III - V 族等元 素形成 N(Emitter，射極)和 P(Base，基極)型半導體，利用這兩種類型接合面 (Junction)的特性，使光照射在太陽電池兩區的少數載子(電子和電洞)通過接面 形成的電流，提供外部電路負載。砷化鎵是屬於 III - V 族中的一種，砷化鎵太 陽電池相關的研究開始於西元 1955 年 D.A.Janny，效率約為 5%。在西元 1975 年到西元 1985 年間，因為液態磊晶技術成熟，使得晶格缺陷減少，改善了接面 品質，使砷化鎵太陽電池效率有了較大的提升。太陽電池的理論轉換效率，與 半導體之能階有關，以太陽光譜輻射強度來看，一般最佳太陽電池的材料能階 為 1.4-1.5ev，如圖 1.3 所示。由於矽是非直接能階的材料，矽的能階 1.1ev 且矽 對光的吸收性不夠，所以使用砷化鎵太陽電池的優點如下： 1.. 砷化鎵(1.42ev)接近最佳能階且為直接能階，更適合用在高效率的太陽電池 上，目前在單接面(SJ)是所有太陽電池中最高的約為 23-28%。. 2.. 且 III - V 族元素對具有高效率、高輻射阻抗、對光有較高的吸收性更適合 薄膜化(一般單接面設計僅僅只有 5-10um)、熱所造成的效率損失也遠比矽 晶少，不僅適合太空發展也適合近年來興起的聚光技術(Fresnel lens)，能使 效率再進一步提升。. 3.. 砷化鎵的吸收波長範圍約在 300-900nm 如圖 1.4 所示，對於太陽光譜強度 來說最為適合。. 4.. 砷化鎵適合多接面太陽電池設計如圖 1.6、1.7 所示，可以增加吸收光的波 長範圍，配置方式是採用能階大的材料作為吸收短波長；能階小的材料吸 收長波長的光，因為材料能階比光能量小時，電子會要遷至導帶上方，並 且電子、電洞皆會返回平衡狀態的能階，也就是剛好處於導帶及價帶上並 釋放出熱輻射造成損失如圖 1.5 所示，所以太陽電池上層可使用高能階 Eg1 來吸收短波長光，之後用越小的能階來吸收光，使光能量符合能階，理想 的配置方式為 Eg1 ＞Eg2 ＞Eg3＞ Eg4＞ Eg5 如圖 1.6，一般用 7.
(26) GalnP/GaAs/Ge，作為三接面結構，如圖 1.7 所示。. 圖 1.3 理想太陽電池效率與半導體材料能階的關係[12]. 圖 1.4 各種半導體材料對不同波長的吸收係數. 8.
(27) 圖 1.5 光能量大於材料能階 E g 造成熱輻射的釋放. 圖 1.6 用不同的能階分段吸收太陽光. 9.
(28) 圖 1.7 三接面 GaAs 太陽電池結構. CIGS、CdTe 太陽電池具有低材料成本與可達高光電轉換效率，所以近年 來也備受重視。美國國家再生能源實驗是(NERL)所製作的 CIGS 太陽電池效率 可達約 20%[13]，其使用銦鎵含量的多寡來改變能階(1.02-1.68eV)，可減少製 程，更適合串接(Tandem 或稱推疊)式設計如圖 1.8 所示。CdTe 太陽電池主要是 由透明導電層 CdS(N-type)、CdTe(P-type)、玻璃基板等組成，各層厚度設計， 如圖 1.10 所示。. 10.
(29) 圖 1.8 CIGS 太陽電池結構. 圖 1.9 Nanosolar 製作的可撓式 CIGS 太陽電池[14]. 11.
(30) 圖 1.10 CdTe 太陽電池結構. 圖 1.11 CdTe 可撓式太陽電池. 12.
(31) 1.4.2 有機太陽電池 原理是使用有機物(Organic)或聚合物(Polymer)來進行光化學反應，其原理 有如植物行光合作用。有機太陽電池可以降低製作的成本，對現今的需求是有 必要的，如果是利用有機半導體處理上製程較為簡單且便宜，溫度也較低 （20-200℃） 。這種太陽電池的材料有染料、聚合物與氧化材料等。此聚合物的 特性需要有單雙鍵結結構，稱為共軛雙鍵，一樣需使用摻雜(Doping)的方式使 材料產生氧化還原反應，導電層常使用聚苯胺(Polyaniline)、聚乙炔 (Polyacetylene)等雜環化合物，受光層使用兩種不同聚合物混合而成，聚合物與 摻雜後的半導體一樣，一個做為施體(Donor；N-type)；另一種作為受體 (Acceptor；P-type)，其結構為在透明基板上(例如玻璃)鍍上透明導電薄膜或稱光 導電極。有機薄膜太陽電池可略分為三類，分別為染料敏化型、p-n 異質接面 型及 Schottky 接面型。 染料敏化(Dye-Senitized Solar Cell，DSSC)太陽電池由瑞士 Grätzel 在 1991 年所發明的，在電解溶液中使用多孔 TiO2 上有機染料在而稱之，這種太陽電池 也稱為 Grätzel 電池。原理是染料受光後電子被激發至高能階層，在不穩定狀 態(激發態)中，電子跑到 TiO2 而失去電子的染料則由電解液來回饋，常見有機 染料敏化太陽電池，使用導電玻璃(透明導電基板，TCO)、TiO2、有機染料、氧 化還原電解質溶液已達超過 7％的光電轉換效率[15]，而且由於較低生產成本 對於進入商業市場具有優勢，近年來由於多孔隙技術的提升，例如奈米碳管的 應用，提供相當大的面積來支撐染料，可以降低電子、電洞的再結合與暗電流 (dark current)，使光電流提升，目前已達超過 10％的轉換效率。. 13.
(32) 圖 1.12 DSSC 太陽電池使用 TiO2 奈米碳管結構. 1.5 論文架構 在第二章將會討論太陽電池的基本原理，有關於太陽輻射照度、空氣質、 電路基本模型、開入電壓、短路電流、串並聯電阻、填充因素等做個基本的介 紹，後面再說明半導體內運作微觀的物理原理，二極體暗電流、飽和電流、擴 散電流、飄移電流等、光譜響應、量子效率、反射率等做個簡單的介紹。第三 章將進行數值模擬與理論分析的部分探討各種 ARC 材料的量子效率以及抗反 射率在標準照射強度 AM1.5G 下，探討各種材料使用的波段了解現今常用的不 同 ARC 材料做個完整的比較。第四章為結果與討論，探討對於砷化鎵太陽電池 較為適合的單層與雙層 ARC，以提供更高的光電轉換效率，並且提供實驗結果 來驗證數值模擬。最後第五章未來研究方向中則說明用其他材料更進一步的改 善太陽電池效率，例如加入窗層又稱透光層用來減少表面再結合，但窗層厚度 會對 ARC 造成影響，在這方面可以進行研究與探討。. 14.
(33) 第二章 太陽電池基本原理 2.1 太陽輻射 太陽輻射強度的總能量，可以用普朗克的黑體輻射理論 (Plank's radiation law)[16]來計算，假設太陽為一黑體，光譜輻射強度的方程式 表示如下： I (λ ) =. 2πhc 2 hc ) − 1) λ5 (exp( kλT. (2.1). 上式 λ 表示光的波長，單位µm； T 是黑體溫度，單位K； I (λ ) 式光譜幅射強度， 單位 W ⋅ m −2 ⋅ μm −1 ； c 是真空中的光速 3 × 10 8 m / s ； h 是普朗克常數 6.626 × 10 −34 joule ⋅ s. (Planck's constant)； k 為波茲曼常數 1.38 × 10 −23 joule / K (Boltzmann's constant) 。 黑體輻射的總能量密度，可以取全部的波長範圍來積分，方程式表示如下： ∞. ∞. 0. i =0. H = ∫ I (λ )dλ = ∑ I (λ )Δλ. (2.2). H = σT 4. (2.3). 這裡 H 總能量密度 ( W ⋅ m −2 )， σ 是史帝芬－波茲曼常數 (Stefan-Boltzmann constant)，光譜中波長幅射強度的峰值(peak)可用下式計算： λp =. 2900 T. (2.4). 太陽的表面溫度接近 6000k，更正確的來說大約 5762 ± 50 K，根據(2.2)、 (2.3)、(2.4)式計算太陽表面釋放的能量密度約 62499432.6 W ⋅ m −2 ，最大波長幅 射強度為 0.5033 μm 。. 2.1.1 太陽照射在地球表面的能量 由於地球以太陽為中心不停的在移動，所以太陽與地球距離也不停的在變， 15.
(34) 距離約為 D E − S = 1.5 × 10 8 km ± 1.7% ，太陽照射在地球大氣上的能量可以由下式來計 算 HE = (. RSun 2 ) ⋅ H Sun DE −S. (2.5). 地球和太陽的半徑 R 分別是 6.35 × 10 3 km 和 6.96 × 10 5 km , 代入(2.5)式可以得到地 球大氣上的能量密度約 1.36 kW ⋅ m −2 。. 2.1.2 地球大氣對太陽輻射的影響 太陽輻射再進入地球後受到大氣許多影響。在圖 2.1 中可得知，太陽幅射損 失對光伏特元件的影響如下： a. 因為散射(Scattering)與反射(Reflection)使得太陽輻射能量的減低。 b. 太陽輻射經過時因為吸收和散射而導致某些光被改變波長，使得光譜波段範 圍改變。 c. 因為大氣上不同的分子使得太陽輻射受到散射和間接成分(多次反射、折射) 的影響。 d. 大氣中的局部變化 (例如：水蒸氣、雲、汙染成分) 會影響入射的能量等。. 16.
(35) 圖 2.1 太陽輻射受到大氣影響的損失[5]. 2.2 空氣質量(Air Mass) 空氣質量(AM)是太陽光正常情況下通過大氣的最短路徑。 空氣質量意味著光 會因通過大氣的吸收、汙染成分而使能量遞減其定義如下： AM =. 1 cos θ. (2.6). 這裡 θ 與地面上垂直線跟入射光的夾角，當太陽在正上方，太陽光通過大氣的 AM 就是 1，大氣外的太陽光也就是太陽光沒有通過大氣，此時空氣質量與 5762K 的黑體幅射相當，稱為 AM0，而當太陽在 48.19 度時，也就是 AM1.5，而 AM1.5G 這裡 G 意思是 Global 表示全球標準，包含直射和散射的成分，而 AM1.5D 這裡 D 意思是 Direct 表示只包含直射的成分，如圖 2.2 所示。 17.
(36) 圖 2.2 空氣質量示意圖. 太陽光平均每一天空氣質量直射成分的幅射強度可以用下式來計算 [17]： I D = 1.353 ⋅ [(1 − ah)0.7 ( AM. 0.678. ). + ah]. (2.7). 這裡 a=0.14，h 是海平面上的高度，太陽光經過大氣後有有大約 10%的散射成分， 所以 AM1.5G 的輻射強度 可以表示成： I G = 1.1 ⋅ I D. (2.8). AM1.5D 的輻射強度也可以用估算的方式，根據 AM0 受到大氣 18% 的吸收與 10%的散射， 全球標準光譜強度(global spectrum)高於直射光譜約 10%， 所以可 以計算 AM1.5G 大約是 970 W / m 2 。然而在一般情況下 AM1.5G 光譜通常以 1 KW / m 2 來表示，因為這樣有利於計算上的方便，不同的光譜強度如圖 2.3 所示。. 18.
(37) 圖 2.3 不同的光譜強度[18]. 2.3 太陽電池運作原理 太陽電池受光照射後由於入射光子能量 hν 大於太陽電池能階(Energy bandgap， E g )，被吸收後即產生電子電洞對(Generation)，電子從價帶(Valence band， VB)躍遷到導帶(Conduction band，CB) 並於價帶上留下空位形成電洞，接著由接面 處的空乏區(Depletion region) 收集然後由內建電場驅動，電子移動到 n 區；電洞移 動到 p 區,這個過程使電子經過外部電路而電子的能量用來消耗在外部電路與負載元 件，此過程產生的電流即為光電流，接著電子返回到太陽電池與電洞作再結合，照光 後太陽電池不斷重覆這樣的過程，各種不同的材料有不同的能階，也利用摻雜的特性 進行光伏特效應，事實上幾乎大部分的光電轉換裝置都是利用半導體材料的 P-N 接面 (Junction)特性。. 19.
(38) 太陽電池元件如圖 2.4 所示，但實際上並非所有的載子都能有效輸出至外 部，從圖中可發現電子電洞可能發生再結合或稱複合(Recombination)，此複合 現象會發生於塊材內部(Bulk)或表面(Surface)，複合現象發生的位置與條件不 同，將會存在不同的電子、電洞複合機制。 當太陽電池照光後處於開路時，處於順偏，由於不斷產生電子電洞對而本 質費米能階(Intrinsic Fermi Level Ψi )形成一電位上差異，使內建電場不斷增加， 因為開路(Open circuit)所以電流為零，此時的電壓差稱之為開路電壓 (Open-circuit voltage，VOC )。當處於短路時內建電場不斷減少，電位障下降，使 擴散電流大於飄移電流，造成多數載子擴散進入另一區，而此時電流最大，由 於短路(Short circuit)使電壓為零，稱之為短路電流(Short circuit current， I SC )。 理想太陽電池的架構為一理想二極體電路元件，當元件照光後光子經由光 電轉換效應，不斷的產生帶電載子，提供光電流(Photocurrent ， I L )，當受到理 想 P-N 二極體的內建電場效應，而產生順向電流方向。. 圖 2.4 太陽電池元件運作原理 20.
(39) 2.4 半導體基本方程式 材料電子濃度等=電洞濃度時我們稱為本質半導體(也呈現電中性) 砷化鎵就是三價鎵與五化砷化合而成的本質半導體，本質半導體自由電子、電 洞對產生過程在 T=0K 時本質半導體在共價帶中為價電子自由電子數為零 , 故 在 T=0K 時類似絕緣體 , 但在 T＞0K 在價帶(Valence band)中的電子受熱激發至 導帶 (Conduction band), 在價電子軌道上造成空洞而形成可導電的自由電子、 電洞對。熱平衡時電子濃度 n，電洞濃度 p 之關係為 n = p = ni，這裡 ni 是本質濃度， 摻雜半導體電子、電洞產生過程中，在本質半導體摻雜三價或五價的雜質，造成電子、 電洞濃度不同而成雜質半導體 如 N 型與 P 型半導體： n 型： 多數載子濃度： n ~ N D (1 / cm 3 ) 少數載子濃度： p = ni2 / N D (1 / cm 3 ) p 型： 多數載子濃度： p ~ N A (1 / cm 3 ) 少數載子濃度： n = ni2 / N A (1 / cm 3 ) 大量作用定律(Mass Action Law) 導電時不適用： − Eg. n ⋅ p = n (1 / cm ) ； n = BT e KT (1 / cm 3 ) 2 i. 3. 2 i. 3. (2.9). 混合摻雜：摻雜五價元素原子濃度為 N D , 三價元素原子濃度為 N A 則： 1. 材料成電中性 2. n + N A = p + N D ； n ⋅ p = ni2. n=. (兩式聯立)可得出：. ( N D − N A ) + ( N D − N A ) 2 + 4ni2 2. ；p=. 半導體的內建電壓表示如下： 21. ( N A − N D ) + ( N A − N D ) 2 + 4ni2 2. (2.10).
(40) NA ⋅ ND ) ni2. V0 = VT ln(. (2.11). 其中 VT 為熱電壓： VT =. kT q. (2.12). k 是波茲曼常數； T 是凱式溫度，在室溫下 VT ≈ 0.026V ； q 是一個電子伏. 特，愛因斯坦關係式(Einstein’s relationship)可用來定義載子間擴散與飄移的 關係： Dp. μp. =. Dn. μn. = VT. (2.13). 接面定律(The law of juction)： V. p n (0) = p n 0 ⋅ e ； n p (0) = n p 0 ⋅ e VT. V. (2.14). VT. 少量載子濃度分佈： p n ( x) = ( p n (0) − p n 0 ) ⋅ e. −. X Lh. + p n 0 ； n p ( x) = (n p (0) − n p 0 ) ⋅ e. −. X Le. + n p0. (2.15). 自由電子、電洞在半導體內的擴散長度： Le = De ⋅ τ e ； Lh = Dh ⋅ τ h. (2.16). 其中 De 、 Dh 是電子、電洞擴散常數，由於自由電子、電洞不斷的產生也不 斷的結合，載子由產生到結合的平均時間就是自由電子、電洞生命週期 τ e 、τ h ， 當處於熱平衡時自由電子、電洞結合率相等。 PC1D 的數值計算方法是使用對半導體內載子(自由電子或電洞)運動相當 重要的半導體轉移方程式(Transport equation)，這個方程式推導來自波茲曼 (Boltzmann)轉移方程的假設：當自由電子大於半導體能階，從價帶激發至導帶， 兩種不同載子獨立流動，沒有載子與載子間的傳播(scattering)，在附近晶格沒有 因熱造成載子游離(熱平衡下)，這兩種不同載子維持一定的數量，且載子是同 向性的流動。假設半導體溫度是均勻一致且忽略磁場的影響，飄飄移電流成分 22.
(41) 表示式如下： J e = μ e n∇E Fn. (2.17). J h = μ h p∇E Fp. (2.18). 擴散電流成分表示式如下： dn dx. J e = qDe. J h = −qDh. (2.19). dp dx. (2.20). 可寫成： J e ( x) = + qDe. dn( x) + qμ e n( x) E ( x) dx. J h ( x) = −qDh. (2.21). dp( x) + qμ h p( x) E ( x) dx. (2.22). J e 、 J h 為電子和電洞所產生的電流密度； n 、 p 為電子和電洞的濃度； μ e 、. μ h 為電子和電洞飄移率；E Fe 、E Fh 電子和電洞的準費米能階(Quasi-Fermi energy. band)；. dn dp 、 為電子電洞濃度梯度； E 是電場。 dx dx. 總電流密度為：. ∑ J = (nqμ. n. E + qDn. dn dp ) + ( pqμ p E − qD p ) dx dx. (2.23). 再帶入邊界條件(接面處) x = 0 就可得總電流 V. De Dh I = ∑ J ( x = 0) × A =q ⋅ n ⋅ A( + ) × (e VT − 1) (2.24) Le ⋅ N A Lh ⋅ N D 2 i. 上式就是 P-N 接面半導體的電流方程， A 為元件面積。 I s = q ⋅ ni2 ⋅ A(. De Dh + ) Le ⋅ N A Lh ⋅ N D. (2.25). I s 稱為規格電流或稱逆向飽和電流(Saturation current)，而準費米能階與能. 階束縛能有關，可用來定義不同能階狀態下提供給電子、電洞的最大濃度。對 23.
(42) 於非退化材料，可以利用下式計算： n = NCe. − ( Ec − E Fn ) KT. (2.26). − ( E Fp − EV ). p = NV e. (2.27). KT − Eg. n = N C N V e KT 2 i. (2.28). N C 、N V 是電子和電洞在導帶和價帶下的濃度。E C 、EV 導帶和價帶的能階。. 退化性材料由於摻雜濃度過高所以此方程不適用。在準費米能電位（ φ n 、 φ p ） 的定義，是利用在某些選定的參考座標下，分別表示。PC1D 是採用 x = 0 位置 做為方程式的邊界條件。導、價帶能階是根據能帶結構空間裡靜電產生的電位 能變化。用 Vn 、V p 表示能帶結構兩個邊界下的電位，了解導帶和價帶在靜電場 的影響下，隨著邊界移動，電位能的變化，因為在不同的位置由於摻雜濃度使 得材料成分與能階產生變化。 N X − XR KT ) ln( c ) + + ΔE gc q N cr q E g − E gR X − X R N KT Vp = ( ) ln( v ) − − + ΔE gv q N vr q q. Vn = (. (2.29) (2.30). 為了了解在參考座標上半導體導帶和價帶的性質，可以建立一個由靜電場 產生電位能為零的參考點，因為本質半導體(區)內所對應電位能為零，代入 2.26、2.27 式後，表示如下： n = ni e. q (ψ +Vn −φn ) KT. (2.31). q ( −ψ +V p +φ p ). p = ni e. KT. (2.32). 這裡 ni 是在參考位置的本質載子濃度，除了上敘方程還需要連續方程 (Continuity equation)來計算半導體內部載子的流動、產生與再結合。 ∂n ∇ ⋅ J e 1 dJ e ( x) = + Ge + re ⇔ + + Ge ( x) − re ( x) = 0 ∂t q q dx. 24. (2.33).
(43) ∂p ∇ ⋅ J h 1 dJ h ( x) = + Gh + rh ⇔ + + Gh ( x) − rh ( x) = 0 ∂t q q dx. (2.34). 這裡 G e 、 G h 是由光照射或吸收後半導體內部電子與電洞對產生率， rn 與 rh 是電子與電洞內部結合率。PC1D 對光產生電子、電洞對的計算過程中，加入 光滯留與自由載子的吸收率，在不考慮多數載子的情形下、光子的吸收可使用 能階計算。吸收光子產生輻射再結合過程會影響載子產生過程，但這使載子的 計算簡化為總是成對出現或結合，所以可以假設 re = rh ，這種假設僅在均勻材料 內適用。除此之外為了瞭解半導體內部靜電場與電位的情形，需導入普松方程 式(Poisson equation)。 ∇⋅E =. d 2φ dE ( x) ρ ρ ( x) ⇔ ∇ ⋅ (ε∇Ψ ) = − ρ ⇔ 2 = − =− dx ε ε 0ε s dx. (2.35). 這裡 ρ 是空間電荷密度； ε 是介電常數； ε 0 真空介電常數； ε s 材料相對介 電常數，其中電荷密度包含施體(Donor)、受體(Acceptor)內摻雜濃度與游離後 的載子濃度，電子、電洞對的模擬忽略電荷受到一部分能階內的捕捉狀態，所 以 PC1D 是假設摻雜半導體能階內均為離子化型態，PC1D 均假設為 298K 下， 實際上摻雜濃度極少時，溫度越低可得到越正確計算結果。 對 半 導 體 轉 移 方 程 式 (Transport equation)來 說 ， 根 據 (1)注 入 電 流 密 度 (Injected current density) (2)表面再結合(3)接面間的靜電位能，需要三個邊界條 件。受到外部電路在接面的作用，空乏區內注入總電流密度是零，PC1D 可以 用來計算注入電流的部分，使用戴維寧等效電路(Thevenin-equivalent circuit)來 表示各個元件，包含負載、串聯電阻、並聯電阻(分流損失)，可得到光譜照射 下的太陽電池參數。 當 ρ= 0 及為拉普拉氏方程(Laplace equation) ，適合求體電荷外的電場 電位分佈，但主要討論接面內電場、電位分佈所以用普松方程式計算。 空乏區電場：. 25.
(44) p 邊電場. N ⋅q N ⋅ q ⋅ ( x + WP ) dE =− A ＝＞ E ( x) = − A dx ε ε. (2.36). n 邊電場. N ⋅ q ⋅ ( x + Wn ) N ⋅q dE =− D ＝＞ E ( x) = − D dx ε ε. (2.37). 圖 2.5 (a) 跨過 P-N 接面的濃度分佈，虛線是實際分佈情形，接近 x 軸兩邊有局 部放大，實線是經由上式計算結果(b)跨過 P-N 接面的電場分佈情形. 圖 2.6 跨過 P-N 接面的電位分佈. 空乏區電位：可由上式電場推得因為電場為電位的負梯度只需將電場積分可得。 V=. Wdep ⋅ N A ⋅ q ⋅ WP. Wn =. Wdep =. (2.38). 2ε Wdep ⋅ N A N A + ND ； 2 ⋅ ε ⋅V 1 1 ) q( + ND N A. 26. Wp =. Wdep ⋅ N D NA + ND. (2.39). (2.40).
(45) Wn 為 n 邊的空乏區寬度；W p 為 p 邊的空乏區寬度；Wdep 為總空乏區寬度，. 最後將(2.21)、(2.22)帶入(2.33)、(2.34)，即可得到半導體轉移方程： De. d 2 n( x ) dn( x) dE ( x) + μ e E ( x) + nμ e − re ( x) + Ge ( x) = 0 2 dx dx dx. (2.41). Dh. d 2 p( x) dp( x) dE ( x) − μ h E ( x) − pμ h − rh ( x) + Gh ( x) = 0 2 dx dx dx. (2.42). PC1D 對半導體轉移方是簡化成一維的計算結果，並使用離散化過程，由 於並非本論文重點中，所以就不再深入討論。. 2.5 太陽電池電路模型 太陽電池在未照光時，就是一個二極體(Diode)，Dark 即為順偏區的二極體 電流又稱暗電流成分，一個理想的二極體方程其電流電壓關係可表示為： I = I s ⋅ (e. V VT. − 1). (2.43). 而太陽電池的電流-電壓關係就是理想二極體加上一個負方向的光電流 I L ： I = I s ⋅ (e. V VT. − 1) − I L. (2.44). 太陽電池開路時，也就是 I=0，其開路電壓為： ⎛I ⎞ VOC = VT ⋅ ln⎜⎜ L + 1⎟⎟ ⎝ Is ⎠. (2.45). 太陽電池短路時，也就是 V=0，其短路電流為 I SC = I L ，但實際中太陽電池元件 本身存在著串聯電阻(Series resistance， RS )跟並聯電阻(Shunt resistance， RSH )或 稱分流損失，並聯電阻用來定義太陽電池的漏電流大小，也就是 RSH ≡. V I leak. 。並. 聯電阻越大，就表示漏電流越小，等效電路如圖 2.8 所示。如果考慮串聯電阻 RS 和並聯電阻 RSH ，太陽電池的電流–電壓關係則可寫成：. 27.
(46) I = I s ⋅ (e. V − I ⋅ RS VT. − 1) + V −. I ⋅ RS − IL RSH. (2.46). 太陽電池的效率就是指將入射光能量與最大輸出功之比值，表示式如下： η=. Pmax Vmp I mp VOC I SC FF = = Pin Pin Pin. (2.47). 填充因子(Fill factor，FF)，為另一個太陽電池參數，可用來了解串聯電阻與並 聯電阻二個效應影響。其定義為： FF =. Vmp I mp Pmax = VOC I SC VOC I SC. (2.48). 壇充因子簡單來說即為最大功率圍成之面積與開路電壓、短路電流所圍成的 面積之比，如圖 2.8 所示，太陽電池效率極限會受到 VOC 、 I SC 與 FF 的影響， 要得到太陽電池效率的極限，則必需從 I SC 與 VOC 來著手，因此一般為了瞭解 太陽電池的效率通常由，開路電壓、短路電流、和填充因子三個重要參數來 表示。. 圖 2.7 太陽電池的 I-V 特性曲線. 28.
(47) 圖 2.8 太陽電池等效電路. 2.6 太陽電池效率損失因素 短路電流受限於不同的太陽電池材料能階與太陽電池入射光能量的多 寡。在理想條件下，入射光子能量必須大於太陽電池材料的能階 E g ，大部分 都可能激發電子躍遷至導帶，使電子輸出至外部電路。太陽光譜中，有許多 不同波段的光子能量，各種波段的光子能量可從下式獲得： Eg =. hc. λ. =. 12400 λ (nm). (2.49). 當光子都能被太陽電池吸收產生電子、電洞對，使光子數目等於電子數 目，若半導體內沒有損失機制使電子都能輸出至外部電路此光電流，就是太 陽電池最大短路電流。但實際上，當光子能量大於材料能階，除了產生電子、 電洞對外，還會進行熱躍遷造成損失，所以需使材料能階剛好等於光子能量 才不會造成損失，而半導體內也有許多複合機制與分流損失，但對太陽光譜 的吸收範圍越大，得到的光電流也就會大。所以如何使用多能階的材料分段 吸收太陽光譜，使材料能階與太陽光譜匹配而獲得最大太陽光譜的利用，例 如多接面(Tandem)太陽電池。 29.
(48) 從理想二極體 2.45 式中可得知，二極體的規格電流越大則開路電壓越小 所以可改善元件參數使短路電流減少，但這與材料的特性和摻雜的濃度有 關，透過 2.28 式可知材料能階越小則開路電壓也越小，但材料能階越大越無 法利用太陽光譜，所以必須使用太陽電池適合的材料。 太陽電池的各項主要損失為： 1.. 光能損失，主要對短路電流造成影響，其中包含： a.. 上層金屬電極遮蔽造成損失。. b.. 表面的反射損失，塗佈抗反射層以降低反射率，增加入射光。. c.. 太陽電池的厚度增加，使光子經過半導體內部能完全被吸收，但厚度 太厚，超過的部分會造成載子擴散長度離空乏區太遠，因為載子再結 合無法提供短路電流，. d.. 在表面及背面金屬電極加上一層粗糙化結構，使光線在內部反射使光 線的滯留，增加吸收。. 2.. 再結合損失，主要影響短路電流及開路電壓，因為無法被空乏區收集， 其中分為： a.. 體結合損失，元件內部的再結合，與材料的特性有關。. b.. 表面再結合，可在元件表面使用鈍化(Passivation)處理，增加短波長 響應，背面可使用背面金屬層(Back Surface Field，B.S.F)，摻雜更 重的濃度，使載子不容易在背面複合。. 3.. 電阻造成的損失，會使填充因子降低，也影響短路電流及開路電壓，其 中分為： a.. 串聯電阻損失：主要影短路電流，是由於表面電極的接觸電阻所造 成，但不斷降低電阻卻會增加電極的覆蓋面積，所以必須採用適當的 電極面積。. b.. 並聯電阻或分流損失：由於半導體製程上的缺陷所造成，並聯電阻越 大可減少漏電流情形。 30.
(49) 4.. 熱效應對填充因子影響不大，溫度越高熱電壓越大，使短路電流稍微增 加，但開路電壓下降，溫度越高使開路電壓越低，因此造成損失。. 圖 2.9 (a)串聯電阻與(b)並聯電阻對元件 I-V 特性曲線的影響. 2.7 光學基本原理 反射率的原理可從馬克斯威爾(Maxwell)的光電磁理論或菲涅耳(Fresnel)的 光彈性乙太出發。. 2.7.1 反射率原理 馬克斯威爾方程式(Maxwell Equation)： ∇× H =. ε ∂E c ∂t. ∇× E = −. +. μ ∂H c ∂t. 4π. 4π σE c. (2.50) (2.51). (2.52) ρ0 ε ∇⋅H = 0 (2.53) 其中 ε 為介電常數(Dielectric constant)， μ 為磁導率（Permeability） ，σ 為導電係 數(Conductivity)。對於非磁性材料 μ ＝1，電荷密度 ρ ≈ 0 ，則改寫成： ∇⋅E =. 31.
(50) ∇2E + k 2E = 0. (2.54). 上式 k 為複數波向量： 4πσ ⎞ w2 ⎛ k = 2 ⎜ε + i ⎟ w ⎠ c ⎝. (2.55). E = E 0 exp{i (k ⋅ r − wt )}. (2.56). N = n + ik. (2.57). 2. 且(1)式可表示成：. 折射率 N 的定義為複數型式：. 1. 4πσ ⎞ 2 ⎛ N = ⎜ε + i ⎟ ω ⎠ ⎝. (2.58). 將 2.55、2.56 式代入 2.54 式，則改寫成： ⎛ w ⎞ ⎛ w ⎞ E = E 0 exp⎜ − k ⋅ r ⎟ exp⎜ i nr − iwt ⎟ ⎝ c ⎠ ⎝ c ⎠. (2.59). 這裡 k 是電磁波隨距離的衰減幅度，N 是電磁波在介質中的穿透速度。吸收係 數(absorption coefficient)定義如下： 2 wk 4πk (2.60) = σ= c λ 光學反射係數(Optical reflectivity ， γ (w) 是一個複數函數，被定義為反射函數， 被定義為反射波振福和入射波振福之比值。反射率(Reflectivity， R (w) )是實驗上 能夠直接擷取的物理量，是反射光強度和入射光強度之比值。當光為垂直入射 時，折射率 n(w) 和消光係數 k (w) 與反射係數之關係為： r ( w) =. n + ik − 1 = ρ ( w) ⋅ e iθ ( w) n + ik + 1. (2.61). 其中複數反射係數被分解成振幅比 ρ (w) 和相差比 θ (w) 。反射率 R (w) 可以寫成： R ( w) = r ⋅ r = r 2 (2.62) 要直接由實驗的方法的到相位差 θ (w) 是很困難的，但是假使能量全光譜之反射 率，則根據 Kramer-Kronig 關係式即可得到 θ (w) ： θ (w) = −. w. π. 32. ∞. ρ∫ 0. ln R( s ) ds S 2−W 2. (2.63).
(51) 有了 R (W ) 和 θ (W ) 的數據，根據 (2.63)式就可解出 n ⋅ k 值： n=. k=. 1− R R − 2 R cos θ + 1 2 R sin θ R − 2 R cos θ + 1. (2.64). (2.65). 我們假設材料皆無吸收性及擴散性，反射率皆為實數則由(2.61)、(2.62)式簡化 為： ⎛ n − n0 R = ⎜⎜ ⎝ n + n0. ⎞ ⎟⎟ ⎠. 2. (2.66). 透射率由 1-R=T，所以表示如下 T=. 4n ⋅ n0 (n + n0 ) 2. (2.67). 這裡是 n 材料的折射率， n0 是空間中的折射率。 對於抗反射層分析基本上以光學中破壞性干涉理論為基礎。單層 ARC 符合 ∂R 1 λ0 = 0 有極小值，所以可用下式估算之： , m = 1,2,3... 時， ∂ (nd ) 4 n. 光學厚度 d = (m + ). d=. λ0. (2.68). 4n. n = n0 ⋅ n1. (2.69). d 為 ARC 之厚度； λ0 為自由空間中的波長或稱中心波長； n 為 ARC. 材料的折射率； n0 為外界環境的折射率； ns 為半導體內部的折射率 (index of refraction)，如圖 3.1 所示。假設 ARC 是雙層，另一層厚度 為 d 1 而另一層折射率為 n1 ，各層折射率符合條件，大小依序為 ns ≥ n1 ≥ n ≥ n0 則最佳厚度與折射率改寫成： d=. λ0 4n. ， d1 =. λ0 4n 1. n 2 n0 n12 n0 2 n = ， n1 = ns ns 2. 33. (2.70) (2.71).
(52) 單層 ARC 反射率可用下式計算： ⎛ n n − n2 ⎞ ⎟ R = ⎜⎜ 0 s 2 ⎟ ⎝ n0 n s + n ⎠. 2. (2.72). 推廣到雙層 ARC，則方程式改寫成： ⎛ n 2 n s − n1 2 n0 R = ⎜⎜ 2 2 ⎝ n n s + n1 n0. ⎞ ⎟ ⎟ ⎠. 2. (2.73). 圖 2.10 左邊入射光由於建設性干涉所以造成光能損失，右邊入射光由於破壞 性干涉使光能幾乎於半導體內吸收. 2.7.2 量子效率 量子效率意義為多少量子數光子(photon)，產生多少電子電洞對的能力，光 譜響應為對應波長所產生的功率，光譜響應(SR)與外部量子效率(External Quantum efficiency，EQE)其方程式表示如下[19]： EQE = SR(λ ) ⋅. 34. hc qλ. (2.74).
(53) 2.7.3 光譜響應(Spectrum Response) 義意為了解光在不同波長照射下太陽電池產生的電流與功率大小。 SR (λ ) =. J sc (λ ) Φ (λ ). (2.75). 光譜響應單位為 A / W ; J sc 為電流密度，單位為 A / m 2 ； Φ (λ ) 為單位面積下的光 通量，單位為 W / m 2 ； h 為 Planck’s constant； c = 2.998 × 10 8 m / s 為光速； q = 1.602 × 10 −19 coulomb 為電子帶電量(Electronic charge)。. 2.7.4 利用光學特性求短路電流 經由光譜強度、穿透率、光譜響應、積分入射光波長可以直接求出短路電 流或光電流密度(JSC)[9]： J sc = ∫ T (λ ) ⋅ SR (λ ) ⋅ I (λ ) ⋅ dλ. (2.76). 其中 T (λ ) 為光入射波長下，任何多層 ARC 的穿透率； I (λ ) 為照射的光譜強度； SR (λ ) 為太陽電池內部光譜響應。由於上式電流密度只能在多層 ARC 其穿透率. 等於 1 下求出，所以上式則改寫為 J sc =. ∫ T (λ ) ⋅ SR(λ ) ⋅ I (λ ) ⋅ dλ ∫ SR(λ ) ⋅ I (λ ) ⋅ dλ. 35. (2.77).
(54) 第三章 數值模擬與實驗 3.1 研究目的 為了提高太陽電池效率，除了半導體材料本身的光電轉換損失外，另外需 要減少的就是光能損失，光能損失會減少太陽電池可用光能的吸收進而減少短 路電流。光能損失包含了表面的光反射損失、接觸電極覆蓋表面減少光吸收損 失、半導體材料本身未能徹底吸收可用光譜等…。而表面光反射損失為能量損 失最直接的因素，所以需要在太陽電池表面塗佈 ARC，增加入射光在太陽電池 表面的穿透率，使更多光能被吸收，可提高半導體材料光電轉換性質(增加電 子、電洞對數目)。例如可使用氮化矽(SiNX)形成抗反射層且對太陽電池表面有 鈍化(passivation)的作用，ARC 也常結合窗層(window layer)，窗層為緩衝層，用 來減少表面的再結合率增加短波長光的響應。本研究使用文獻中，單接面砷化 鎵太陽電池最佳化參數，由於其中未對 ARC 分析，所以本研究針對單層、雙層 抗反射層做個簡單而完整的分析，忽略窗層鈍化效應與接面間晶格常數之匹配 等影響，以便於了解適合砷化鎵太陽電池之 ARC 其折射率、較佳的厚度、效率 等關係，而元件分析流程如圖 3.1 所示。. 36.
(55) 圖 3.1 分析流程圖. 採用文獻中研究的 ARC 材料有二氧化鈦(TiO2)、五氧化二鉭(Ta2O5)、氮化 矽(SiNX)、一氧化矽(SiO)、二氧化矽(SiO2)、三氧化二鋁(Al2O3)、二氧化銫(CeO2) 等…幾種，本研究將針對其中幾種常用的 ARC 材料，將加入單層、雙層 ARC 於 太陽電池，分析比較其不同 ARC 材料的反射率(reflectivity，R)、外部量子效率 (External Quantum Efficiency，EQE)對太陽電池的影響，利用 PC1D 軟體調整出 的 ARC 材料折射率的最佳厚度，得到砷化鎵太陽電池最為合適的抗反射率。. 3.2 PC1D 軟體設定 PC1D 是一套可以進行太陽能光學分析的軟體，PC1D 運用將非線性方程式 簡化成一維條件，模擬半導體元件中的物理特性，為太陽電池標準模擬軟體之 一。本研究使用此軟體來對光學薄膜進行分析，參考文獻[20]中的單接面砷化 37.
(56) 鎵太陽電池最佳參數如圖 3.2 所示，了解光學薄膜對砷化鎵太陽電池的影響。 分析步驟如下： 1. 元件邊界條件設定 2. 半導體的內部條件設定 3. 入射光源條件設定 4. 光學薄膜 ARC 設定 5. 模擬結果. 圖 3.2 本研究參考之單接面砷化鎵太陽電池厚度、濃度各項參數以及結構. 3.2.1 元件邊界條件設定 元件面積為 1 平方公分；材料溫度 25℃，射極接觸電阻 0.01Ω；基極接觸 電阻為 0.01Ω，如圖所示；內部片電阻如圖所示。. 38.
(57) 圖 3.3 基極與射極接觸電阻。. 圖 3.4 內部電阻參數. 3.2.2 半導體的邊界條件設定 元件厚度 5.4 μm ，如圖 3.3 所示，材料為砷化鎵，載子在結合率使用軟體 內部的設定； p 型半導體摻雜濃度為 5 × 1017 cm −3 厚度 5um，n 型半導體 5 × 1018 cm −3 厚度 0.2 μm ，背金屬層(背面場，Back Surface Field，B.S.F) 4 × 1018 cm −3 厚度 39.
(58) 0.2 μm ，體複合率參數 τ=7.208 μ ⋅ s ，表面複合率參數 R S = 1 × 10 5 cm / s ，背面複 合率參數 RR = 1 × 10 5 cm / s 。. 圖 3.5 元件厚度. 圖 3.6 遷移率參數. 40.
(59) 圖 3.7 基材 p 型摻雜濃度參數. 圖 3.8 n 型摻雜濃度參數. 41.
(60) 圖 3.9 背面 p 型摻雜濃度參數. 3.2.3 入射光源條件設定 設定單面受太陽光照射，表面光源強度 100 mW / cm 2 太陽光譜範圍 AM1.5G、以及垂直入射光譜對光學薄膜設定。. 圖 3.10 入射光強度設定. 42.
(61) 圖 3.11 入射光設定為太陽標準光譜 AM1.5G. 圖 3.12 垂直光入射光譜設定. 43.
(62) 3.2.4 光學薄膜 ARC 設定 PC1D 的光學薄膜厚度以及材料折射率為設定介面。. 圖 3.13 光學薄膜 ARC 設定介面. 3.3 模擬與計算 首先在研究此問題時，必須了解材料的折射率實際上為波長的函數，所以 同樣的材料在不同的波長有不同的折射率，為了簡化計算必須假設折射率為定 值，要精確計算不同光譜波長下的折射率可用色散公式(Dispersion formula)求得 [21]-[23]。通常抗反射材料折射率與中心波長 λ0 ，一般來說採用 550±50nm，雖 然此範圍的折射率差異並不大，在太陽光譜(blackbody at 6000k)以及 AM1.5G 下，500nm 接近最大幅射強度，但因其波長範圍較短，且在單一接面砷化鎵太 陽電池中有效的光譜範圍通常大約 300nm-900nm，所以 600nm 波長的光在中也 接近最大平均幅射強度(Spectral intensity)，所分佈的波段範圍較長，單層 ARC 44.
(63) 在 600nm 處其反射率等於零，太陽電池可以得到較佳且寬的波長範圍抗反射率 [24]，砷化鎵太陽電池量子效率較高的使用波段由圖 3.5 未加 ARC 可得 知，因 此假設 600nm 波長下的 ARC 材料折射率作為分析。 使用 PC1D(一維模擬軟體)計算出不同 ARC 材料的最佳厚度，所以主要分 析反射率與外部量子效率之影響，以及在標準光譜照射強度下，使用 AM1.5G(100 mW / cm 2 )，太陽電池開路電壓、短路電流以及光電轉換效率或稱光 伏特效率(Photovoltaic efficiency，η )等問題，提供單接面砷化鎵太陽電池，適 合的單層以及雙層 ARC 材料與厚度，了解目前市面上高效率砷化鎵太陽電池使 用的 ARC 厚度以及材料。 針對常用的五種 ARC 材料作為單層 ARC 的分析如表 3.1 所示。得到結果 後，將會使用電子掃描式顯微鏡(Scanning Electric Microscope，SEM)，接著針 對雙層 ARC 做分析，常用的組合 Al2O3-TiO2[7]、SiO2-TiO2[1]、SiO2- Si3N4[25]、 MgF2- Si3N4[26]、MgF2-CeO2[10]、MgF2-TiO2[27]、MgF2-ZnS[28]如表 3.2 所示。 一般選擇內層為高折射率(2-2.6)；外層為低折射率(1.38-1.6)，符合最佳厚度設 計。 ARC 最佳厚度是必須符合光學厚度設計，主要是針對 500-600nm 間反射率 降至接近零，以 Si3N4 來說當厚度不停的增加，接近零點的反射率就會不停往長 波長區段移動，而厚度不停的減少則會往短波長區段移動，如圖 3.14 所示，而 由上述可知 600nm 波長的光在中也接近最大平均幅射強度，75nm 最接近 600nm 處反射率為零，由圖 3.15 可得知 75nm 處可以得到太陽電池的最大短路電流， 所以其他材料皆是以此方式模擬計算出最佳厚度。. 45.
(64) 圖 3.14 Si3N4 厚度於反射率的關係. 圖 3.15 Si3N4 厚度與短路電流的關係. 46.
(65) 表 3.1 各種不同 ARC 材料折射率與計算的最佳厚度 ARC materials Refractive index Optimal thickness(nm). SiO2. Al2O3. Si3N4. CeO2. TiO2. 1.54. 1.77. 2.01. 2.35. 2.5. 97. 83. 75. 62. 58. 表 3.2 各種雙層 ARC 上、下層組合與計算的最佳厚度 ARC materials Top. Refractive. layer. index Optimal. ARC. thickness(nm). double. ARC. layer. materials Bottom. Refractive. layer. index Optimal thickness(nm). Al2O3. SiO2. SiO2. MgF2. MgF2. MgF2. MgF2. 1.77. 1.54. 1.54. 1.38. 1.38. 1.38. 1.38. 80. 94. 38. 53. 96. 106. 106. TiO2. TiO2. Si3N4. Si3N4. CeO2. TiO2. ZnS. 2.50. 2.50. 2.01. 2.01. 2.35. 2.50. 2.57. 54. 58. 58. 62. 60. 58. 56. 3.3.1 反射率模擬 單層與雙層反射率模擬的結果如圖 3.16、3.17、3.18 所示。在數值模 擬過程中發現 SiO2- Si3N4、MgF2- Si3N4 使用接近 1/4 波厚形成 W 型抗反射率， 47.
數據
![圖 1.1 過去氣候溫度隨著碳的濃度而增加[2]](https://thumb-ap.123doks.com/thumbv2/9libinfo/8962055.277335/20.892.118.769.310.1190/圖11過去氣候溫度隨著碳的濃度而增加2.webp)
![圖 1.3 理想太陽電池效率與半導體材料能階的關係[12]](https://thumb-ap.123doks.com/thumbv2/9libinfo/8962055.277335/26.892.121.778.112.1023/圖13理想太陽電池效率與半導體材料能階的關係12.webp)
+7
![圖 2.3 不同的光譜強度[18]](https://thumb-ap.123doks.com/thumbv2/9libinfo/8962055.277335/37.892.106.775.103.868/圖23不同的光譜強度18.webp)
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