利用計算流體力學模擬氮化鎵2維/3維 之金屬有機化學氣相沉積產物

國 立 交 通 大 學

機 械 工 程 學 系

碩 士 論 文

2D/3D CFD Simulation of Metal Organic

Chemical Vapor Deposition (MOCVD) of GaN

利用計算流體力學模擬氮化鎵 2 維/3 維

之金屬有機化學氣相沉積產物

研究生：陳瑞祥

指導教授：吳宗信 博士

利用計算流體力學模擬氮化鎵 2 維/3 維

之金屬有機化學氣相沉積產物

2D/3D CFD Simulation of Metal Oxide Chemical Vapor

Deposition (MOCVD) of GaN

研 究 生：陳瑞祥

Student：Ruei-Shiang Chen

指導教授：吳宗信 博士

Advisor：Dr. Jong-Shinn Wu

國立交通大學

機械工程學系

碩 士 論 文

A Thesis

Submitted to Institute of Mechanical Engineering

College of Engineering

National Chiao Tung University

in Partial Fulfillment of the Requirements

for the Degree of

Master of Science

In

Mechanical Engineering

July 2011

Hisnchu, Taiwan

西元

2011 年 7 月

利用計算流體力學模擬氮化鎵 2 維/3 維

之金屬有機化學氣相沉積產物

學生：陳瑞祥

指導教授：吳宗信博士

國立交通大學機械工程學系

摘要

本文以計算流體力學 (CFD) 數值方法分析垂直式金屬有機氣相

沉積（MOCVD）爐內氮化鎵 (GaN) 磊晶沈積速率的各種因素。利

用計算流體力學分析在

2 維熱流場找尋其穩定狀態，並分別比較不同

金屬薄膜厚度與基板間隙對於基板表面速度與溫度分佈的影響。此外，

亦比較與不同轉速與不同腔體高度對於基板表面速度與溫度分佈的

影響。透過本文參數設定可以發現在流量

30,000 sccm、溫度 1323 K

與轉速

800 rpm 固定下，壓力在 100 Torr 流場為穩定狀態。另一方面，

經由不同腔體高度 (16mm 至 31mm) 的探討即可發現 Gr/Re

2

浮力與

慣性量比皆小於

0.5，溫度場則呈現穩定狀態且其溫度差異為 0.5 K。

加入化學反應之

3 維模擬，針對三醇化鎵（TMG）

、氮氣 (N2) 和

氨氣 (ammonia) 等三種氣體進行氣流場模擬。經由本文討論，可發

現在定量

30,000 sccm 下，轉盤速度調整愈高其非均勻性越高且沉積

速率也愈高，而

100 rpm 與 1600rpm 之沉積速度最大可相差至兩倍。

針對非均勻性來討論，除了轉速

100 rpm 非均勻性高達 16%，其它轉

速

(400-1600rpm) 之 非 均 勻 性 皆 在 5% 以 內 。 入 口 流 量

(7,500-90,000sccm) 調整將造成轉盤動量與入口慣性動量比的差異；

針對本文所討論之幾何圖形，可得知在轉盤速度固定

800 rpm 下，其

Gr/Re

w

Re 值在 0.032 至 0.008 範圍內其非均勻性皆可維持至在 5%以

內。

3D CFD Simulation of Metal Oxide Chemical Vapor

Deposition (MOCVD) of GaN

Student: Ruei-Shiang Chen

Advisor: Dr. Jong-Shinn Wu

Department of Mechanical Engineering

National Chiao-Tung University

Abstract

Metal organic chemical vapor deposition (MOCVD) process of GaN in the vertical reactor is studied by various computational fluid dynamics (CFD) simulations under 2D condition. First, with different pressure, figuring out that flow distribution at 100 Torr is stable. Second, we use CFD to analyze temperature distribution inside gap between wafer carrier and substrate, then adding metal film below substrate to process with different temperature. Third, discussing flow distribution stability on substrate with different rotation speed (100rpm-800rpm). Meanwhile, comparing flow influence for temperature at different height from inlet to substrate (16mm–31mm). Trough simulation, if Gr/Re2 number is below 0.5 under 100 Torr, 800 rpm, 1323K and 30,000 sccm condition, the flow distribution is stable. Finally, temperature difference for different height is 0.5K.

After 2D simulation, I use 3D CFD simulations implement gas phase chemical reactions and surface chemical reactions for GaN growth from trimethylgallium,

nitrogen and ammonia. By fixing condition of total flow rate 30,000 sccm, high speed rotation causes high nonuniformity and high growth rate. Growth Rates for 1,600 rpm rotation plane is twice than 100 rpm. With nonuniformity viewpoint, between 400 rpm and 1,500 rpm plane decreases below 5%. However, low rotation speed as 100 rpm will cause 16% high nonuniformity due to buoyancy influence. On the other hand, through study of flow rate control (7,500sccm–90,000sccm), it will cause different flow distribution and nonuniformity. Especially for ratio of buoyancy influence to plane inertia of momentum and inlet inertia of momentum (Gr/RewRe) discussion,

high Gr/RewRe (0.64) will form Rotation–induced flow or vorticity on substrate. As a

result, vorticity will caused 6%。In other word, low (Gr/RewRe) between 0.032 to

誌謝

在交大的求學過程，誠摯的感謝吳宗信教授在這兩年的諄諄教誨，您對學術 的嚴謹和熱誠帶領著學生們前進，並不時的為學生們指引方向，在生活上非常照 顧學生們，在學習和生活上讓學生獲益良多，也在這兩年增進許多學術與產業的 視野，讓學生在實驗與模擬皆有所獲。同時也要感謝口試委員劉耀先老師和江仲 驊老師，謝謝您們在口試時提供的寶貴建議。此外，亦要感謝工研院黃智勇 博 士提供創新前瞻計劃讓學生得以將專業科目中所學之理論與技術應在此論文上。 在數值模擬方法與流道設計理論之研究，要特別感謝太空中心 陳彥升博士不吝 指導，在學習與討論過程中開啟學生知識的大門。 另外特別感謝古必、豪哥和正勤三位學長，不僅付出時間和心力教導我研究 上的問題，同時也在機械設計理論與實作上之觀念與口語簡報上對我悉心教導， 也感謝昆模學長與江學長分享許多工作上的經驗談，與生活上的鼓勵。 感謝已畢業的學長姐們，小璋、柳哥、和皓遠學長等，也感謝實驗室的學長 姐們，粲哥、邱哥、周學姊、孟樺學姊、雅茹學姊等，與你們在一起相處的點點 滴滴，一起在實驗室努力的時光，是我一生最寶貴的回憶。感謝同學暐能、煌欽、 小賴、宜偉與六年之好友柏村，在這兩年一同努力相互合作，也感謝學弟型男康 叔(滑鼠)、育安、東東、世昕和哲緯的大力幫忙，另外還有許多在生活或是學業 上幫助我的人們或被不小心遺忘的朋友，在此也一併感謝，並祝福所有還在學的 朋友們，能夠達到自己理想的目標。 最後要特別感謝我的家人，感謝他們對我的鼓勵與包容，在人生的旅途上我 會更加努力向目標邁進。 陳瑞祥 (綠豆) 謹誌 2011 年 7 月于風城交大

目錄

摘要... i  Abstract ... iii  誌謝... v  目錄... vi  表目錄... vii  圖目錄... viii  符號說明... x  第一章 緒論... 1  1.1 背景與動機... 1  1.2 文獻回顧... 2  1.3 研究目標... 3  第二章 數值方法... 5  2.1 有限體積法... 5  2.2 統御方程式... 6  2.3 化學反應方程式... 7  2.4 邊界條件... 8  3.1 網格建立與測試... 10  3.2 MOCVD - 2 維熱流場模擬結果與討論 ... 12  3.2.1 不同壓力下討論熱流場穩定度... 12  3.2.2 基板旁邊間隙縫對於鍍膜沉積品質的影響... 12  3.2.3 流體入口到基板的高度對於鍍膜沉積品質影響... 13  3.2.4 針對 MOCVD - 2 維之模擬結果討論 ... 14  3.3 MOCVD - 3 維熱流場模擬結果與討論 ... 14  3.3.1 比較 2 維熱流場模擬並驗證 3 維熱流場... 14  3.3.2 加入化學反應，計算沉積率... 15  3.3.3 不同轉盤轉速與流量對於鍍膜沉積品質影響... 15  3.3.4 針對 MOCVD - 3 維之模擬結果討論 ... 17  第四章 結論與建議... 19  4.1 結論... 19  4.2 建議... 19  參考文獻... 20 

表目錄

表 1 熱流場模擬之網格的測試 ... 24  表 2 固定流量、基板溫度與轉盤速度下其高度所造成相關變數影響 ... 24  表 3 總流量為 30,000 sccm 下其各別氣體之流量與濃度 ... 24  表 4 氣相化學反應式 ... 24  表 5 固相化學反應式 ... 25  表 6 反應傳輸模組之氣體氣相擴散係數李納‧瓊斯變數 ... 25  表 7 比較轉盤轉速之不同條件與物理參數 ... 25  表 8 比較入口流量之不同條件與物理參數 ... 26 

圖目錄

圖 1 垂直型 MOCVD 腔體系統[1] ... 27  圖 2 水平式 MOCVD 腔體系統水平[7] ... 27  圖 3 行星式 MOCVD 腔體系統 [8] ... 28  圖 4 廣泛使用在工業界(MOCVD)分析過程流程圖[10] ... 28  圖 5 定量下討論溫度與基板轉速所造成的流場型式[13] ... 29  圖 6 定量下討論壓力與基板轉速所造成的流場型式[15] ... 29  圖 7 流量不同調整轉速與壓力下影響之趨勢變化[15] ... 30  圖 8 設計 MOCVD 所用之腔體幾何圖形 ... 31  圖 9 研究流程圖 ... 32  圖 10 網格測試比較結果 ... 33  圖 11 計算模擬網格 ... 34  圖 12 腔體-E400LDM 設計圖 [16] ... 35  圖 13 腔體-E400LDM 之模擬結果 [16] ... 35  圖 14 以腔體-E400LDM 為基準之模擬結果 ... 36  圖 15 以腔體-E400LDM 為基準之模擬結果 ... 36  圖 16 高壓下 (380Torr) 熱流場模擬結果 (100rpm) ... 37  圖 17 高壓下 (380Torr) 熱流場模擬結果 (400rpm) ... 38  圖 18 高壓下 (380Torr) 熱流場模擬結果 (800rpm) ... 39  圖 19 低壓下 (100Torr) 熱流場模擬結果 (100rpm) ... 40  圖 20 低壓下 (100Torr) 熱流場模擬結果 (400rpm) ... 41  圖 21 低壓下 (100Torr) 熱流場模擬結果 (800rpm) ... 42  圖 22 基板與腔體間隙 (無 10 um gap) ... 43  圖 23 基板與腔體間隙 (有 10 um gap) ... 44 

圖 24 基板與腔體間隙在基板上方之溫度分布曲線分析比較結果 ... 45  圖 25 溫度隨著基板旋轉其離心力所造成的溫度影響 ... 46  圖 26 加入高熱傳導金屬計算模擬之溫度分布曲線分析比較結果 ... 47  圖 27 入口至基板高度 (16mm) 其熱流場分布圖 ... 48  圖 28 入口至基板高度 (21mm) 其熱流場分布圖 ... 49  圖 29 入口至基板高度 (26mm) 其熱流場分布圖 ... 50  圖 30 入口至基板在不同高度下基板上方之溫度分布曲線分析比較結果 ... 51  圖 31 模擬 3 維熱流場與化學反應之收斂結果圖 ... 51  圖 32 比較 2 維與 3 維熱流場趨勢 ... 52  圖 33 轉盤速度 800 rpm 與流量 30,000 sccm 之溫度分布圖 ... 53  圖 34 轉盤速度 800 rpm 與流量 30,000 sccm 之速度分布圖 ... 53  圖 35 轉盤速度 800 rpm 與流量 30,000 sccm 之流線分布圖 ... 53  圖 36 轉盤速度 800 rpm 與流量 30,000 sccm 之之基板沉積 ... 54  圖 37 轉盤速度 100 rpm 之基板沉積速度、流場與溫度場分布圖 ... 56  圖 38 轉盤速度 400 rpm 之基板沉積速度、流場與溫度場分布圖 ... 58  圖 39 轉盤速度 1,600 rpm 之基板沉積速度、流場與溫度場分布圖 ... 60  圖 40 不同轉速下基板上方之轉盤速度與非均勻性趨勢分析結果 ... 60  圖 41 基板上方其不同轉速下之沉積速度趨勢分析結果 ... 61  圖 42 流量 7,500 sccm 之基板沉積速度、流場與溫度場分布圖 ... 62  圖 43 流量 15,000 sccm 之基板沉積速度、流場與溫度場分布圖 ... 64  圖 44 流量 90,000 sccm 之基板沉積速度、流場與溫度場分布圖 ... 65  圖 45 不同流量下基板上方之流量與非均勻性趨勢分析與結果 ... 66  圖 46 基板上方其不同入口流量下之沉積速度趨勢分析結果 ... 66 

符號說明

以下符號將表示本文物理意義 : 座標 [m] : x 方向流速 [m/s] t : 時間 [s] ρ : 密度 [kg/m ] p : 流體壓力 [Pa] : 黏度[Pa•s] ( + 分子黏度+渦流粘度) : 應力張量 ( )-(p+ ) h : 比熱焓[J/kg] : 重力 [m/s ] β : 體積膨脹係數[1/K] T : 溫度 [K] : 參考溫度 [K] : 定壓比熱[J/(kg•K)] K : 導熱性[W/(m•K)] q : 熱源 [W/m ] k : 紊動能量[m /s ] ε : 紊流動能消散率[m /s ] C : 濃度的擴散粒子[-] : 擴散係數 [m /s]

d : 源項擴散粒子 Source terms of diffusive species [1/s] R : 氣體常數 [J/(kg•K)] GR : 鍍膜增長率 [nm/sec] Re : 入口流量之雷諾數 Gr : 革拉秀夫數 H : 流體入口至基板距離 [mm] Rew : 轉盤之雷諾數 Sccm : 標準狀態毫升/分，其標準狀態為 0℃為 1atm Q : 流量 [sccm] Rrot : 轉盤速度 [rpm]

第一章 緒論

1.1 背景與動機

1.1.1 金屬化學氣相沉積法

有機金屬化學氣相沉積法 (MOCVD, Metal-organic Chemical Vapor

Deposition)，是在基板上成長半導體薄膜的一種方法 [1]。當中英文字母 MO 指 的是半導體薄膜成長過程中所採用的反應源(precusor)為金屬有機物 "Metal-organic" 或是有機金屬化合物 Organometallic。而後面 CVD 指的是所成 長的半導體薄膜的特性是屬於非晶形薄膜或是具有晶形的薄膜。一般而言， CVD 所指的是非晶形薄膜的成長，這種成長方式歸類於沉積 (Deposition)；而 VPE 所指的是具有晶形的薄膜成長方式，這種方式歸類於磊晶 (Epitaxy ) [2]。 1.1.2 發光二極體 發光二極體是一種能發光的半導體電子元件。這種電子元件早在1962 年出 現，早期只能發出低光度的紅光，之後發展出其他單色光的版本，時至今日能發 出的光已遍及可見光、紅外線及紫外線，甚至達到綠光、藍光。而用途也由初時 作為指示燈、顯示板等；隨著白光發光二極體的出現而續漸發展至被用作照明。 LED 只能往一個方向導通(通電)，叫作正向偏置(正向偏壓)，當電流流過時， 電子與電洞在其內重合而發出單色光，這叫電致發光效應，而光線的波長、顏色 跟其所採用的半導體物料種類與固意滲入的元素雜質有關。具有效率高、壽命長、 不易破損、開關速度高、高可靠性等傳統光源不及的優點。但當LED 的發光強 度達至足以用於室內照明的話，其效率會下降到比螢光燈更差(比螢光燈耗電)， 成本也高至極不合理水平，這是當前LED 照明未能普及的重要原因 [3]，所以 我們將在這方面進行研究，探討是否能使用模擬降低開發成本，使其使用效率提 高。

目前在鍍膜中所使用的precursors 為三、五族氣體，其中最主要的氣體包括 氨氣與TMGa，而主要鍍膜產物為氮化鎵[4]，其氮化鎵是目前在光電設備中的綠 光二極體(LEDs)與雷射最重要的材料 [5] [6]。而在工業界主要鍍膜方法為有機金 屬化學氣相沉積法，其有機金屬化學氣相沉積法主要又可分為三種類型，垂直[1]、 水平[7]、和行星式[8]，如圖 1、圖 2、圖 3。其中又垂直型產量最大[9]。

1.2 文獻回顧

在過去這幾十年來，從早期的蒸鍍(Evaporation)開始至今.已發展為兩個主要 的方向，1.物理氣相沉積(Physical Vapor Deposition) PVD : 藉著物理現象來進行 薄膜沉積。2.化學氣相沉積(Chemical Vapor Deposition) CVD : 藉著化學反應的方 式來進行薄膜的沉積，其中目前探討為CVD中被廣泛使用在工業界鍍膜的有機 化學氣相沉積法(MOCVD)，其分析過程可參照[10],其內容如圖 4 高速噴嘴[11]對於固定且高溫的電子基板衝擊後其流場穩定性將受到溫度 所造成的浮力影響，將會出現穩定與不穩性趨勢討論。在[12]中做過氮化鎵溫度 與鍍膜成長率的分析，可發現溫度在1300K 相對 800K 之鍍膜成長速度相對高， 其原因為此文獻所提到之內容解釋氨氣的熱裂解即使在1300K 都是相當困難解 離。在此高溫下，溫度的影響勢必不可忽略，而在[13]中對於定量下在固定的幾 何圖形中討論溫度與基板的轉速所造成的流場就是我們需要討論。而此文關鍵部 分為將受溫度與轉素影響之流體分佈區分成三種類型，分別為浮力驅使流、旋轉 驅使與塞流，其現象如 圖 5 所示。其中調整的目標又已達成塞流為最終所探討。 此外亦有討論不同物理性質的對熱流場之影響，包括在MOCVD 對旋轉轉盤雷 諾數定義與Gr 數的計算，將對本文的模擬比較有極大的助。 不同幾何形狀[14]所造成不同浮力現象對於成有機金屬化學氣相沉積法之 熱流場有決定的影響，此外內文亦有比較不同腔體高度，其中高度將影響Gr 數， 這將會對流場有極大的影響。而比較目標為成長速度表面上分布情形與流場是否 調整至塞流為最終依據。

而主要探討的部分壓力場的穩定度可由[15]中得知，其內文探討在定量下與 固定幾何形狀下調整壓力，將亦可區分成三種類型 如圖 6，分別為浮力驅使流、 旋轉驅使與塞流。其中穩定度探討最重要部分是觀察腔體中流場是否出現渦流或 在高溫基板上方出現浮力影響。此外亦亦有比較不同流量在不同轉速與不同壓力 下的影響，將會產生些微的趨勢變化，其結果如圖 7。此文章延伸一步討論[16]， 在文中發現流量越大雖然成長速度非常的快，但其厚度均勻性將有所變化，可得 知入口流量越大成長速度越快，然而其均勻性將下降。 在[17]文中，討論在模擬過程中基板旁邊間隙縫對於沉積品質有決定的影響， 經過實驗比較結果發現隙縫的影響將降低沉積效率。[18]延伸討論，可發現加入 低阻抗的金屬將有效改善溫度分佈均勻度，而溫度均勻度將使沉積品質有所改 善。 經由2 維熱流場模擬後，便著手利用相關化學式進行氮化鎵模擬，從[19]中 可知在進行鍍膜沉積需要有關氣相與固相化學反應方程式做為鍍膜產物動能模 組。此外，亦需要反應傳輸模組之氣體氣相擴散係數李納‧瓊斯變數。產物製成 原理可參考[12]中所討論三甲基鎵與氨氣的接觸所產生的熱裂解反應過程。在上 述討論可得知化學熱裂解關係相當複雜，因此將氣相化學反應式之氨氣熱裂解簡 化來完成我們初步模擬與探討，其中化學方程式中之係數與變數分別參考[20][21] [22] [23]。

1.3 研究目標

首先設計MOCVD 所用之腔體幾何圖形 如圖 8，為了減少計算時間我們使用 2 維先進行模擬，先在固定參數進行模擬。利用 CFD 在定量下分析不同壓力下 熱流場穩定性問題，找尋穩定壓力下場後便可進行轉速的討論。在找尋理想參數 後，由[17]可知基板旁邊間隙縫對於沉積品質有決定影響，因此本文中也需更進 一步討論是否影響。在比較完物理性質影響(原生性質)，也需考慮幾何形狀的影 響，如流體入口至基板距離(H)，根據[14]中可發現，不一樣 H 將決定不一樣 Gr，

而Gr 數大小與入口雷諾數比例決定浮力影響，因此需進行研究。

第二章 數值方法

本文熱流場模擬將借助Cradle Co., Ltd 公司所開發的 SC/Tetra code [24]來進行 CVD 流場與鍍膜模擬。而他們所使用的數值方法是使用有限體積法，其數值內 容將在以下詳述。

2.1 有限體積法

數值模擬的重要性是可以不需要花大量的人事成本，便可簡單預測我們日常生活 中所遇到的物理現象。舉例來說，流體流過建築物或行徑間的汽車；溫度分布的 探索更可以延伸至計算室內溫度等。然而這些物理問題將利用以下基礎的方程式 進行計算：

• 動量守恆方程式(the Navier-Stokes equations) • 連續方程式(Continuity equation)

• 能量守恆方程式(Energy conservation equation)

• 紊流傳輸方程式(Model equations to represent turbulent transport)

2.1.1 有限體積法之基本概念

有限體積法觀念，可以利用流入體積流量和流出體積流量出之間的平衡來表示每 一個控制體積守恆方程，如下圖所示。

在這裡，有一個裝水的容器便可簡單的表示，如下所示 讓水位是變成H 後，每秒鐘高度的變化，ΔH 可以利用這平衡水的水位表示，如 以下公式。 改變後的水位ΔH=每秒流入體積流量+每秒流出體積流量 雖然這個例子僅僅是微不足道的，有限體積法所有現象和效果將導致在每個控制 體積都有一些物理現象的變化。

2.2 統御方程式

我們所使用的方程式將包括質量守恆，動量守恆，能量守恆，紊流方程組，以及 擴散方程式 a. 質量守恆方程式 針對可壓縮流, ( ) = 0 b. 質量守恆方程式 針對可壓縮流, + = - + c. 能量守恆方程式 針對可壓縮流, + = + + +

d. 擴散方程式 針對可壓縮流 + = ( )+ e. 氣體方程式之狀態 針對可壓縮流, 密度將根據理想氣體方程式計算 ( P = RT )

2.3 化學反應方程式

化學反應方程式與擴散方程式的主要差異為流體的任何種類我們都必須考 慮，此外我們亦需觀測混合比例後所造成的化學反應。舉例來說: O2+2H2 → 2H2O 上述所列之式子稱為化學方程式，這方程式指的是1 莫爾氧氣分子與 2 莫爾氫分 子的氫氣經由反應產生2 莫爾水分子。而此化學式左手邊所討論之氣體粒子(O2、 H2)稱為反應，而右手邊粒子(H2O)稱為產物。 另外在本文討論化學方程式所討論之重點在於化學反應速率，反應速率是指 化學反應發生快慢程度，直接觀察的到的變化就是反應物減少或生成物增加的速 度。例如：鐵的氧化在一般的情形下很慢，通常需要經年累月，是一個慢反應； 而丙酮在火焰中燃燒一瞬間就可燃燒完畢，是一個快反應。專門研究反應速率的 理論稱為-化學動力學(Chemical kinetics)，屬於物理化學的一部份[普通化學]。 反應速率的定義： a1C1+a2C2+a3C3→a4C4+a5C5+a6C6 上述所列化學反應方程式其各別意義如下 a1，a2，a3：化學反應計量係數 a4，a5，a6 C1，C2，C3：反應物 C4，C5，C6：產物

以下為針對上述式子整理成化學反應方程式[SC/tetra] dm= ATn exp(-Ea/RT)[C1]r1 [C2]r2 [C3]r3 上述所列化學反應方程式其各別意義如下 dm：化學反應速率 [mol/m3•s] T： 絕對溫度 [K] C m：每單位體積流過的莫耳數 [mol/m3] (在此稱為 莫耳濃度.) A n：反應速率之實驗常數 R：通用氣體常數8.31451 [J/(mol•K)] Ea：反應活化能[J/mol] r1，r2，r3: 反應次方

而本式稱為Modified Arrhenius Formula。化學反應總是發生在分子彼此之間 的碰撞。而[C1]r1 [C2]r2 [C3]r3 分別表示為碰撞的機率，所以換句話說反應速率 隨莫耳濃度成正比變化，因為碰撞的速度明顯在一定體積隨著越來越多增加的反 應物參與化學反應變化。此外， ATn加入後，將假設如果較高的溫度將促進碰 撞提高反應速率。而Exp(Ea/RT)則是代表意義為所有的碰撞分子不一定會移動。 而我們將以上討論之碰撞將分成兩種類型(1)為快速碰撞（較大能量）和(2)緩慢 的碰撞（較小能量）。其中，快速碰撞是伴隨著反應。由於較高的溫度將增加分 子的平均速度，平均速度增加其平均能量的碰撞也隨之增加，從而導致更高的反 應速率。這些影響都可在Exp(-Ea/RT)此項做討論。

2.4 邊界條件

利用週期性邊界模擬 2 維-MOCVD 熱流場 入口條件 30,000 sccm (氨氣) • 溫度條件 300 K

出口條件 • 壓力 100Torr-380Torr 其他條件 • 基板溫度: 1050 ℃ = 1323 K • 壁溫 300 K 旋轉速度 • 100 rpm 至 800rpm 利用週期性邊界模擬 3 維-MOCVD 熱流場和沉積速度 入口條件 7,500 sccm-90,000 sccm(三醇化鎵、氮氣和氨氣) • 溫度條件 300 K 出口條件 • 壓力 100 Torr 其他條件 • 基板溫度: 1050 ℃ = 1323 K • 壁溫 300 K 旋轉速度 • 100 rpm 至 1600rpm

第三章 結果與討論

在本文中，金屬有機化學氣相沉積腔體是協助工研院共同開發之設備，我們稱 作VEECO D-180。在計算模擬前，需使用 CAD 軟體建模 如圖 8，在完成幾何 圖形後並建立計算網格，為了節省計算時間我們先用2 維計算網格進行模擬並討 論理想之參數。在得知理想參數便可進行3 維模擬，此舉除了可驗證 2 維熱流場 之準確性，也可以在進行化學方式避免因為熱流場的不穩定無法繼續討論。其研 究流程圖，如圖 9

3.1 網格建立與測試

網格品質的好壞決定模擬的準確性，可是如果過度追求高品質將會增加網格數量 量並增加計算時間。因此我們需做網格的測試，以下表1 為測試結果。可以看 到圖 10 其中使用更精細的網格，將可以得到更準確的結果，但需花更多成本 時間來收斂。因此，在不同的條件下，選擇最有效且最有品質的網格做以的下 模擬，如

2D

3D

圖 11，網格建立須特別注意基板旁邊間隙對於鍍膜沉積品質的影響，必須顧

及最小尺寸10um 流道。設定如此之微小網格將使網格比過大造成流場速度不亦

舊，因此模擬結果將不會受到顯著之改變。

3.2 MOCVD - 2 維熱流場模擬結果與討論

3.2.1 不同壓力下討論熱流場穩定度

在[16]文獻中所討論之變數分別為在定量下 140,000 腔體壓力為(10-200Torr)、 旋轉速度為(0-1500rpm)，基板溫度為(550-770 度 C)其應用在 E400LDM，如圖 12。 其計算模擬其結果，如圖 13。因此我們參照[16]之變數並做一些簡單計算模擬， 而基準模擬結果如圖 14、圖 15。將其參數分別固定流量為氨氣 30,000sccm、腔 體壓力為380Torr、旋轉速度為 100rpm，基板溫度為 1323K，由模擬結果圖 16 可得知基板受浮力影響。因此我們增加轉速至400rpm 希望藉由[13]中所提及的 利用轉盤轉數抑制浮力，而模擬結果如圖 17 (400rpm)，其結果仍然受浮力影響， 因此我們繼續增至轉速為800rpm，其結果如圖 18。根據結果依然無法得到穩定 流場。根據此現象，我們查閱[15]中，可發現壓力將對流場有決定性的影響，將 壓力調整愈小可發現其速度將愈大，而速度增大將加慣性動量可使浮力效應相對 驟減許多，而壓力當然也不能調至太小因為所消耗之功率太大會造成不必要的成 本浪費。上述討論可參閱理想氣體方程式和質量守恆定律計算，其公式分別如 下： 質量守恆定律 =  AV 理想氣體方程式 P = RT

因此我們查閱如圖 6 [15]。可發現其壓力在 200Torr 以下流場接近 plug flow。因

此，我們參照壓力將其調整至100Torr，其不同轉速模擬結果分別如圖 19 低壓

下 (100Torr) 熱流場模擬結果 (100rpm)、圖 20、圖 21，可發現轉速大小對溫 度場與流場的影響不會造成顯著的影響。

3.2.2 基板旁邊間隙縫對於鍍膜沉積品質的影響

設計之腔體也需考慮其影響。本章延續上述之參數氨氣30,000sccm、腔體壓力為 100Torr、基板溫度為 1323K，而轉速部分則參照[12]文獻中所提及轉速越大其均

勻度越均勻，因此我們選擇以800rpm做為基準來做以下討論。基板設定為 50um，

基板與腔體間距設定則為10 um 比較間隙是否對溫度變化會有極大的改變，模擬

結果如圖 22、圖 23。並將基板上方之溫度分布曲線分析比較結果如圖 24。其 主要原因是根據傅利葉導熱定律(Fourier’s law of heat conduction)計算，公式如下

= -kA 由圖 24 可得知多了 10um 流道將增加熱阻所造成溫度下滑 0.01K。 此外，亦可發現其溫度隨著基板旋轉，其中離心力所造成的向外流場造成基板與 靠近外壁溫度越低 如圖 25。從[18]文獻中提及加了高熱傳導金屬可以減低溫度 場梯度的變化，因此本文也做了計算模擬，其結果如圖 26。主要原因為在模擬 過程忽略粗糙度所造成的影響，因此無法將高熱傳導金屬效果發揮出來。

3.2.3 流體入口到基板的高度對於鍍膜沉積品質影響

不同幾何形狀[14]所造成不同浮力現象對於成有機金屬化學氣相沉積法之 熱流場有決定的影響。根據文獻[14]中我們發現流體入口至基板的高度(H)在金屬 有機化學氣相沉積中是重要變數之一，因此本文將探討改變不同高度(H)對整體 流場與溫度場所造成之影響，此外亦引用文獻[14]之理論公式來計算模擬結果並 加以討論，其中Gr 數反比於入口到基板的高度之雷諾數平方為重要討論，公式 如下 Gr = g / ……[14] Re= …… [14] Gr/Re2值愈大流場浮力效果愈明顯，而浮力將使流場愈不穩定，其計算結果 分別列在表2，從此表我們可發現在固定轉速、流量、基板溫度與轉盤速度下其

改變高度其Gr/Re2值將皆低於0.5。由計算模擬結果之溫度與流場流線圖可發現 保持在穩定狀態下，如圖 27、圖 28 和圖 29。將基板上方之溫度分布曲線分析 比較，如圖 30，由結果可發現 H 越小所造成 Gr 數越小，流場所造成的慣性力 效果也越明顯，此物理現象為直接破壞溫度所造成的浮力效果，因此溫度將隨著 H 越小溫度相對較低。圖 29 中有些微上下起伏的小變化，會造成此效果是因為 數值上些微的誤差。在針對本節分析結果發現H 的改變對熱流場的變化不會有 明顯的影響，最高與最低溫差約0.6K，原因為其入口流量充足夠大與低壓下速 度高慣性動量大以至最後Gr/Re2相對小。

3.2.4 針對 MOCVD - 2 維之模擬結果討論

根據本文探討MOCVD-2 維模擬結果，可發現主要影響流場穩定度為腔體壓 力，只要將腔體壓力調整至較低的壓力將可增加慣性動量，只要慣性動量足夠抑 制溫度場所造成的浮力現象，將不會造成流場不穩定現象。至於基板旁間隙間的 討論，由本章討論可發現只要有間隙一定會出現溫度下降的現象，這是因為熱阻 造成溫度下滑，此現象將將無可避免，除非將基板旁邊間隙減小，但此舉在加工 方面又需加以討論。另一方面，使用高熱傳導金屬無法像實驗表現出優質的效果 是因為無法量測出基板與金屬間粗糙度的正確數值而代入模擬。最後，討論幾何 圖形的變化影響，發現做入口至基板高度(H)之改變對整體熱流場並無顯改變， 這是因為浮力與慣性動量比Gr/Re2值低於0.5，代表浮力現象在本章討論中並無 太大影響，由結果可知最高溫度與最低溫度相差約0.6K，因此我們在設計腔體 時，高度H 可從 16mm 至 31mm 任意調整。

3.3 MOCVD - 3 維熱流場模擬結果與討論

3.3.1 比較 2 維熱流場模擬並驗證 3 維熱流場

在模擬化學反應，我們需建立3 維模型去觀測其鍍膜成長率。邊界條件則依 照2 維之理想參數設定，分別為固定總流量為 30,000sccm，而各別氣體流量與濃 度如表2、腔體壓力為 100Torr、旋轉速度為 800rpm、基板溫度為 1323K、其收

斂結果如圖 31。在經由計算軟體模擬過後，由結果發現 2 維與 3 維熱流場趨勢 仍然是穩合，因此分別將其表示在圖 32。然而，由圖 32 可發現趨勢雖吻合， 但在3 維溫度場梯度變化不像 2 維熱流場如此劇烈，其原因為 3 維熱流場在設定 旋轉時是三軸在旋轉，因此在溫度的分佈將受到轉盤離心力所造成旋轉速度所驅 散，而上述速度方向則是距離、方位角、高度，而不像2 維速度只受到 x, y 軸影 響。

3.3.2 加入化學反應，計算沉積率

從可發現[19]文獻討論中，可得知在進行鍍膜沉積需要有關氣相與固相化學 反應方程式之相關變數亦需要解擴散方程式之變數。其中化學熱裂解關係相當複 雜，因此本文將其氣相化學反應式之氨氣熱裂解簡化來完成我們初步模擬與探討， 其中化學方程式中之係數與變數分別參考[19] [12] [21] [22] [23]並統一整理成相 關表格，如表4、表 5 與表 6。此外，在流量的分配則是經由簡單的理想氣體方 程式與質量守恆方程式計算其結果如表2。將上述變數設定至計算軟體中，經由 理論方程式計算完畢可得結果如圖 33、圖 34、圖 35 與圖 36。 為了分析基板上鍍膜沉長率，因此簡單定義非均勻性公式來探討其值，公式如 下：

Nonuniformity = GRMax-GRMin/ GRMax+GRMin

根據上公式計算可發現在總流量為30,000sccm、腔體壓力 100Torr、旋轉速度為 800rpm，基板溫度為 1323K 條件下，加入化學計算沉積可得知鍍膜非均勻性為 2.5%。

3.3.3 不同轉盤轉速與流量對於鍍膜沉積品質影響

在加入化學反應方程式後，首先固定高度比較轉盤轉速從100rpm 調整至 1600rpm 其模擬結果分別為圖 37、圖 38 與圖 39，而其不同條件與物理參數即 可詳閱，表7。從表 7 我們將沉積非均勻性與速度提出做討論並繪製趨勢圖，如 圖 40、圖 41。由圖 40 可發現除了 100 rpm 以外，在基板半徑分佈其非均勻性

皆在5%以內。這是因為在 2 維討論理想變數已確定流場變化之穩定性符合我們 所期許因此跑出來非均勻性接在預期內。然而，在100rpm 的討論，雖然熱流場 符合預期的熱流場穩定，但因為轉盤速度過低而造成轉盤慣性動量與入口慣性動 量比Rew/Re2太低，此物理現象為轉盤速度無法均勻低將入口流量平均散開，而 造成非均勻性達到16%。在 400rpm 至 1600rpm 轉速大小，其轉盤慣性動量與入 口慣性動量比Rew/Re2比例差異不明顯，因此轉盤速度可將入口流量均勻且平均 散開。最後，經由以上討論可得知只要將Gr/Re2值調整於0.5 以下，且在轉盤轉 速控制在400rpm 至 1600rpm，其非均勻性將符合我們所期待 5%以內。 另一方面，則是針對鍍膜成長速率來做研究，由圖 41 可得知隨轉盤速度越 大其成長率速度越為強烈。其主要原因為轉盤旋轉速度越快越能可將入口流量均 勻散去。然而，調整轉盤速度也不能過度強烈，根據[15]討論中，如果將轉速調 整至太強將會產生旋轉回流。 其中旋轉轉盤雷諾數計算公式如下： Rew= ……[15] 除了轉盤轉速的影響外，入口流量的控制在本研究也是重點之一。由於以上 討論發現800rpm 之非均勻性近似 2.5%，因此我們以 800rpm 做為基準，流量分 別從7,500sccm 至 90,000sccm 來探討非均勻性與鍍膜成長速度的變化，其模擬 結果分別為圖 42、圖 43 與圖 44，而其不同條件下相關物理變數亦可詳閱，表 8。 從表8 即可透過繪製趨勢圖將沉積非均勻性與速度提出討論，如圖 45、圖 46。 由圖 45 與圖 46 可以觀察到除了 7,500sccm，其他分析條件非均勻性皆在 5%以 內。這是因為在7,500sccm 中，其轉速與慣性動量比 Rew/Re2太高其物理意義可 根據[15]討論中，解釋其轉盤速度太高產生旋轉回流，而回流將會造成基板表面 產生不穩定現象而造成非均勻性達到6%。而此回流現象可在圖 42 溫度場分布圖 之右上角清楚看見。然而，在圖 45 亦可發現轉速與慣性動量比 Rew/Re2太低，

其物理現象為流場慣性過大造成轉盤速度相對過低，以致無法均勻低將入口流量 平均散開，而造成非均勻性往上增加之趨勢。 在15,000sccm 至 90,000sccm 其流量大小足夠將浮力消散且又可使在轉盤 800rpm 下將流場均勻且平均散開，因此非均勻性將符合我們所期待5%以內。此外由圖 46，可發現在 15,000sccm 至 90,000sccm 的流量雖有造成鍍膜速度變化，但其變 化似乎無改變轉盤速度之顯著。

3.3.4 針對 MOCVD - 3 維之模擬結果討論

在經由2 維與 3 維的比較，可以發現其熱流場趨勢圖是互相吻合。因此，我 們可以利用在2 維所討論理想參數去設定 3 維熱流場並加上加入化學反應，來進 一步討論沉積速率與熱流場之關係。為了探討其鍍膜品質之好壞，簡單定義鍍膜 沉長率之非均勻性公式來探討。由模擬結果可得知利用2 維討論下之理想條件， 總流量為30,000sccm、腔體壓力為 100Torr、旋轉速度為 800rpm、基板溫度為 1323K 其鍍膜非均勻性為 2.5%。 在轉盤轉速討論，可發現本文沉積趨勢與[12]文獻中所討論符合，其現象為 轉盤速度越高鍍膜速度越高，所造成差異最大可達2 倍。其原因為轉速越高越能 將流量均勻散開且將溫度浮力效應減低。而從400rpm 至 1600rpm 轉速大小下， 其鍍膜非均勻性可達5%以下，其原因分別為(1) Gr/Re2值調整於0.5 以下(2) Rew/Re2調整理想化，這代表慣性量足夠且轉盤轉速與入口流量控制理想。 在入口流量討論，可發現針對本文所討論之流量控制7,500sccm 至 90,000sccm 將不影響鍍膜速度。其造成原因為本文討論流量大小足夠在 800rpm 轉速下均勻的散開，因此其鍍膜速度將無顯著變化。然而在流量從7,500sccm 至 15,000sccm 之右上角出現旋轉回流現象，其中又已 7,500sccm 特別顯著其非均勻 性變化達6%。其主要原因分別為(1) Gr/Re2值高達於5.6 (2) Rew/Re2旋轉慣量與 入口慣性動量比達1。此外，亦可發現入口流量在 90,000sccm 非均勻性趨勢開始 向上變化。其原因為Rew/Re2旋轉慣量與入口慣性動量比只有0.006，其原因為

入口流場慣性過大而造成轉盤速度相對過低，以致無法均勻低將流場平均散開， 以上流量與轉速討論其非均勻性趨勢將與[16]中符合。

第四章 結論與建議

4.1 結論

壓力越低其速度會越大，在高速下所造成的慣性動量將可抑制溫度所造成的浮力

現象，因此我們要得到穩定的流場需將壓力調整越低越好，但也需考慮pump 抽

真空的負荷。

針對基板間隙的討論，可根據傅利葉導熱定律(Fourier’s law of heat conduction)得

知有間隙一定會出現溫度下降約2 維的現象。這是無可避免，除非將基板旁邊間 隙減小，但在加工方面又需加以討論。加入高導熱金屬無法有效提升溫度均勻度， 其原因為我們無法將其真實粗糙度加入討論。 至於流體入口到基本高度對於沉積品質的影響，發現做入口至基板高度(H)之改 變對整體熱流場並無顯改變，這是因為浮力與慣性動量比Gr/Re2值低於0.5，代 表浮力現象在本章討論中並無太大影響，由結果可知最高溫度與最低溫度相差約 0.6 K，因此我們在設計腔體時，高度 H 可從 16mm 至 31mm 任意調整。 在2 維與 3 維的熱流場驗證，在上章討論過後可得知是互相符合其趨勢。鍍膜速 度方面討論，我們可以得知轉速越快其鍍膜速度將越快。至於入口流量的討論部 分，主要影響為Gr/RewRe 比，最後討論結果為 Gr/RewRe 小於 0.032 將代表其不 受浮力與旋轉慣性影響其幾何圖形之符合理想值。

4.2 建議

1. 仿照[15]做屬於本設計之壓力-轉速趨勢圖。 2. 由於本文討論之化學方程式為簡化過後，如果要增加準確性必須多增加固相 與氣相化學反應方程式且配合實驗更精準的驗證。 3. 加入氮化銦之前驅氣體，討論氮化銦鎵與氮化鎵其不同特性。

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Tables

表 1 熱流場模擬之網格的測試

mode1(more) mode2(less) mode3(mid)

Time 11:40:47(42.0/cycle) 03:55:23(14.1sec/cycle) 6:48:49(24.5sec/cycle)

CPU 4 4 4

Total cycle 1000 1000 1000

Grid size 282,000 104,000 196,000

表 2 固定流量、基板溫度與轉盤速度下其高度所造成相關變數影響 (1)Rrot=800 rpm (2)Q=30,000 sccm(3) Disk Temperature=1323K (5)P=100Torr

case 1 2 3 4 H (mm) 16 21 26 31 Gr 6,483 14,660 27,822 47,159 Re 366 366 366 366 Rew 8,000 8,000 8,000 8,000 Gr/Re2 0.048 0.109 0.207 0.352 Gr/ReRew 0.0022 0.0050 0.0095 0.0161 Rew/Re2 0.0597 0.0597 0.0597 0.0597 表 3 總流量為 30,000 sccm 下其各別氣體之流量與濃度 Mole Weight Volume

Rate Mole flow rate Mole fraction mass flow rate mass fraction unit g/mole Sccm mole/s kg/s TMGa 114.834 500 3.670E-04 0.016667 4.214E-05 0.08 NH3 17.03 9500 6.972E-03 0.316667 1.187E-04 0.2 N2 28.012 20000 1.468E-02 0.666667 4.112E-04 0.72

表 4 氣相化學反應式

Gas phase reaction A E/R n Ref.

[(cm3/mol)n-1s-1] (1/K)

(G1) Ga(CH3)3 → GaCH3 + 2CH3 3.5×1015 29961 0 [21]

(G2) GaCH3 → Ga + CH3 4.3×1013 24519 0 [12]

(G4) (CH3)3GaNH3 → Ga(CH3)3 +NH3 9.5×109 9567 0 [20]

表 5 固相化學反應式

表 6 反應傳輸模組之氣體氣相擴散係數李納‧瓊斯變數 Lennard – Jones parameters of gas-phase species

species Kg/mol σ (A) ε/κ (K) ref G1 Ga(CH3)3 0.114834 5.47 378.2 [19] G2 GaCH3 0.084766 4.29 389.6 [19] G3 Ga 0.069732 3.31 519.5 [23] G4 (CH3)3GaNH3 0.131864 5.89 228.9 [19] G5 CH3 0.015034 3.49 123.3 [19] G6 CH4 0.016042 3.758 146.6 [22] G7 NH3 0.01703 2.9 558.3 [22] G8 N2 0.028012 3.798 71.4 [22] 表 7 比較轉盤轉速之不同條件與物理參數

(1)H=31mm (2)Q=30,000 sccm(3) Disk Temperature=1323K (5)P=100Torr

case 1 2 3 4 Rrot(rpm) 100 400 800 1,600 Gr 47,159 47,159 47,159 47,159 Re 366 366 366 366 Rew 1,000 4,000 8,000 16,000 Gr/Re2 0.35 0.35 0.35 0.35 Gr/ReRew 0.1288 0.0322 0.0161 0.008 Rew/Re2 0.0074 0.0298 0.0597 0.119 Nonuniformity(%) 15 3.4 2.5 2.34

Gas surface reaction E/R n Ref.

(1/K) (G1) (CH3)3GaNH3+2S → GaN+3CH4+2S 0 0 [19]

表 8 比較入口流量之不同條件與物理參數

(1) H=31mm (2) Rrot=800rpm(3) Disk Temperature=1323K (5) P=100Torr

case 1 2 3 4 Q (sccm) 7,500 15,000 30,000 90,000 Gr 47,159 47,159 47,159 47,159 Re 91.6 183 366 1,100 Rew 8000 8000 8000 8,000 Gr/Re2 5.6 1.4 0.35 0.04 Gr/ReRew 0.0643 0.0322 0.0161 0.0053 Rew/Re2 0.9534 0.2388 0.0597 0.0066 Nonuniformity(%) 6.1 2.32 2.5 3.1

Figures

圖 1 垂直型 MOCVD 腔體系統[1]

圖 3 行星式 MOCVD 腔體系統 [8]

圖 5 定量下討論溫度與基板轉速所造成的流場型式[13]

104,000 (Grid size)

196,000 (Grid size)

282,000 (Grid size)

2D

3D

圖 12 腔體-E400LDM 設計圖 [16]

圖 14 以腔體-E400LDM 為基準之模擬結果

圖

圖 30 入口至基板在不同高度下基板上方之溫度分布曲線分析比較結果

溫度分布圖

速度分布圖

流線分布圖

2D 3D 圖 32 比較 2 維與 3 維熱流場趨勢

圖 33 轉盤速度 800 rpm 與流量 30,000 sccm 之溫度分布圖

圖 34 轉盤速度 800 rpm 與流量 30,000 sccm 之速度分布圖

圖 39 轉 圖 40 轉盤速度1 不同轉速下 1,600 rpm 之 下基板上方 之基板沉積 方之轉盤速度 積速度、流場 度與非均勻 場與溫度場 勻性趨勢分析 場分布圖 析結果

圖 4 圖 5 不同流量 46 基板上方 量下基板上方 方其不同入 方之流量與 入口流量下之 與非均勻性趨 之沉積速度 趨勢分析與 度趨勢分析結 與結果 結果