第四章 擬合分析
第一節 擬合分析與討論
第一項 高密度量子點(LM3722、LM3802)
LM3722
在高密度、高基態能階量子點樣品 LM3722 的模擬中,實驗 PL 頻譜與模擬 PL(Case4)頻譜分別如【圖 四-一】、【圖 四-二】,由【圖 四-二】可觀察其峰 值確實隨氬雷射線功率增加而藍移,整理其峰值對功率做圖得到【圖 四-三】(含 四種模擬條件)。在四種不同模擬條件下,唯有 Case1 的峰值將不隨氬雷射線功 率增加而藍移,可見得於模擬中引入『穿隧效應』之必要性;而 Case2 雖無引入
『穿隧效應』,但在氬雷射線高功率下依舊有峰值藍移現象,此歸因於高功率下 雙激子發光機率大於激子發光機率之故。至於 Case3 與 Case4 皆為引入『穿隧效 應』之模擬,可以看出兩者皆有明顯之峰值藍移現象,差別僅在於在相同氬雷射 線功率下,Case4 的峰值往往較 Case3 的峰值位於稍高的能量。【圖 四-四】為根 據【式 三-四】所得到的穿隧時間,可看出穿隧時間與電子電洞對的輻射復合時 間是互相匹配的,因此穿隧效應的影響必須考慮在內。
圖 四-一 LM3722 光激發螢光實驗圖
圖 四-二 LM3722 光激發螢光模擬圖
圖 四-三 LM3722 峰值擬合趨勢圖
Case1 與 Case2 沒有引入『穿隧效應』,故無明顯之藍移現象;
Case3 與 Case4 有引入『穿隧效應』,其藍移現象與實驗結果雷同。
圖 四-四 LM3722 穿隧時間
穿隧時間與電子電洞對輻射復合時間相匹配
LM3802
在高密度、低基態能階量子點樣品 LM3802 的模擬中,【圖 四-五】、【圖 四-六】分別為實驗 PL 頻譜與模擬 PL(Case4)頻譜。由【圖 四-六】可觀察其 峰值確實隨氬雷射線功率增加而藍移,整理其峰值對功率做圖得到【圖 四-七】
(含四種模擬條件)。同樣的,在四種不同模擬條件下,唯有 Case1 的峰值將不 隨氬雷射線功率增加而藍移,理由同上。Case2 的藍移現象歸因於高功率下雙激 子發光機率大於激子發光機率之故。Case3 與 Case4 皆為引入『穿隧效應』之模 擬,可以看出兩者有明顯之峰值藍移現象,差別僅在於在相同氬雷射線功率下,
Case4 的峰值往往較 Case3 的峰值位於稍高的能量。
【圖 四-八】為根據【式 三-四】所得到的穿隧時間,可看出穿隧時間與電 子電洞對的輻射復合時間是互相匹配的,因此穿隧效應的影響必須考慮在內。
圖 四-五 LM3802 光激發螢光實驗圖
圖 四-六 LM3802 光激發螢光模擬圖
圖 四-七 LM3802 峰值擬合趨勢圖
Case1 與 Case2 沒有引入『穿隧效應』,故無明顯之藍移現象;
Case3 與 Case4 有引入『穿隧效應』,其藍移現象與實驗結果雷同。
圖 四-八 LM3802 穿隧時間
穿隧時間與電子電洞對輻射復合時間相匹配
第二項 低密度量子點(LM4414)
至於低密度、低基態能階量子點樣品 LM4414,其實驗 PL 頻譜與模擬 PL 頻譜(Case4)分別如【圖 四-九】、【圖 四-十】,由圖中峰值藍移的量明顯較高 密度量子點樣品 LM3722 與 LM3802 來得少;其峰值對氬雷射線功率、載子穿隧 時間分別如【圖 四-十一】、【圖 四-十二】。
由【圖 四-十一】,不論有無引入『穿隧效應』的影響,在沒有引入『雙激 子發光』的模擬條件(Case1 與 Case3)下,其峰值都不會隨著氬雷射線功率的 增加而藍移,原因在於低密度量子點間的平均距離過大,使穿隧時間遠遠大於電 子輻射復合時間,電子沒有明顯的『重新分佈』行為,因此輻射復合的過程可以 忽略穿隧效應的影響。但是根據實際實驗的結果 PL 頻譜峰值依然有藍移現象,
因此我們必須加入『雙激子發光』的影響。
在引入『雙激子發光』的模擬條件(Case2 與 Case4)下,模擬的 PL 頻譜峰 值才有隨氬雷射線功率增加而藍移的現象。然而 Case2 與 Case4 的峰值位移依舊 沒有隨著引入『穿隧效應』而有所差異,同理,由於載子的穿隧時間遠大於電子 電洞對的復合時間,電子電洞對復合過程並沒有『重新分佈』的行為,因此有無
『穿隧效應』對於峰值的位置並無影響。因此,我們推論此低密度、低基態能階 量子點樣品的『藍移現象』為雙激子發光所造成,而非電子在量子點間重新分佈 的結果。
此外,在光激發功率低於1mW時,模擬 PL 頻譜峰值的趨勢與實際實驗雷 同,光激發功率超過1mW後則有明顯之差異;原因在於根據實際實驗,光激發 功率超過1mW時量子點已開始有第一激發態發光,代表所有量子點基態能階都 已被電子填滿,而由模擬之 PL 圖同樣發現光激發功率超過1mW時峰值藍移的現 象開始飽和,表示原本由激子發光主導的行為在量子點基態被電子填滿後,開始 由雙激子發光主導,最後趨於飽和。
圖 四-九 LM4414 光激發螢光實驗圖
圖 四-十 LM4414 光激發螢光模擬圖
圖 四-十一 LM4414 峰值擬合趨勢圖
在沒有『雙激子發光』的 Case1 及 Case3,峰值維持一定值;引入『雙激子發光』的 Case2 及 Case4,
則有藍移現象,但兩者並無差異,可推論『穿隧效應』在此樣品中不明顯
圖 四-十二 LM4414 穿隧時間
穿隧時間遠大於電子電洞對輻射復合時間,因此穿隧效應不明顯
第三項 『藍移現象』擬合與實驗之比較
在高密度量子點樣品 LM3722 與 LM3802 的模擬中,模擬 PL 頻譜峰值確實 會隨著激發功率的增加而有『藍移現象』,與實際實驗結果雷同,證實了電子確 實會在量子點間重新分佈的行為,此行為來自於高密度量子點間的距離過近,使 電子在量子點間的穿隧時間與電子電洞對輻射復合時間相匹配,因此在輻射復合 的過程中,還必須考慮穿隧效應的影響。
至於低密度量子點樣品 LM4414,由於低密度量子點間的平均距離過大,使 穿隧時間遠遠大於電子輻射復合時間,電子沒有明顯的『重新分佈』行為;但是 由於雙激子發光的影響,我們可以觀察到峰值些許的藍移現象。
【表 四-二】為擬合與實驗峰值移動的比較:由表可知量子點基態能量較高 者,由於其穿隧時間較量子點基態能量較低者為短,因此,電子穿隧效應在輻射
復合的過程中影響較大,相同光激發功率改變下,模擬 PL 頻譜峰值變化確實也 子點內有 X 個電子電洞對的機率可利用二項式分佈(binomial distribution)計算,
x
n ,二項式分佈將趨近於波松分佈(Poisson distribution),
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