第三章 結果與討論
3.2 快速熱退火對於第二型量子點發光特性的影響
3.2.2 熱退火對於載子侷限效應的影響
原則上從衰減曲線可直接推估載子復合的生命期。然而在第二型系統 中要決定復合生命期並不是那麼直接。首先要考慮的是非平衡載子效應,
因載子持續復合,能帶彎曲度也隨之降低,造成螢光峰值隨著時間而紅移。
另一方面,由於 GaAs1-xSbx 層中電洞侷限態的存在,電洞於其間的重新分 佈將嚴重影響載子動力學,特別是在低溫時,電洞受限於侷限態的情況下 [13]。因此,在某一固定波長偵測到的衰減曲線並不能反映出真實的載子生 命期。為了澄清非平衡載子以及載子侷限效應兩者的影響,我們量測了不 同能量位置的時間解析光譜來進一步確認。
圖 3.2-3 及圖 3.2-4 為低溫低激發條件下,各樣品之改變偵測能量的時 間解析光譜。每張圖都分為上下兩部分,上方圖所示為光激螢光光譜及載 子生命期,下方圖則為螢光光譜隨著時間的演化情形。如圖 3.2-3 所示,對 x = 16%未退火樣品及 650、700、750°C 退火樣品而言,可以觀察到譜線隨 時間紅移的現象,而紅移量則隨著退火溫度上升而減少。在前 25 ns 的時間 內,未退火樣品峰值移動了 35 nm,而退火 750°C 樣品則僅僅移動了 10 nm。
此隨時間的紅移係由電洞侷限所造成,在高溫退火後,電洞侷限態可被消 除,因此螢光的紅移量也隨之下降。而如圖 3.2-4 所示,在高於 800°C 退火 的樣品中,我們發現螢光已不隨時間紅移,表示經過 800°C 以上溫度退火 後將可有效去除電洞的侷限態。
圖 3.2-3:16%未退火樣品及退火 650、700 及 750°C 樣品之不同能量的時間解析光譜
圖 3.2-4:退火 800、850、900°C 樣品及 0%未退火樣品之不同能量的時間解析光譜
進一步分析各樣品載子生命期隨發光波長的變化,對 x = 16%樣品未退 火樣品及 750°C 以下退火樣品,我們使用雙指數衰減函數分析;而對 800°C 以上退火樣品及 x = 0%未退火樣品,我們則使用單一指數衰減函數作分析。
對 16%未退火樣品及 650、700 及 750°C 退火樣品而言,τ1和τ2有明顯的能 量相關性。在整個基態發光帶中,τ1隨著能量下降而變長,且在低能量端 有持平的現象。此現象是來自於 GaAs1-xSbx 層中電洞在侷限態間的轉換所 造成。而隨著退火溫度上升,此生命期變化程度有明顯的下降趨勢;到了 800°C 以上溫度退火後,我們發現τ1在整個基態發光帶內是幾乎不變的,進 一步驗證經 800°C 以上溫度退火可有效去除電洞的侷限態。
表 3.2-1 歸納了各樣品的躍遷形式、載子生命期及載子侷限情形。隨時 間演化的螢光紅移現象和雙自然指數衰減曲線的關係是相當緊密的,歸納 所有樣品的行為,我們發現螢光紅移的現象僅出現在當衰減曲線為雙自然 指數衰減時,因此雙自然指數衰減以及螢光紅移皆為電洞侷限造成的結果,
此與 3.1 節的結論一致。
表 3.2-1:各樣品的躍遷形式、生命期及載子侷限情況
表 3.2-2:各樣品由瓦西尼方程式所得參數
Sample Eg(0) (meV) α (meV/K) β (K) σ (meV) x = 16%, as grown 0998.8 ±1.9 1.1 ±0.2 600 13.3 ±0.3 x = 16%, TA = 650 °C 0985.6 ±1.7 1.0 ±0.1 600 11.4 ±0.3 x = 16%, TA = 700 °C 0995.7 ±1.8 1.0 ±0.1 600 08.3 ±0.4 x = 16%, TA = 750 °C 1011.1 ±1.5 1.1 ±0.2 600 06.0 ±0.4 x = 16%, TA = 800 °C 1060.2 ±0.8 1.2 ±0.2 600 01.9 ±0.2 x = 16%, TA = 850 °C 1071.0 ±0.3 0.8 ±0.1 600 00.0 ±0.0 x = 16%, TA = 900 °C 1237.8 ±0.4 0.9 ±0.1 600 00.0 ±0.0 x = 10%, as grown 1140.4 ±0.4 0.9 ±0.1 600 00.0 ±0.0
圖 3.2-5:各樣品(a)峰值隨溫度的變化(b)侷限能量隨退火溫度的變化