第三章 結果與討論
3.3 第二型量子點能帶結構模擬
3.3.2 材料應變對於第二型量子點的影響
InAs/GaAs 天生上約有 6.7%的晶格常數差異,而 InAs/GaSb 的晶格常 數差異則只有約 0.6%。因此若以 GaAs1-xSbx合金取代 GaAs 作為量子點披 覆層,將能有效減低 InAs 量子點所受應力,使得量子點發光波長得以延長。
在本小節我們將仔細討論材料應變在第二型量子點系統中扮演的角色,要 注意的是在此討論的情況,都未加上電子與電洞間庫倫作用力的影響,第
一型到第二型能帶轉捩點位於銻含量 x = 14%處。
圖 3.3-7 為導電帶位能在不同銻含量時的變化情形。如圖 3.3-7 所示,
InAs 量子點內的位能一直維持最低且變化不大,而周圍 GaAs1-xSbx層的位 能則隨著銻含量增加稍稍上升。因此隨著銻含量上升,電子仍會繼續被侷 限在量子點當中,計算結果顯示電子出現在量子點中的機率均約為 80%左 右。
圖 3.3-7:不同銻含量之導電帶位能分佈圖
接著由圖 3.3-8 觀察電子能階的變化,隨著銻含量上升,電子能階有線 性下降的趨勢,且斜率在型態轉換點處(x = 14%)沒有改變,配合上大部分 電子都在量子點中的結論,我們認為此能階下降現象是由於隨著銻含量上 升,量子點與周圍物質的晶格不匹配程度下降,使得量子點所承受應力降 低所致。定量來看,電子基態能階的變化率約為 0.6 meV/%Sb,而 InAs 量 子點中導電帶邊緣的下降率約為 1.2 meV/%Sb,兩者相當接近,也證實了上 述的推論。另一方面,能階間格則隨著銻含量稱增加而稍稍上升,此原因 係由於量子點周圍的位障隨著銻含量增加而上升,使得量子侷限變得較好 所致。此外,觀察基態與第一激發態的能量差約為 65~70 meV,此值與實 驗上觀測到的基態與激發態發光能量差相當接近。
圖 3.3-8:不同銻含量之電子基態與第一激發態
圖 3.3-9 所示為不同銻含量時,量子點周圍的價電帶位能分佈圖,我們 可以將其畫分為量子點內、量子點上方以及量子點兩側等三個區域來討論。
觀察圖形,銻含量增加對於量子點內部的位能影響並不大;相對地,受到 能帶邊緣及材料應變的影響,量子點上方及兩側的位能改變量相對而言則 大了許多。仔細觀察位能分佈,我們發現雖然都屬於 GaAs1-xSbx層的一部 分,但受到應變的影響,量子點上方的位能都較兩側來的高,這使得當銻 含量高於 14%後,電洞將被侷限在量子點外的兩側而非正上方,且波函數 將沿著中底部位能較低處分佈。在此我們認為應變是造成電洞被侷限在量 子點兩側的主要原因。
圖 3.3-9:不同銻含量之價電帶位能分佈圖
接著觀察電洞能階的變化情形,如圖 3.3-10 所示。隨著銻含量上升,
基態電洞能量有線性下降的趨勢,且以 x = 14%為界有兩種不同的斜率,在 此之前較平緩,在此之後則較陡峭。此現象明顯反映出電洞以 x = 14%為界 被侷限在不同材料當中,在 14%以下,大部分的電洞仍被侷限於量子點中,
受到較少的價帶邊緣改變影響,斜率也較為平緩,下降速率約為 1.73 meV/%Sb;而到了 14%以上,電洞開始被侷限在 GaAs1-xSbx層中,受到材 料本身的價帶邊緣影響,能量下降變得快速,約有 15.6 meV/%Sb,此值較 電子能階改變量大了相當多。另外,如圖 3.3-10(b)所示,當銻含量增加到 14%以上,電洞將被侷限在量子點外兩側較淺的位能井中,由於其較差的量 子侷限能力,使得能階間隔變小了許多。
圖 3.3-10:(a)不同銻含量之電洞能階(b) y = 0,z = 2 線上的價電帶能量變化
由前面的討論得知,電洞是此系統中最關鍵的載子種類,不論是激子 躍遷能量或是激子生命期都直接取決於電洞的變化。藉由分別觀察電子與 電洞能階隨銻含量上升的變化,我們得知激子躍遷能量的兩種斜率完全來 自於電洞能階的變化。而到了第二型區域,電洞波函數將沿著在量子點兩
側,由應變創造出來的低位能區域分佈,而因為其較差的量子侷限能力,
使得量子點基態與激發態復合發光的能量差主要都來自於電子的貢獻。