熱退火造成之能帶結構演化

圖 3.2-6(a)所示為各樣品的輻射復合速率對上退火溫度作圖，其中紅色 方框為各退火樣品的復合速率，並以長晶溫度 500°C 來代表 x = 16%未退火 樣品，而藍色虛線則為第一型砷化銦量子點的復合速率。由圖可看出，隨 著退火溫度上升，輻射復合速率由未退火時的 0.094 ns^-1 緩緩增加到退火

850°C 時的 0.186 ns^-1，但此值相較於第一型 InAs 量子點的復合速率 R ≈ 1.316 ns^-1仍低了許多。此結果表示在 850°C 以下退火的樣品仍維持著第二 型的能帶結構，其電子電洞波函數的重疊率約為第一型量子點的 30~40%之 間。當退火溫度高達 900°C 時，復合速率迅速增加到 1.144 ns^-1，非常接近 第一型 InAs 量子點，證實了經高溫熱退火後能帶結構將由第二型轉變為第 一型，如圖 3.2-6(b)所示。此轉變區間位於 800~900°C 間，且轉變前後復合 速率差距相當大，達 6 倍之多。

圖 3.2-6：(a)各退火樣品的復合速率(b)能帶排列演化的示意圖

事實上，在經過 900°C 的高溫熱退火後，量子點與周圍材料的合金混 合程度相當嚴重，而我們並不清楚原本的量子點結構是否仍存在，或已經 變成類似量子井的結構。因此為了檢查高溫退火後量子點結構是否仍存在，

我們利用變功率的光激螢光光譜實驗來做確認。圖 3.2-7(a) ~ (c)所示為退火 900、800 及 700°C 樣品的變功率光激螢光光譜。如圖所示，我們發現光譜

中不僅僅只有基態發光，隨著激發功率的增加，第一、第二甚至第三激發 態都開始出現。此結果證實了載子仍具有零維的能態密度；意即經過 900°C 的高溫熱退火後，量子點的結構依然存在。

圖 3.2-7：(a)900(b)800(c)700°C 退火樣品之改變功率光激螢光光譜(d)各樣品基態峰值對 激發功率 1/3 次方作圖

另一方面，各樣品峰值能量隨激發功率上升的變化也為能帶結構的改 變提供了證據，我們將峰值能量對激發功率的 1/3 次方作成圖 3.2-7(d)。如 圖所示，650、700 及 750°C 樣品的峰值移動與激發功率的 1/3 次方呈線性 關係，為第二型能帶結構的特徵[12]；而對於 900°C 退火樣品而言，其發光 峰值並不會隨著功率上升而藍移，證實了此為第一型的能帶結構。

而其中最有趣的則是 800°C、850°C 樣品了。在低激發功率時，峰值能 量隨著激發功率 1/3 次方線性藍移，但當雷射激發功率P_ex ≥ 5mW後卻幾乎 不再改變。這個行為可以解釋成第二型到第一型的演化過程：在 800°C 退 火後，InAs-GaAs_1-xSbx介面的價帶不連續大小已經由於合金混和而下降許 多，若要把電洞侷限在量子點周圍並維持第二型躍遷，則能帶彎曲度就不 能太大，因此激發功率必須保持得夠低。當高功率所激發的大量非平衡電 子注入量子點中，量子點周圍將產生強大的能帶彎曲，使得微小的價帶不 連續無法將電洞侷限在量子點周圍，導致隨著激發功率上升載子復合也從 第二型轉變成第一型的躍遷。