量子點能帶結構轉變

在此我們使用 101 晶面的截角金字塔來模擬量子點形狀，我們設定量 子點底部大小 B = 20 nm，高度 H = 3.5 nm，GaAs_1-xSbx披覆層厚度 d = 5 nm，

如圖 3.3-1 所示。在此我們改變覆蓋層銻含量從 x = 0%增加到 21%，以期觀 察量子點能階及發光特性的改變。同時我們把各材料間晶格不匹配所造成 的應變、以及電子電洞間的庫倫作用力考慮進去，而詳細材料參數則列於 表 3.3-1。

圖 3.3-1：模擬結構之(a)側視圖(b)上視圖

表 3.3-1：第二型量子點模擬參數及參考文獻

Quantity Symbol Unit Value for IncGa1-cAs1-xSbx Reference Lattice constant a Å 5.6533+0.4050c+0.4426x [34]

Bandgap Eg eV 1.519–1.580c+0.475c²

–2.137x+1.430x²

[34]

Averaged VB edge EVBO eV –6.807+0.200c–0.014c² +1.830x–1.060x²

[34]

CB effective mass me m0 0.067–0.027c–0.028x [20][34]

VB effective mass mhh m0 0.35–0.02c–0.1x [34]

CB hydrostatic def. pot. ac eV –8.013+2.933c+0.513x [34]

VB hydrostatic def. pot. av eV 0.22+0.78c+0.58x [34]

VB shear def. pot. [100] bv eV –1.824+0.024c–0.176x [34]

Elastic compliance C11 GPa 122.1–38.8c–33.7x [34]

Elastic compliance C12 GPa 56.6–11.3c–16.3x [34]

Elastic compliance C44 GPa 60–20.4c–16.8x [34]

Static dielectric constant εs ε0 12.85+2.3c+2.84x [34]

圖 3.3-2 所示為激子躍遷能量與生命期隨著銻含量增加的變化情形。由

圖 3.3-2：激子躍遷能量與生命期隨銻含量上升的變化情形

為了進一步證實當銻含量增加到 15%時，確實有第一型到第二型能帶 結構的轉變產生，我們檢查了電子與電洞波函數的分佈狀況。由圖 3.3-3 可 看出，在銻含量從 0%增加到 21%的過程中，大部份的電子波函數(80%)均 被侷限在 InAs 量子點內，形狀也沒有太大的變化。然而，如圖 3.3-4 與圖 3.3-5 所示，電洞波函數在銻含量 15%~16%時變化相當劇烈，原本 15%時 仍侷限於 InAs 量子點內的電洞，到了 16%時已被擠出量子點外，電洞出現 在量子點內的機率從 75%迅速下降到 6%。因此，我們可以確認銻含量 15%

處的確為第一型到第二型能帶結構的轉捩點。

圖 3.3-3：銻含量 0%與 21%的電子波函數分佈圖

圖 3.3-4：銻含量 0%、14%及 15%結構之電洞波函數分佈圖

圖 3.3-5：銻含量 16%、17%及 21%結構之電洞波函數分佈圖

定量來說，激子的生命期同時與躍遷能量與波函數重疊率有關。觀察 銻含量從 0%增加到 21%的過程，激子的生命期約上升了 64 倍之多，但激 子躍遷能量的變化率卻大約只有 13%。因此，生命期變化主要取決於電子 電洞波函數重疊率的變化。我們進一步分析了波函數重疊率隨銻含量上升 的變化，如圖 3.3-6 所示，在銻含量 15%以下時，波函數重疊率大約都維持 在 87%左右，隨著銻含量上升變化並不大，生命期則因此維持在 2.0 ns 附 近；而到了銻含量 15%以上，隨著銻含量增加，波函數重疊率開始大幅下 降，從 x = 16%時的 24%，到 x = 21%時只剩 11%。這使得生命期在銻含量 15%時有劇烈的變化，並且讓生命期隨著銻含量增加不斷上升，從 x = 16%

時的 26.6 ns，到 x = 21%時已高達 135.9 ns。在此範圍內，生命期的上升趨 勢大約維持線性上升，變化率約為 22.4 ns/%Sb。

圖 3.3-6：不同銻含量之波函數重疊率與激子生命期

綜合以上模擬與實驗結果，我們發現兩者相當符合。藉由模擬，我們 證明了當銻含量上升到約 15%後，將會有第一型到第二型能帶排列的轉變 發生，此值和文獻發表的 14%相當接近[10]。而對應之前的實驗也有相同的 結論，x = 0%樣品為第一型能帶結構，而 x = 16%、21%樣品則為第二型的 能帶排列。有趣的是，模擬的結果告訴我們，在第二型量子點當中，電洞 是被侷限在量子點的兩側，而不是正上方，這與之前文獻的結果相異[12]。