結論

本論文主要利用原子力顯微鏡（AFM）與光激螢光光譜（PL）

來探討成長溫度對氮化銦奈米點的表面形貌與光學性質的影響。這些 樣品是由有機金屬化學氣相沈積（MOCVD）所成長，利用流量控制 法（flow-rate modulated epitaxy）在長晶溫度為 550^oC～725 ^oC 之間成 長氮化銦的奈米點。

由氮化銦奈米點密度與成長溫度的關係，可以將長晶溫度分為三 區。長晶溫度在550 ^oC～575^oC 之間為低溫區，長晶溫度在 600 ^oC～

650^oC 之間為中溫區，當長晶溫度超過 675 ^oC 則為高溫區。

在低溫區內，由表面形貌的分析與 X 光光譜的結果，指出有滴 狀金屬銦（In droplet）在樣品表面形成。推測是因為在成長溫度較低 時，從氨中所分解出來活性的氮原子數量較少，所以沒有與氮化合成 氮化銦的多餘銦原子，就形成滴狀金屬銦。中溫區的部分，氮化銦奈 米點一直維持在約～1×10⁹cm^-2 左右的高密度。成長率也是比其他兩 個區域來的高，約在～3.6nm/mins 左右。而在高溫區氮化銦奈米點的 密度從長晶溫度為675 ^oC 到 725 ^oC，有將近一個數量級的減少。我們 認為這與銦的脫逸（In desorption）效應有關。

三個區域中所成長的氮化銦奈米點，在光學性質上也有明顯的差 異。在低溫光激螢光光譜的量測中，發現在包含滴狀金屬銦的低溫區

（長晶溫度在 550 ^oC～575^oC 之間）內成長的樣品有較差的光學性 質。光譜峰值能量（peak energy）為較高的～0.8eV，半高寬(FWHM) 也是偏高的～100meV，並且經由譜線圖形模型（line shape modal）

所擬合出的電子濃度也是偏高的4.0～4.2×10¹⁸cm^-3。對於滴狀金屬銦

的存在造成光學性質的降低，可能與滴狀金屬銦所引發的缺陷有關。

而在沒有滴狀金屬銦的中、高溫區，則可以看到較好的光學性質。光 譜峰值能量為較低的～0.77eV，半高寬下降到～75meV，電子濃度也 降低到1.7～2.3×10¹⁸cm^-3。

在變溫光激螢光光譜的量測中，低溫區與中溫區的樣品，其光譜 峰值能量有些許藍移與不隨量測溫度改變的現象，但是到了高溫區

（長晶溫度在675 ^oC～725^oC 之間）卻可以明顯看到約～17meV 的紅 移，這在奈米尺度的氮化銦結構中是少見的。這紅移的現象被解釋為 受體能階與自由電子的互補效應。

附錄

Vnano-dot代表氮化銦奈米點的體積（圖PS-1 a）中灰色的部分），

VIn-droplett代表滴狀金屬銦的體積（圖PS-1 a）中斜線的部分），V_plane代

表高度的零點設在最低點時平坦處的體積（圖PS-1 a）中白色的部分。

40nm，而滴狀金屬銦的高度比平坦處高超過100nm，但是在100μm² 的掃瞄範圍內，平坦處的高低落差皆小於10nm，也就是說氮化銦奈 米點與滴狀金屬銦的高度，皆比平坦處的最高點來的高。所以經由 NT-MDT的分析軟體NOVA，設定一個門檻高度h₀（如圖PS-1 b））， h

(x,y)

＞

h₀ 的範圍是氮化銦奈米點加平坦處的體積（圖PS-1 b）中灰色 的部分），或滴狀金屬銦加平坦處的體積（圖PS-1 b）中斜線的部分），

而h (x,y)

＜

h0 的區域則是單純的平坦處的體積（圖PS-1 b）中白色的 部分）。而從圖PS-1 c）可以看到實際對長晶溫度在575 ^oC的樣品所作 的表面形貌分析，左圖為樣品的表面形貌，右圖中白色區域代表h (x,y)

＞

h0，黑色區域代表h (x,y)

＜

h0。經由比較左右兩圖，可以發現利用 門檻高度h₀，可以篩選出絕大多數氮化銦奈米點與滴狀金屬銦的區域

（門檻高度設定的人為誤差，造成的體積差異在10％以下），所以將h (x,y)

＜

h0 的區域內每個點的高度作平均，能合理近似為掃瞄範圍內平 坦處平均高度（h_ave），進而推算平坦處體積（V_plane）。

在沒有發現滴狀金屬銦的樣品中，利用（1）可以直接求出氮化 銦奈米點的總體積。然而在有滴狀金屬銦的樣品上，則需先利用形貌 特徵分辨h (x,y)

＞

h₀ 的範圍中（見圖PS-1 b）），何者為氮化銦奈米點

（明顯的六角晶形且為平頂結構）加平坦處的體積，何者為滴狀金屬 銦（半球型結構，沒有明顯晶形，高寬比約為～0.36）加平坦處的體 積。最後扣掉平坦處的體積就得到氮化銦奈米點與滴狀金屬銦個別的 體積。

圖 PS-1 使用 NT-MDT 分析軟體 NOVA，估計氮化銦奈米點與滴狀 金屬銦體積的方法示意圖。a）表面形貌簡圖，b）藉由設定 門檻高度h0，可以分辨h (x,y)

＞

h0 的範圍是氮化銦奈米點加 平坦處的體積（灰色的部分），或滴狀金屬銦加平坦處的體 積（斜線的部分），而 h (x,y)

＜

h0 的區域則是單純的平坦處 的體積（白色的部分）。c）左圖為長晶溫度在 575 ^oC 樣品的 表面形貌，右圖中白色區域代表h (x,y)＞h0，黑色區域代表 h (x,y)

＜

h₀。

c ) Z

X.Y In droplet

InN nano-dot

plane

h(x,y)

plane a )

Z

X.Y In droplet

InN nano-dot

plane plane

threshold h

₀

b )

參考文獻

1 B. Arnaudov, T. Paskova, P. P. Paskov, B. Magnusson, E.

Valcheva, B. Monemar, H. Lu, W. J. Schaff, H. Amano, and I.

Akasaki, Physical Review B 69, - (2004).

2 S. Gwo, C. L. Wu, C. H. Shen, W. H. Chang, T. M. Hsu, J. S.

Wang, and J. T. Hsu, Applied Physics Letters 84, 3765-3767 (2004).

3 T. Matsuoka, H. Okamoto, M. Nakao, H. Harima, and E. Kurimoto, Applied Physics Letters 81, 1246-1248 (2002).

4 J. Wu, W. Walukiewicz, K. M. Yu, J. W. Ager, E. E. Haller, H. Lu, W. J. Schaff, Y. Saito, and Y. Nanishi, Applied Physics Letters 80, 3967-3969 (2002).

5 H. J. Hovel and J. J. Cuomo, Applied Physics Letters 20, 71-&

(1972).

6 T. L. Tansley and C. P. Foley, Journal of Applied Physics 59, 3241-3244 (1986).

7 S. Nakamura, M. Senoh, and T. Mukai, Japanese Journal of Applied Physics Part 2-Letters 32, L8-L11 (1993).

8 S. Nakamura, M. Senoh, S. Nagahama, N. Iwasa, T. Yamada, T.

Matsushita, H. Kiyoku, and Y. Sugimoto, Japanese Journal of Applied Physics Part 2-Letters 35, L74-L76 (1996).

9 W. C. Ke, C. P. Fu, C. Y. Chen, L. Lee, C. S. Ku, W. C. Chou, W.

H. Chang, M. C. Lee, W. K. Chen, W. J. Lin, and Y. C. Cheng,

Applied Physics Letters 88, - (2006).

10 O. Moriwaki, T. Someya, K. Tachibana, S. Ishida, and Y. Arakawa, Applied Physics Letters 76, 2361-2363 (2000).

11 D. L. Huffaker, G. Park, Z. Zou, O. B. Shchekin, and D. G. Deppe, Applied Physics Letters 73, 2564-2566 (1998).

12 E. Dimakis, G. Konstantinidis, K. Tsagaraki, A. Adikimenakis, E.

Iliopoulos, and A. Georgakilas, Superlattices and Microstructures 36, 497-507 (2004).

13 M. Mesrine, N. Grandjean, and J. Massies, Applied Physics Letters 72, 350-352 (1998).

14 O. Ambacher, M. S. Brandt, R. Dimitrov, T. Metzger, M.

Stutzmann, R. A. Fischer, A. Miehr, A. Bergmaier, and G.

Dollinger, Journal of Vacuum Science & Technology B 14, 3532-3542 (1996).

15 N. Dietz, M. Strassburg, and V. Woods, Journal of Vacuum Science & Technology A 23, 1221-1227 (2005).

16 R. Intartaglia, B. Maleyre, S. Ruffenach, O. Briot, T. Taliercio, and B. Gil, Applied Physics Letters 86, - (2005).

17 J. Wu, W. Walukiewicz, W. Shan, K. M. Yu, J. W. Ager, E. E.

Haller, H. Lu, and W. J. Schaff, Physical Review B 66, - (2002).

18 J. Porsche, M. G. A. Ruf, and F. Scholz, Journal of Crystal Growth 195 591-595 (1998).

19 E. Dimakis, E. Iliopoulos, K. Tsagaraki, T. Kehagias, P. Komninou, and A. Georgakilas, Journal of Applied Physics 97, - (2005).

20 A. G. Bhuiyan, A. Hashimoto, and A. Yamamoto, Journal of Applied Physics 94, 2779-2808 (2003).

21 S. Keller, I. Ben-Yaacov, S. P. DenBaars, and U. K. Mishra, Proceedings of the International Workshop on Nitride Semiconductors (IWN’ 2000), Nagoya, Japan, September 24–27, 2000, IPAP conference series 1, p.233.

22 C. Kruse, S. Einfeldt, T. Bottcher, D. Hommel, D. Rudloff, and J.

Christen, Applied Physics Letters 78, 3827-3829 (2001).

23 P. Ruterana, M. Morales, F. Gourbilleau, P. Singh, M. Drago, T.

Schmidtling, U. W. Pohl, and W. Richter, Physica Status Solidi a-Applications and Materials Science 202, 781-784 (2005).

24 K. Sugita, H. Takatsuka, A. Hashimoto, and A. Yamamoto, Physica Status Solidi B-Basic Research 240, 421-424 (2003).

25 A. A. Klochikhin, V. Y. Davydov, V. V. Emtsev, A. V. Sakharov, V. A. Kapitonov, B. A. Andreev, H. Lu, and W. J. Schaff, Physical Review B 71, - (2005).

26 P. G. Eliseev, P. Perlin, J. Y. Lee, and M. Osinski, Applied Physics Letters 71, 569-571 (1997).

27 S. W. Feng, Y. C. Cheng, Y. Y. Chung, C. C. Yang, Y. S. Lin, C.

Hsu, K. J. Ma, and J. I. Chyi, Journal of Applied Physics 92, 4441-4448 (2002).

28 Y. T. Moon, D. J. Kim, J. S. Park, J. T. Oh, J. M. Lee, Y. W. Ok, H.

Kim, and S. J. Park, Applied Physics Letters 79, 599-601 (2001).

29 H. Lu, W. J. Schaff, L. F. Eastman, and C. E. Stutz, Applied

Physics Letters 82, 1736-1738 (2003).

30 C. H. Shen, H. Y. Chen, H. W. Lin, S. Gwo, A. A. Klochikhin, and V. Y. Davydov, Applied Physics Letters 88, - (2006).

31 C. H. Swartz, R. P. Tomkins, T. H. Myers, H. Lu, and W. J. Schaff, physica status solidi (c)2,2250-2253 (2005).

32 A. Pelli, K. Saarinen, F. Tuomisto, S. Ruffenach, and O. Briot, Applied Physics Letters 89, - (2006).

在文檔中 由有機金屬化學氣相沈積成長不同長晶溫度之氮化銦奈米點的光學與形貌特性研究 (頁 57-65)