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第二章 實驗原理與技術

2.1 共振腔振盪衰減法(cavity ringdown spectroscopy, CRDS)簡介

2.1.4 腔模 (cavity modes)

光子彈模型只是簡單描述共振腔振盪衰減光譜法,無法完整解釋其他 複雜的光學現象。例如:模拍頻(mode beating)現象。因此吾人需要以另一 種方法來說明共振腔振盪衰減法的原理。

根據光學原理,兩片曲率半徑為 的高反射率鏡片,相距為 ,若當 或 時 , 則 所 形 成的 共 振 腔 為 一 穩定 共 振 腔 (stable resonator),其本徵頻率(eigenfrequencies)可表示成:

[ (

√ )] (2-14)

其中 為縱模模數(longitudinal mode index), 和 為橫模模數(transverse mode indices)。當 時,所形成的模稱為 TEM00 模,TEM 係 transverse electromagnetic waves 之縮寫。由(2-14)式可知縱模間距,又稱自 由光譜範圍(free spectral range)為:

(2-15)

橫模間距為:

18 (

√ ) (2-16)

當入射光進入到共振腔時,其電場會和腔模產生耦合,因此腔體內的總電 場可以寫成腔模的線性組合[12]:

∑ ∑ (2-17) 其中 是入射光電場空間分布 和腔體橫模 之耦合常數,

是 入 射 光 頻 譜 結 構 和 腔 體 頻 率 響 應 函 數 (cavity response function) 之耦合常數。

∫ ∫ ( ) (2-18)

(2-19) 對於傅立葉轉換極限的同調雷射(fourier-transform limited coherent laser) 而言,頻寬愈窄,則脈衝時間愈長。根據 Zalicki 和 Zare[11],假如脈衝時 間遠大於光在腔體內來回一次的時間,雷射頻寬會遠小於腔體的自由光譜 範圍。當掃描雷射波長時,雷射若是沒有和腔模耦合便無法離開腔體到達 偵測器,導致光譜失真。由此可知若要取得正確的光譜資訊,雷射至少要 包含兩個以上的腔模。脈衝時間若遠小於光在腔體內來回一次的時間 , 光子便不會發生自我干涉現象。此時,因為腔體的自由光譜範圍遠小於雷 射線寬,所以多個腔模將會被激發而產生模拍頻現象,其解釋如下[13]:

假設入射雷射光包含了兩個腔模,其頻率分別為 和 ,則到達偵測

19

器的總電場可表示成:

̃ ̃ (2-20) 而光強度為:

∬| | (2-21) ∬| ̃ ̃ | (2-22) (2-23) 其中 分別為:

∬| ̃ | (2-24)

∬| ̃ | (2-25)

∬ ̃ ̃ (2-26) (2-23)式已假設 的高頻率項可被偵測器平均掉,故省略。所以偵測 器收到的光強度為 dc 部分( 項)加上 ac 部分( 項):

[ ] (2-27) (2-27)式中的 即為模拍頻之頻率。上述說明是考慮雷射線寬僅包含 兩個腔模,實際上模拍頻訊號通常為多重模造成之結果。由於模拍頻會使 振盪衰減時間的量測精準度下降,進而降低靈敏度,因此實驗上需盡量避 免。

通常要掃描氣態分子振轉動躍遷(vibration-rotation transitions)的高解析 光譜,便需要頻寬僅幾百 MHz 的雷射,其傅立葉轉換極限的脈衝時間約為

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十幾個奈秒。由於脈衝時間遠大於或小於光在腔體內來回一次的時間皆不 容易得到精確的光譜資訊,因此脈衝時間通常會和光在腔體內來回一次的 時間差不多,這也就是為何共振腔體的長度通常會設計在一至二公尺以內 的原因。以吾人的系統而言,可調頻紅外雷射的頻寬為 600 MHz,其脈衝 時間為 12 ns,雷射腔體的長度為 63 cm。此設計足以掃描氣態分子振轉動 躍遷的高解析光譜,不會有光譜失真的問題或是受到模拍頻現象嚴重的干 擾。

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