利用飛秒脈衝形變技術研究光導天線輻射兆赫波之特性

國 立 交 通 大 學

光電工程研究所

碩

碩

碩

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士

士

士

士

論

論

論

論

文

文

文

文

利用飛秒脈衝形變技術研究光導天線輻射兆赫波之特性

The Study of Terahertz Radiation Mechanism from Photoconductive

Antenna by Femtosecond Pulse Shaping Technology

研 究 生：林松輝

指導教授：潘犀靈 教授

中

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華

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利用飛秒脈衝形變技術研究光導天線輻射兆赫波之特性

The Study of Terahertz Radiation Mechanism from Photoconductive Antenna by Femtosecond Pulse Shaping Technology

研 究 生：林 松 輝 Student：Sung-Hui Lin

指導教授：潘 犀 靈 教授 Advisor：Ci-Ling Pan

國 立 交 通 大 學 光 電 工 程 研 究 所 碩 士 論 文 A Thesis

Submitted to Department of Photonics & Institute of Electro-Optical Engineering

College of Electrical Engineering National Chiao Tung University in partial Fulfillment of the Requirements

for the Degree of Master

in

Electro-Optical Engineering

July 2008

Hsinchu, Taiwan, Republic of China

利用飛秒脈衝形變技術研究光導天線輻射兆赫波之機制

研 究 生：林 松 輝 指導教授：潘 犀 靈 教授

國立交通大學光電工程研究所 碩士班

摘 要

本論文中，我們探討了鎖模光脈衝中的啾頻對材料之影響進而了解在產生

兆赫輻射中其對應角色。實驗上藉由整合脈衝整形術與泵探技術之啾頻控制

泵探實驗，我們觀察到當啾頻量由負啾頻向正啾頻增加，載子鬆弛時間隨之

變大，並透過頻率相關光載子剩餘動能行為解釋；此外，透過結合脈衝整形

術與光導天線產生兆赫輻射實驗中，除了再次確認入射脈衝啾頻調變對兆赫

輻射在啾頻符號對應輻射大小不對稱與正啾頻入射條件較佳輻射效果外，我

們首度報導了光導天線在高激發密度下可觀察到時域訊號極大值與激發密度

異常關係，此原因歸咎於雙光子吸收效應，該效應一開始雖為負貢獻，但當

單光子吸收飽和時，價電子可透過雙光子吸收躍遷至導帶，天線輻射能量持

續增加，且透過雙光子能帶可突破激發飽和限制產生高頻兆赫輻射，大幅突

破目前光導天線頻譜極大值位在一兆赫之限制，此結果暗示使用倍頻光源激

發光導天線在產生高頻兆赫輻射上之極大潛力。另外我們透過 Drude-Lorentz

模型與啾頻泵探量測所獲得之載子生命期，分析並解釋實驗現象，確立兆赫

時析光譜系統理想天線標準與探討啾頻在取樣過程之影響，實驗上雖透過啾

頻控制增輻時域訊號可提供訊號值增強，兆赫波頻寬卻將因低頻增強主導但

高頻抑制相對變窄，故仍應利用材料成長條件調控載子鬆弛時間與動量時

間；天線端為產生高頻寬兆赫光源需使用轉換極限脈衝激發天線；輻射偵測

端為精準取樣兆赫波形與頻譜，建議使用短脈衝取樣並選用短載子鬆弛時間

與短動量時間材料製作天線。

The Study of Terahertz Radiation Mechanism from Photoconductive

Antenna by Femtosecond Pulse Shaping Technology

Student：Sung-Hui Lin Advisor：Dr. Ci-Ling Pan

Institute of Electro-Optical Engineering

National Chiao Tung University

Abstract

In this thesis, role of chirp properties within mode locked pulses to

generate efficiency and broadband THz radiation is investigated. By

integration of pulse shaping technique and pump-probe measurement,

behavior of increasing carrier relaxation time with chirp and positive sign is

observed and explained by frequency dependent excess energy.

Meanwhile, chirp- and power- dependence of THz radiation are studied

using chirp controlled PC antenna based THz radiation system. We confirm

the nature of asymmetry and positive preference of THz radiation for mode

locked chirp pulse. We further observe an anomalous and nonlinear

increase of THz radiation with increasing power of transform-limited and

tight focusing exciting pulse. This could be due to distribution of carries

from two photon absorption and is the first experimental report of two

photon absorption induced THz radiation enhancement which have been

predicted theoretically.

In addition, we analyze phenomenon observed by Drude-Lorentz model

with obtained chirp- and power- dependent carrier lifetime and influence of

chirp within sampling. Finally, we suggest possible approaches for

generating high efficiency and broadband THz radiation：(1) positive chirp

exciting can enhance radiation power but depress the high frequency part.

(2) transform-limited exciting pulse can provide broader spectrum and

further enhance power under highly tight focusing condition due to TPA

contribution. (3) antenna with short carrier and momentum lifetime exciting

誌 謝

在兩年的碩士班生涯，首先要感謝指導老師潘犀靈教授的悉心指導，提供良好的研 究資源和學習環境，讓我能夠順利完成實驗；感謝口試委員趙如蘋教授、陳瓊華教授與 李晁逵教授對於論文的意見和指正；研究上，特別感謝李晁逵博士的教導，在遇到研究 瓶頸時適時給予方向，並培養我在研究和做人的正確觀念和態度；感謝為這個實驗室奉 獻的學長學長 Mika、Moya、宇泰，與我一起奮鬥的夥伴 Puma、Ken 哥、艾斯佛，學弟俞 良、Choppy、三隻羊，有你們的陪伴，增添了許多快樂時光。 感謝媽媽在我求學時一路給予我最大的關懷與支持，最後要感謝游小皮給我的鼓勵 和支持，這幾年不辭辛勞的陪伴我度過艱辛的研究歷程。因為你們，這篇論文才能順利 完成，謹將此作品獻給所有幫助我的人。 2008/08/27 于 交大

目 錄

中文提要 ……… i 英文提要 ……… ii 誌謝 ……… iii 目錄 ……… iv 圖目錄 ……… v 一、 緒論……… 1 二、 光導天線輻射與接收原理……… 5 2.1 光導天線輻射原理……… 5 2.2. 光導天線接收原理……… 11 三、 實驗技術與樣品……… 18 3.1 光脈衝形變……… 18 3.1.1 光脈衝形變系統……… 19 3.1.2 光脈衝形變演算法……… 20 3.1.3 自相干儀……… 23 3.2 泵探量測技術……… 25 3.3 低溫砷化鎵材料特性……… 26 四、 實驗結果與分析……… 29 4.1 啾頻控制泵探技術量測……… 29 4.2 啾頻控制兆赫時析光譜技術……… 36 4.2.1 天線輻射強度、寬度與啾頻相依性……… 37 4.2.2 雙光子吸收效應……… 41 4.2.3 光導天線取樣機制……… 48 五、 實驗結論與未來展望……… 53 5.1 實驗結論……… 53 5.2 未來展望……… 55 參考文獻 ……… 56

圖 目 錄

圖一 光導天線基本結構……… 5 圖二 (a)兆赫輻射時域強度和(b)兆赫輻射頻譜，脈衝寬度為 25fs、 50fs、100fs、200fs、500fs……… 8 圖三 (a)兆赫輻射時域強度和(b)兆赫輻射頻譜，載子鬆弛時間為 0.1ps、0.2ps、0.5ps、1ps、2ps、5ps、10ps……… 8 圖四 (a)兆赫輻射時域強度和(b)兆赫輻射頻譜，動量鬆弛時間為 25fs、50fs、100fs、200fs、500fs……… 9 圖五 (a)兆赫輻射時域強度和(b)兆赫輻射頻譜，電場偏壓強度為 、 、 、 、 、 、 ………… 4 10 105 106 5*106 107 5*107 108V /m 9 圖六 (a)兆赫輻射時域強度和(b)兆赫輻射頻譜，載子激發密度為 、 、 、 、 ……… 24 10 1025 1026 1027 1028 m−3 10 圖七 區域電場強度與時間關係……… 10 圖八 電極偏壓作用深度……… 10 圖九 (a)兆赫輻射訊號極大值與總能量與激發密度關係對數圖(b)兆 赫輻射訊號極大值與總能量與激發密度關係線性圖………… 11 圖十 光導天線輻射和偵測系統實驗架構……… 11 圖十一 偵測端兆赫波光腰直徑……… 14 圖十二 偵測天線幾何響應函數……… 14 圖十三 (a)偵測端取樣時域強度和(b)頻譜，脈衝寬度為 25fs、50fs、 100fs、200fs、500fs、1000fs……… 16 圖十四 (a)偵測端取樣時域強度和(b)頻譜，載子鬆弛時間為 0.1ps、 0.2ps、0.5ps、1ps……… 16 圖十五 (a)偵測端取樣時域強度和(b)頻譜，動量鬆弛時間為 25fs、 50fs、100fs、200fs、500fs……… 17 圖十六 (a)取樣前後兆赫輻射波形(b)取樣前後兆赫輻射頻譜，脈衝寬 度 100fs、載子鬆弛時間 500fs、動量鬆弛時間 200fs、動量鬆 弛時間 200fs、載子激發密度為 24 、電場強度為 10 m−3 106 V /m 17 圖十七 (a)時域濾波原理(b)頻域濾波原理……… 19 圖十八 (a)鈦藍寶石鎖模雷射頻譜，頻寬 (b)自相干儀量測訊 號，脈衝寬度 ……… nm 40 fs 125 19 圖十九 零色散脈衝壓縮器和液晶空間光調制器……… 20 圖二十 Freezing 演算法實驗架構……… 21 圖二十一 利用 Freezing 演算法壓縮脈衝得到之液晶空間光調制器相 位，啾頻量約−16000 fs2……… 23

圖二十二 自相干儀實驗架構……… 23 圖二十三 脈衝寬度與啾頻關係，回朔雷射頻寬43nm……… 24 圖二十四 泵探量測實驗架構……… 25 圖二十五 低溫伸化鎵能隙圖……… 27 圖二十六 啾頻控制泵探技術量測實驗架構……… 29 圖二十七 泵探實驗圖，激發密度0.05 2 m J _、啁啾量 2_……… 160000 fs ± 30 圖二十八 低激發密度之低溫伸化鎵能隙圖……… 31 圖二十九 激發密度0.05 2 m J _{下，熱載子鬆弛時間，(a)導帶高處至缺陷} 捕捉時間

τ

1(b) 導帶高處至導帶底部鬆弛時間

τ

5 (c)導帶底部 至缺陷的鬆弛時間

τ

6……… 32 圖三十 _{載子補捉時間}

τ

_{1與啾頻相依性機制圖………} 33 圖三十一 熱載子鬆弛時間

τ

5與啾頻相依性機制圖……… 34 圖三十二 泵探實驗圖，激發密度1.3 2 m J _、啁啾量 2_……… 200000 fs ± 34 圖三十三 激發密度1.3~3.9( 2) m J _{下，載子由導帶高處至缺陷捕捉時間} 1

τ

……… 35 圖三十四 啾頻控制泵探技術量測實驗架構……… 36 圖三十五 兆赫波時域訊號極大值與啾頻相依性，曲線由下到上為激發能 量由5mW 到45mW ……… 37 圖三十六 模擬兆赫時析光譜系統量測時域訊號極大值和啾頻相依性關 係(a)啾頻相依性(b)鬆弛時間相依性……… 38 圖三十七 兆赫時析光譜系統量測頻譜和啾頻相依性關係(a)實驗結果(b) 模擬結果……… 39 圖三十八 (a)Chung 作出之兆赫時析光譜系統量測頻譜和啾頻相依性關 係 [38](b)激發光啾頻量比探測光大 2時的模擬結果 100000 fs 40 圖三十九 雙光子吸收貢獻之兆赫波時域訊號極大值與啾頻相依性…… 41 圖四十 (a)雙光子吸收效應減少時域訊號值與啾頻相依性(b)最短脈衝 處，雙光子吸收導致時域訊號值下降量與能量關係……… 42 圖四十一 雙光子吸收導致時域訊號值下降量與能量差關係……… 42 圖四十二 (a)模擬純單光子吸收效應下時域訊號極大值和(b)總能量，雷 射直徑分別為2um、5um、10um……… 43 圖四十三 模擬激發直徑 下，時域訊號極大值和總能量比較，(a)純 單光子吸收效應(b)綜合雙光子吸收效應及中間能帶再次激發 um 10 44 圖四十四 模擬激發直徑 下，時域訊號極大值和總能量比較，(a)純單 光子吸收效應(b)綜合雙光子吸收效應及中間能帶再次激發… um 5 45

圖四十五 激發光侵入深度，(a)純單光子吸收效應(b)綜合雙光子吸收效 應及中間能帶再次激發……… 45 圖四十六 模擬激發直徑 下，時域訊號極大值和總能量比較，(a)純單 光子吸收效應(b)綜合雙光子吸收效應及中間能帶再次激發… um 2 46 圖四十七 (a)實驗之兆赫波時域波形對激發能量關係(b)時域訊號極大值 和對激發能量關係(c)總能量對激發能量關係……… 47 圖四十八 二維光子晶體兆赫波濾波器……… 49 圖四十九 實驗量測兆赫波濾波器穿透率與啾頻相依性……… 50 圖五十 模擬濾波器中心頻率0.4THz時，穿透率與啾頻相依性……… 50 圖五十一 模擬濾波器中心頻率1THz時，穿透率與啾頻相依性………… 51 圖五十二 倍頻光源之啾頻控制兆赫輻射時析光譜系統……… 54

第一章 緒論

人類對超快科學的興趣源起於對事物在人眼無法解析微小時間內 變化的好奇心，歷史上有關超快科學的最早記載是 Muybridge 和朋友 打賭馬匹全速奔跑時必有瞬間四腳離地，1978 年他使用高速攝影機拍 攝ㄧ序列影像證明他的假設 。1930 年代，Edgerton 發明高強度氙氣 閃光燈將解析時間提高到微秒 ，並拍攝子彈打穿蘋果的瞬間和高爾夫 揮杆時的序列動作等有趣圖片。1960 年 Maiman 發明紅寶石雷射 [1] 後，機械式閘極將解析時間提高到奈秒。1969 年 Duguay 和 Hansen 利用 Kerr effect 產生皮秒脈衝 [2]。1981 年 Fork 利用碰撞鎖模環形染 料雷射產生次皮秒脈衝 [3]，1987 年他利用非線性脈衝壓縮技術產生 六飛秒脈衝 [4]。六飛秒脈衝的紀錄保持了將近十年，直到 1990 年代 飛秒固態雷射發明後才有進一步發展，1991 年 Spence 利用鈦藍寶石 鎖模雷射產生六十飛秒脈衝 [5]，和染料雷射相比，飛秒固態雷射具有 高輸出功率、高穩定性和物理機制可產生更短脈衝等優點。1999 年 Sutter 直接由鈦藍寶石鎖模雷射產生六飛秒脈衝 [6]。 相應於產生超短脈衝，脈衝形變技術也不斷發展，1970 年代有許 多脈衝形變方法被提出，包含利用 Pockel cell [7]、強度相關濾波器 [8] 等。現在廣泛利用的頻譜空間展開撘配傅利葉合成法調變光脈衝源起

於 1973 年 Desbois 利用雙光柵將光頻譜對空間展開作次奈秒脈衝形變 [9]。其後 Heritage 和 Weiner 合作於 1985 年完成皮秒脈衝形變

[10-12]、1988 年提出零色散脈衝壓縮器(zero dispersion pulse

compressor or 4f system)並利用固定式光罩作次皮秒脈衝形變 [13]。 光罩具有製作麻煩且每個光罩只能產生一種脈衝波形的缺點，1990 年 Weiner 利用液晶空間光調製器取代光罩 [14]。此外，1991 年 Heritage 利用可變形反射鏡取代光罩 [15]，1994 年 Hillegas 利用聲光調製器取 代光罩 [16]，1997 年 Tournois 利用聲光調製器直接在時域形變脈衝 [17]，免除架設零色散脈衝壓縮器。現在光脈衝形變廣泛應用在量子調 控、非線性光學、生醫影像量測、光通訊系統等領域。 本論文利用鎖模光源相位調變對材料激發產生兆赫波之同調控 製相依性做研究，兆赫波泛指頻率介於 0.1 兆赫至 10 兆赫之電磁頻 譜，此波段包含分子轉動和振動能階、半導體材料束縛能、聲子震盪 等重要物理現象，但兆赫波段位於電子元件產生之低頻和光學技術產 生之高頻間，早期欠缺可調、穩定、高頻寬、高功率之光源。1975 年 Auston 和 1977 年 Lee 利用光致電導閥產生皮秒電脈衝 [18-19]。1981 年 Mourou 利用光致電導閥之電脈衝激發天線產生輻射 [20]。1988 年 Smith 利用飛秒脈衝激發光導天線產生輻射，頻譜可達一兆赫以上 [21]。1989 年 Exter 設計天線結構匹配兆赫輻射傳播模以提高天線輻

射效率，並提出兆赫輻射時析光譜技術量測兆赫頻譜 [22-23]。在光導 材料研製上，光導材料需具短鬆弛時間、高載子飄移率和高阻抗特性， 1981 年 P. Smith 研製出輻射損傷矽藍寶石(RDSOS) [24]，1988 年 F. Smith 研製出低溫砷化鎵(LT-GaAs) [25]。其他產生兆赫輻射之方法包 括，1970 年 Yajima 利用非線性晶體光整流效應產生兆赫輻射[26]。 1987 年 Rodwell 利用全電子式非線性傳輸線產生兆赫輻射[27]。1990 年 Darrow 利用大孔徑光導天線產生高功率、大面積兆赫輻射 [28]， Zhang 利用半導體表面電流產生兆赫輻射 [29]。1991 年 Leo 利用非 對稱量子井同調震盪產生兆赫輻射 [30]。1993 年 Brown 利用光混頻 產生連續波兆赫輻射 [31]。1995 年 Dekorsy 利用聲子震盪產生兆赫輻 射 [32]，Hangyo 利用高溫超導天線產生兆赫輻射 [33]。1997 年 Kersting 利用電漿震盪產生兆赫輻射 [34]，1998 年 Tani 利用聲子和 電漿耦合震盪模產生兆赫輻射 [35]。 至今天，利用光導天線產生與偵測兆赫輻射變成普遍方法，光導天 線具有高效率和高訊噪比之優點，透過設計天線幾何結構、改變材料 特性可增加兆赫輻射強度 [36]，或可經多脈衝激發調控區域頻率放大 [37]，2005 年 Chung 利用同調控制技術調變兆赫輻射時析光譜系統發 現天線輻射強度、頻譜寬度與脈衝啁啾量具相依性，正啁啾激發比負 啁啾可產生較強輸出與較寬頻寬，且適量正啁啾可產生最強輸出與最

寬頻寬 [38-39]，Chung 的結果隱含脈衝相位與半導體載子動力學的交 互作用，本論文接續其研究，利用鎖模光源相位調變對材料激發產生 兆赫波之同調控製機制做研究。本論文於第二章介紹光導天線輻射與 接收原理、第三章說明實驗技術與樣品、第四章討論實驗結果、第五 章總結實驗結論與未來展望。

第二章 光導天線輻射與接收原理

本章介紹光導天線輻射、接收原理和特性，結構如下：2.1–光 導天線輻射原理、2.2–光導天線接收原理。 2.1 光導天線輻射原理 光導天線結構如圖一，將具短鬆弛時間、高載子飄移率和高阻抗 特性之光導材料長在基板上，上方再覆蓋平行傳輸線和偶極天線，基 板背後貼上矽透鏡增加輻射收集效率。輻射原理為將能量大於能隙之 脈衝打在天線缺口使電子和電洞激發至導帶，激發載子經由天線偏壓 加速產生時變光電流輻射出兆赫波。 圖一 光導天線基本結構 本論文使用 Drude-Lorentz 模型模擬光導天線輻射和接收兆赫波 之機制與頻譜 [40-43]，能量大於能隙之光脈衝打在天線缺口上，其 激發載子密度與時間關係可表示成： M L 2 1 S L S d Si Lens Wire PC Substrate

) ( ) ( ) ( t G t n dt t dn c + − =

τ

(1) 其中n(t)代表激發載子密度、

τ

c代表載子鬆弛時間、 代表 載子產生速率，載子產生速率和脈衝強度有關，數學形式為： ) (t G ) ( 2 0 2 2 ) ( t t e n t G = − δ (2) 其中n0代表t =0時載子產生速率、

δ

t 代表脈衝寬度。激發載子 經由天線偏壓加速後，其速度與時間關係為： ) ( ) ( ) ( , * , , t E m q t v dt t dv h e h e s e h e =− +

τ

(3) 其中 、 、 分別代表電子或電動之速度、電量和有 效質量， ) ( , t v_eh q_e,h m*e,h s

τ

代表動量鬆弛時間、 代表電場強度。在屏避效應作用 下，電場強度與時間關係為： ) (t E

αε

) ( ) (t E P t E = _bias − (4) 其中Ebias代表天線偏壓之電場強度、P(t)代表極化密度、

α

代表 光導天線結構遮罩常數、

ε

代表光導材料介電常數。極化密度與時間 關係為： ) ( ) ( ) ( t J t P dt t dP r + − =

τ

(5) 其中

τ

r代表極化鬆弛時間、 代表光電流密度，其與時間關係 為： ) (t J

[

( ) ( )

]

( ) ( ) ) ( ) (t en t v t v t en t v t J = _h − _e = (6) ) (t v 代表電洞與電子相對速度。對於簡單之 Hertzian 天線，其遠 場輻射E_THz(t)可表示成： dt t dv t en dt t dn t ev dt t dJ t E_THz( )∝ ( ) = ( ) ( ) + ( ) ( ) (7) 上式第一項和第二項分別表示載子密度改變和速度改變所造成 之輻射變化。在其他參數固定條件下，藉由調變一個參數可觀察此參 數對兆赫輻射能量和頻譜之影響，參數如表一。脈衝寬度下降，頻譜 向高頻延伸，低頻維持不變，整體能量上升(如圖二)。載子鬆弛時間 增加，低頻能量增加，高頻維持不變(如圖三)。動量鬆弛時間上升、 偏壓電場增加，整體頻譜能量增幅(如圖四、圖五)。由上可知，當系 統具有短脈衝寬度，長載子鬆弛時間、長動量鬆弛時間和高偏壓電場 時，可最佳化兆赫輻射輸出，具有高能量和寬頻特性。 表一 模擬兆赫輻射相關參數對照表 脈衝寬度=100fs 電場強度=106V /m 載子鬆弛時間=500fs _電子質量=0.067×9.11×10−31kg 動量鬆弛時間=200fs 幾何結構因子 900= 極化鬆弛時間=10ps 折射率=3.6 激發密度 24 3 10 − = m

3600 3800 4000 4200 4400 4600 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.53600 3800 4000 4200 4400 4600 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 (a) T e ra h e rt z Fi e ld ( a .u .) Time (fs)

Laser Pulse Width 25fs 50fs 100fs 200fs 500fs 0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 1E-3 0.01 0.1 1 10 0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 1E-3 0.01 0.1 1 10 (b) Power S p ectru m ( a .u .) Frequency (THz)

Laser Pulse Width 25fs 50fs 100fs 200fs 500fs 圖二 (a)兆赫輻射時域強度和(b)兆赫輻射頻譜，脈衝寬度為 25fs、50fs、100fs、200fs、500fs 3600 3800 4000 4200 4400 4600 -2 0 2 4 6 3600 3800 4000 4200 4400 4600 -2 0 2 4 6 (a) T era he rt z Fi e ld ( a .u .) Time (fs)

Carrier Relaxation Time 0.1ps 0.2ps 0.3ps 1.0ps 2.0ps 5.0ps 10.0ps 0 2 4 6 8 10 0.01 0.1 1 100 2 4 6 8 10 0.01 0.1 1 10 (b) P o w e r Sp ec trum (a.u. ) Frequency (THz)

Carrier Relaxation Time

0.1ps 2.0ps 0.2ps 5.0ps 0.3ps 10.0ps 1.0ps 圖三 (a)兆赫輻射時域強度和(b)兆赫輻射頻譜，載子鬆弛時間 為 0.1ps、0.2ps、0.5ps、1ps、2ps、5ps、10ps

3600 3800 4000 4200 4400 4600 -3 0 3 6 9 12 153600 3800 4000 4200 4400 4600 -3 0 3 6 9 12 15 (a) T e ra he rt z Field (a .u .) Time (fs)

Momentum Relaxation Time 25fs 50fs 100fs 200fs 500fs 0 5 10 15 20 25 30 1E-9 1E-6 1E-3 1 0 5 10 15 20 25 30 1E-9 1E-6 1E-3 1 (b) Po w e r Sp e c tru m ( a .u .) Frequency (THz)

Momentum Relaxation Time 25fs 50fs 100fs 200fs 500fs 圖四 (a)兆赫輻射時域強度和(b)兆赫輻射頻譜，動量鬆弛時間 為 25fs、50fs、100fs、200fs、500fs 3600 3800 4000 4200 4400 4600 -100 0 100 200 300 400 500 6003600 3800 4000 4200 4400 4600 -100 0 100 200 300 400 500 600 (a) T e rah e rt z Fi el d ( a .u .) Time (fs)

Bias Electric Field

104 V/m 105 V/m 106 V/m 5*106 V/m 107 V/m 5*107 V/m 108 V/m 0 5 10 15 20 25 30 1E-9 1E-6 1E-3 1 0 5 10 15 20 25 30 1E-9 1E-6 1E-3 1 (b) P o we r S p e c tr u m (a .u.) Frequency (THz)

Bias Electric Field

104 V/m 105 V/m 106 V/m 5*106 V/m 107 V/m 5*107 V/m 108 V/m 圖五 (a)兆赫輻射時域強度和(b)兆赫輻射頻譜，電場偏壓強度 為 4、 、 、 、 、 、 10 105 106 5*106 107 5*107 108V /m 激發密度上升，輻射波形開始產生震盪，頻譜向高頻位移(如圖 六)。波形震盪來自電場屏避效應 [44-45]，當激發密度增加，區域電 場快速被激發載子產生之極化抵消，但激發載子在抵消當下仍具動量 持續飄移產生光電流，光電流使極化持續增加產生反向電場驅動激發 載子反向加速(如圖七)，激發載子被區域電場來回驅動震盪，產生高

頻兆赫輻射。理論上利用電場屏避效應能產生高頻兆赫輻射，但價帶 電子吸收能量躍遷至導帶底部之總數被材料所限制，通常激發密度只 到 ，無法達到屏避效應所需密度。除激發飽和限制天線輻 射強度外，電場作用深度也限制輻射強度(如圖八)，高入射能量使激 發光穿透深度增加，但電場作用深度無法改變，多餘載子不再經由偏 壓加速，整體兆赫輻射能量趨向飽和(如圖九)。 3 24 10 5× m− 3600 3800 4000 4200 4400 -2 -1 0 1 2 3600 3800 4000 4200 4400 -2 -1 0 1 2 (a) T e rah e rt z Fi el d ( a .u .) Time (fs) Excitation Density 1024m-3 1025 m-3 1026 m-3 1027m-3 1028 m-3 0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 1E-4 1E-3 0.01 0.1 1 100 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 1E-4 1E-3 0.01 0.1 1 10 (b) P o we r S p e c tr u m ( a .u .) Frequency (THz) Excitation Density 1024m-3 1025 m-3 1026m-3 1027 m-3 1028m-3 圖六 (a)兆赫輻射時域強度和(b)兆赫輻射頻譜，載子激發密度 為 24、 、 、 、 10 1025 1026 1027 1028 m−3 2000 3000 4000 5000 6000 7000 -4 0 4 8 12 2000 3000 4000 5000 6000 7000 -4 0 4 8 12 Lo ca l El ect ri c F iel d St re ng th ( a .u .) Time (fs) Excitation Density 1024 m-3 1025m-3 1026 m-3 1027m-3 1028 m-3 0 2 4 6 8 10 0 1x106 2x106 3x106 4x106 5x106 6x106 0 2 4 6 8 10 0 1x106 2x106 3x106 4x106 5x106 6x106 El ect ri c Fi el d St re ng th ( V /m )

Depth into Substrate (um)

0.1 1 10 100 1000 1 10 100 1000 0.1 1 10 100 1000

(a) Terahertz Peak Amplitude

Terahertz Total Power

Pump Power (mW) T e ra hert z P e ak A m pl it ud e ( a .u .) 10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 104 T e ra hert z P o w e r ( a .u .) 0 20 40 60 80 100 0 200 400 600 800 1000 0 20 40 60 80 100

(b) Terahertz Peak Amplitude

Terahertz Total Power

Pump Power (mW) T e ra h e rt z P e a k A m p lit u d e ( a .u .) 0 50 100 150 200 250 300 T e rah e rt z Pow e r (a .u .) u .) 圖九 (a)兆赫輻射訊號極大值與總能量與激發密度關係對數圖 (b)兆赫輻射訊號極大值與總能量與激發密度關係線性圖 圖九 (a)兆赫輻射訊號極大值與總能量與激發密度關係對數圖 (b)兆赫輻射訊號極大值與總能量與激發密度關係線性圖 2.2 光導天線接收原理 2.2 光導天線接收原理 光導天線輻射和偵測實驗架構如圖十，脈衝經由分光鏡分光，一 道脈衝激發光導天線輻射兆赫波，兆赫波先經過一對拋物面鏡增加收 集效率再經由矽透鏡聚焦至偵測天線上，另一道延遲脈衝激發偵測端 光導天線紀錄光電流資訊，透過光電流資訊可得兆赫波資訊，此架構 稱兆赫輻射時析光譜系統(THz-TDS)。 光導天線輻射和偵測實驗架構如圖十，脈衝經由分光鏡分光，一 道脈衝激發光導天線輻射兆赫波，兆赫波先經過一對拋物面鏡增加收 集效率再經由矽透鏡聚焦至偵測天線上，另一道延遲脈衝激發偵測端 光導天線紀錄光電流資訊，透過光電流資訊可得兆赫波資訊，此架構 稱兆赫輻射時析光譜系統(THz-TDS)。 Tsunami

Compute Lock-in Amplifier SR830 Function Generator

Parabolic Terahertz Objective N.D N.D Pump Probe b 圖十 光導天線輻射和偵測系統實驗架構 圖十 光導天線輻射和偵測系統實驗架構

兆赫波經過拋物面鏡和矽透鏡聚焦至偵測天線過程的傳播矩陣 可表示成： n propogatio M _⎥ ⎦ ⎤ ⎢ ⎣ ⎡ = ⎥ ⎥ ⎦ ⎤ ⎢ ⎢ ⎣ ⎡ − − Δ− ⎥ ⎥ ⎦ ⎤ ⎢ ⎢ ⎣ ⎡ − ⎥ ⎦ ⎤ ⎢ ⎣ ⎡ = D C B A f n nR n d 1 2 0 1 1 1 0 1 1 0 1 (8) ⎥ ⎥ ⎥ ⎥ ⎦ ⎤ ⎢ ⎢ ⎢ ⎢ ⎣ ⎡ − − Δ + − − − − Δ + − = n Rnf R n f n d Rnf Rd n fd 1 ) 2 ( ) 1 ( 1 ) 2 ( ) 1 ( 其中 代表拋物面鏡焦距、f Δ代表拋物面鏡間距與焦距比例、n代 表矽透鏡折射率、 代表矽透鏡曲率、d代表矽透鏡厚度。假設激發 天線處之兆赫波為平面波，則偵測端之兆赫波光腰可表示成： R 2 0 2 0 2 0 1 1 1 1 πω λ πω λ πω λ B A iD C q B A q D C i R q in in ut out out − − = + + = − = ₍₉₎ ] Im[ ) ( 2 0 2 0 πω λ πω λ π λ λ ω iD C iB A out − − − = ₍₁₀₎ 其中

ω

0代表輻射兆赫波之光腰、

λ

代表兆赫波波長、

ω

out代表偵 測端之兆赫波光腰，則兆赫波之總能量可表示成下式： 2 0 0 2 ) ( 0 0 2 0 2 1 2 1 ) , ( 2 1 2 2 2 E c dxdy e E c dxdy y x E c P out y x THz out

πω

ε

ε

ε

ω

∫ ∫

∫ ∫

∞ ∞ − ∞ ∞ − ∞ ∞ − ∞ ∞ − + − = = = (11) 0 0 2

ε

π

ω

c P E THz out = (12) 偵測端之兆赫波取樣須考慮天線結構和幾何響應函數

中 代表天線閘長度、 代表金屬導線長度、 代表天線閘寬度。 偵測端之組抗可表示為： S L L_M dS S S S S S S M M td L td L L R=

ρ

+

ρ

≈

ρ

(13) 其中

ρ

S代表天線閘處組抗、

ρ

M代表金屬導線組抗，因為脈衝寬 度遠小於雷射脈衝間距，因此天線閘處組抗

ρ

S遠大於金屬導線組抗 M

ρ

。天線閘處組抗

ρ

S與雷射能量Plaser關係為： laser S S S P d L

ξ

ρ

= ₍₁₄₎ 其中

ξ

代表激發載子轉換效率。則偵測天線之幾何響應函數可表 示為： I laser S S M _{t P} L L L E R V

_ξ

2 ) ( + = = (15)

∫ ∫

− − + = 2 2 2 2 2 ( , ) 1 ) ( L L M M S laser S S M dxdy y x E Ld P t L L L

_ξ

∫ ∫

− − + − = 2 2 2 2 ) ( ) ( 0 2 2 2 2 L L M M y x S S laser dxdy e E d L P t

ξ

ω_outν ] 2 [ ] 2 [ 2 2 0 out S out S S out

laser _Erf L _Erf d

d L E P t

ω

ω

πω

ξ

= ] 2 [ ] 2 [ 2 0 2 out S out THz S S out laser d Erf L Erf c P d L P t

ω

ω

ε

π

πω

ξ

=

0 2 4 6 8 10 0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 0.25 0 2 4 6 8 10 0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 0.25 Spo t Si z e ( m m ) Frequency (THz)

Distance Between Parabolic Mirror

2.0f 2.1f 2.2f 2.3f 2.4f 0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 0 5 10 15 20 25 0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 0 5 10 15 20 25 A n tenn a R espo n se ( a. u .) Frequency (THz) Distance Between Parabolic Mirror

2.0f 2.1f 2.2f 2.3f 2.4f 圖十一 偵測端兆赫波光腰直徑 圖十二 偵測天線幾何響應函數 圖十一、十二分別為利用表二參數所計算兆赫波在偵測天線端之 光腰和幾何響應函數。 表二 模擬兆赫輻射時析光譜系統參數表 輻射端兆赫波光腰=12mm 矽透鏡到天線距=9.54mm 拋物面鏡焦距=7.6cm 天線閘長度=5um 折射率=3.42 金屬導線長度=25um 矽透鏡焦距=6.75mm 天線閘寬度=5um 經由幾何響應函數作用，兆赫波波形和頻譜隨之改變，關係如下 式：

ω

ω

ω

ω d e E H t v_d( )~

∫

( ) _THz( ) j t (16) 其中H(

ω

)代表幾何響應函數、 代表兆赫波轉換至偵測端波 形。延遲光脈衝打在光導天線上可產生自由載子和導電率，數學形式 為： ) (t v_d

t d e e t G t g t t t t t C S ′ − ′ =

∫

′ − − ′ − − τ τ ) 1 )( ( ) ( (17) 其中

τ

C代表載子鬆弛時間、

τ

S代表動量鬆弛時間、 代表載子 產生速率、 ) (t G ) (t g ′ 代表導電率，則偵測端量得之光電流Id(

τ

)與偵測端 波形vd(t)關係為： dt t g t v I_d(

τ

)∝

∫

_d( ) ( −

τ

) (18) 在其他參數固定條件下，藉由調變一個參數可觀察此參數對兆赫 輻射偵測之影響和響應，參數表同表一。當脈衝寬度下降，偵測端取 樣頻譜向高頻延伸，低頻維持不變 (如圖十三)。載子鬆弛時間增加， 低頻能量增加，高頻維持不變(如圖十四)。動量鬆弛時間上升、高低 頻能量皆降低，頻率越高下降速度越快 (如圖十五)。圖十六為兆赫 輻射在取樣前後的比較，兆赫輻射在取樣後明顯的時域寬度增加，頻 譜寬度下降，若不考慮量得偵測端光電流能量，為精確取樣兆赫輻射 波形和頻譜，取樣波形最好為 Dirac 函數，意味著取樣頻寬度越大越 好，因此系統在脈衝寬度短、載子鬆弛時間短、動量鬆弛時間短的取 樣條件下較能精準取樣出兆赫輻射波形和頻譜。

2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 0 2 4 6 8 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 0 2 4 6 8 (a) Sa m pl ing Fi e ld ( a .u .) Time (fs)

Laser Pulse Width 25fs 50fs 100fs 200fs 500fs 1000fs 0 2 4 6 8 10 1E-5 1E-4 1E-3 0.01 0.1 1 10 1000 2 4 6 8 10 1E-5 1E-4 1E-3 0.01 0.1 1 10 100 (b) Po w e r Sp ect ru m ( a .u .) Frequency (THz)

Laser Pulse Width 25fs 50fs 100fs 200fs 500fs 1000fs 圖十三 (a)偵測端取樣時域強度和(b)頻譜，脈衝寬度為 25fs、 50fs、100fs、200fs、500fs、1000fs 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 0 2 4 6 8 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 0 2 4 6 8 (a) Sa m pl ing Fi e ld ( a .u .) Time (fs)

Carrier Relaxation Time 100fs 200fs 500fs 1000fs 0 2 4 6 8 10 1E-5 1E-4 1E-3 0.01 0.1 1 10 1000 2 4 6 8 10 1E-5 1E-4 1E-3 0.01 0.1 1 10 100 (b) Po w e r Sp ect ru m ( a .u .) Frequency (THz)

Carrier Relaxation Time 100fs 200fs 500fs 1000fs 圖十四 (a)偵測端取樣時域強度和(b)頻譜，載子鬆弛時間為 0.1ps、0.2ps、0.5ps、1ps

2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 0 2 4 6 8 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 0 2 4 6 8 (a) S a m p li n g F ie ld ( a .u .) Time (fs)

Momentum Relaxation Time 25fs 50fs 100fs 200fs 500fs 0 2 4 6 8 10 1E-5 1E-4 1E-3 0.01 0.1 1 10 1000 2 4 6 8 10 1E-5 1E-4 1E-3 0.01 0.1 1 10 100 (b) P o we r S p e c tru m (a .u .) Frequency (THz)

Momentum Relaxation Time 25fs 50fs 100fs 200fs 500fs 圖十五 (a)偵測端取樣時域強度和(b)頻譜，動量鬆弛時間為 25fs、50fs、100fs、200fs、500fs -1000 -500 0 500 1000 -1.8 -1.5 -1.2 -0.9 -0.6 -0.3 0.0 0.3 0.6 0.9 1.2 1.5-1000 -500 0 500 1000 -1.8 -1.5 -1.2 -0.9 -0.6 -0.3 0.0 0.3 0.6 0.9 1.2 1.5 (a) N orm al iz e d T e rah e rtz Fi el d Time (fs) Terahertz Wavefoem Before Sampling After Sampling 0 1 2 3 4 5 0.0 0.3 0.6 0.9 1.2 0 1 2 3 4 5 0.0 0.3 0.6 0.9 1.2 (b) N orm al ize d P o wer Spec trum Frequency (THz) Terahertz Wavefoem Before Sampling After Sampling 圖十六 (a)取樣前後兆赫輻射波形(b)取樣前後兆赫輻射頻譜，脈衝寬 度 100fs、載子鬆弛時間 500fs、動量鬆弛時間 200fs、動量鬆弛時間 200fs、載子激發密度為 24 、電場強度為 10 m−3 106 V /m

第三章 實驗技術與樣品

本章介紹光脈衝形變系統、演算法和脈衝量測方法，結構如下： 3.1–光脈衝形變、3.1.1–光脈衝形變系統、3.12–光脈衝形變演算法、 3.1.3–自相干儀、3.2–泵探量測技術、3.3–低溫砷化鎵材料特性 3.1 光脈衝形變 脈衝形變可由電子信號中之線性、不隨時間變化之濾波原理描 述，濾波原理可在時域或頻域解釋，如圖十七。脈衝入射濾波系統後， 輸出脈衝的數學形式可表示成： t d t t h t E t h t E t E_out( )= _in( )⊗ ( )=

∫

_in( ′) ( − ′) ′ (19) 其中 代表入射脈衝、 代表輸出脈衝、 代表濾波 系統脈衝響應函數、⊗代表捲積(convolution)，Tournois 利用此原理 搭配聲光調製器形變脈衝 [17]。脈衝形變也可在頻域解釋，脈衝頻 率響應入射濾波系統後，輸出脈衝頻率響應可表示成： ) (t E_in E_out(t) h(t) ) ( ) ( ~ ) ( ~

_ω

_ω

_ω

H E E_out = _in (20) 其中E~_in(

ω

)代表入射脈衝頻率響應、E~_out(

ω

)代表輸出脈衝頻率 響應、H(

ω

)代表濾波系統頻率響應，E~_in(

ω

)、E~_out(

ω

)、H(

ω

)分別 是 、 、 的傅利葉轉換。當知道入射頻率響應和形變 後的頻率響應便可得到濾波系統的頻率響應，此方法具有簡單和直觀 ) (t E_in E_out(t) h(t)

的優點，Weiner [14]、Heritage [15]和 Hillegas [16]利用此原理搭配 頻譜於空間展開之技術形變脈衝。 ) (t E_in ) ( 圖十七 (a)時域濾波原理(b)頻域濾波原理 3.1.1 光脈衝形變系統

本論文使用鈦藍寶石雷射(Ti: Sapphire Laser)當脈衝光源

(Tsunami, Spectra-Physics)，頻譜中心波長 ，頻寬 ，脈 衝寬度約 ，重覆率 ，圖十八為鈦藍寶石鎖模雷射的頻譜 和自相干量測信號。 nm 800 40nm fs 100 82MHz 700 750 800 850 900 0 400 800 1200 1600 2000 2400 700 750 800 850 900 0 400 800 1200 1600 2000 2400 (a) P o we r S pe c tr u m (a .u .) Wavelength (nm) Experimental Spectrum Theory Fitting δλ=40.2nm -300 -200 -100 0 100 200 300 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 -300 -200 -100 0 100 200 300 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 (b) A u to c o rr e la tio n In te n is ty ( a .u .) Time (fs) Autocorrelation Trace Theory Fitting δt = 125fs 圖十八 (a)鈦藍寶石鎖模雷射頻譜，頻寬 (b)自相干儀量 測訊號，脈衝寬度 nm 40 fs 125 ~ _ω in E t d t t t E t E_out( )=

∫

_in( ′)( − ′) ′ ) ( ) ( ~ ~ ) (ω E ω H ω E_out = _in ) (t h ) ( H

ω

脈衝形變基本架構如圖十九，包含一對繞射光柵、一對透鏡和可 調強 以降 圖十九 零色散脈衝壓縮器和液晶空間光調制器 3.1.2 光脈 用雙光柵將光頻譜對空間展開作次奈秒脈 度或相位的光罩。入射脈衝打到光柵上，光柵將不同頻率的光隨 角度繞射開，將透鏡放置在一倍焦距的地方，使不同頻率的光平行輸 出，在距離透鏡一倍焦距的地方，不同頻率的光將會隨位置作一維展 開，此平面稱作傅氏平面，在此平面放上可調強度或相位的光罩形變 脈衝，另一透鏡放在距傅氏平面一倍焦距地方將光聚焦，在透鏡後一 倍焦距地方放置繞射光柵，使各頻率的光重疊共線輸出，此結構稱作 零色散脈衝壓縮器 [13]，又因內部架構包含四個透鏡焦距，也稱作 4f 系統。實驗上使用一對600/mm的繞射光柵、一對焦距20cm的凹

面鏡和液晶空間光調製器(LC-SLM, phase mode, Cambridge Research and Instrumentation Inc.)，此處使用凹面鏡取代透鏡 低色散量。

Output Pulse Input Pulse

Curve Mirror

g

LC-SLM Gratin

衝形變演算法 從 1973 年 Desbois 利

衝形 Frezzing Ph 脈衝經過透鏡 聚焦 變 [9]後，利用傅利葉合成法(Fourier Synthesis)調變光脈衝成為 主要的方法，理論上，設計特定頻率響應函數可產生對應的光脈衝， 但實驗上需將原本光脈衝的色散作補償，使各波長的光具有同相位或 一階色散，在論文中使用 Freezing Phase 演算法作色散補償 [46]。 圖二十 Freezing 演算法實驗架構 ase 演算法實驗架構如圖二十，形變 在倍頻晶體上，利用光電倍增管讀取倍頻光強度，在演算過程 中，將頻譜切成兩塊，一部分相位固定，一部分由液晶空間光調製器 逐步疊加相位

θ

，紀錄光電倍增管強度達到訊號最大值。脈衝頻域電 場可表示成： ω φ

ω

j

E

e

E

~

(

)

( )

=

~

₁

(

ω

₎

e

j1( )

+

E

~

₂

₍

ω

₎

e

j 2( )

e

j ₍₂₁₎ 其中 θ ω φ ω φ ) ( ~

_ω

E 表示頻域強度、

φ

(

ω

)表示頻域相位，E~₁(

ω

)、E~₂(

ω

)分 別表示兩部分頻域強度，

φ

₁(

ω

)、

φ

(

ω

)+

θ

分別表示兩部分頻域相 位。而時域電場可表示成： 2 Computer N.D. lens SLM Tsunami Color Filter BBO Photo-Multiplier Tube

θ ϕ ϕ ϕ t j t j j

e

t

E

e

t

E

e

t

E

₍

₎

( )

=

₁

₍

₎

1( )

+

~

₂

₍

₎

2(t)

_e

j ₍₂₂₎ 其中 表示時域強度、

}

)

(

~

{

.

.

)

(

( ) ₁ ( ) 1 1 1 φ ω ϕ t

_ω

j j

e

E

T

F

I

e

t

E

=

(23)

}

)

(

~

{

.

.

)

(

() ₂ ( ) 2 2 2 θ φ ω θ ϕ t j

_ω

j j j

e

e

E

T

F

I

e

e

t

E

=

(24) ) (t E

ϕ

(t)表示時域相位， 、 分 表示 時 ) ( 1 t E E₂(t) 別 兩部分 域強度，

ϕ

₁(t)、

ϕ

t)+

θ

分別表示兩部分時域相位。 光電倍增管讀取到之信號正比於脈衝倍頻之時間積分，其數學形式 為： total I ( 2 (25)

∫

∝ I_PMT(t)dt [ ] [ ]

∫

₊ + ₊ + + ∝ E t ej t E t ej t E t E t ej t t dt 2 ) ( ) ( 2 1 ) ( 2 2 2 ) ( 2 2 1 2 1 2 1 ϕ ) ( ) ( 2 ) ( ) ( ϕ θ ϕ ϕ θ

∫

+ + ∝ E₁4(t) E₂4(t) 2E₁2(t)E₂2(t)dt

[

]

[

]

∫

+ − − + 4E₁(t)E₂(t)E₁2(t) E₂2(t)Cosϕ₁(t) ϕ₂(t) θ dt 從式(25)知，回授過程中逐步調整疊加相位

[

]

∫

− − + 2E₁2(t)E₂2(t)Cos2(ϕ₁(t) ϕ₂(t) θ dt

θ

，並將訊號最大值 之

θ

取出之意義等同讓脈衝同相位，重覆頻譜切割步驟逐步調變各部 份頻域相位最終將達到最短脈衝輸出。圖二十一為正色散125fs脈衝 經過 Freezing Phase 演算法壓縮脈衝後，液晶空間光調制器上得到 之負色散相位。

350 360 370 380 390 400 -6 -4 -2 0 2 4 6 8 350 360 370 380 390 400 -6 -4 -2 0 2 4 6 8 Phas e ( ra d .) Frequency (THz) Freezing Phase Fittng Formula Y =-2308.9767+12.3116 X-0.01639 X2 圖二十一 利用 Freezing 演算法壓縮脈衝得到之液晶空間光調 制器相位，啾頻量約−16000 fs2 3.1.3 自相干儀(Autocorrelator) 為獲得脈衝完整資訊，需量測時域電場強度和相位抑或是量測頻 域電場強度和相位。在 70 和 80 年代，量測脈衝資訊主要依靠光譜 儀和自相干儀 [47-48]。光譜儀可量測頻域電場強度但無法得到頻域 相位，而自相干儀可量測部份時域電場強度資訊。 Photo-Multiplier Tube Computer Parabolic mirror

Color Filter BBO

Input Pulse

圖二十二 自相干儀實驗架構

自相干儀結構如圖二十二，入射光經由分光鏡分光，兩道脈衝間 有可調光程差經由拋物面鏡斜向重疊聚焦在非線性介質上(通常使用

倍頻晶體)，當兩道脈衝在時域上重疊會產生倍頻光，而在時域不重 疊時沒有光產生，典型倍頻式自相干儀信號與脈衝關係為： dt t I t I A(

τ

) =

∫

∞ ( ) ( −

τ

) ∞ − (26) 上述

τ

代表脈衝間 程差。量測之倍頻訊號會模糊脈衝強度 訊， 光 資 因此需假設脈衝形狀才可得到脈衝寬度，若脈衝形狀為高斯函 數，則量測之自相干訊號與脈衝半高寬w關係為： 2 ) 2 ln 2 ( ) ( _e w A τ τ = − (27) -200000 -100000 0 100000 200000 0 200 400 600 800 1000 1200 1400 -200000 -100000 0 100000 200000 0 200 400 600 800 1000 1200 1400 Pu ls e W idt h ( fs ) Add Chirp (fs2) Add Chirp on Freezing Phase Original Pulse Width Theory τ₀=22fs δλ=43nm x₀=-8800fs2 圖二十三 脈衝寬度與啾頻關係，回朔雷射頻寬 圖二 自相 儀量 得脈 nm 43 十三為利用液晶空間光調制器疊加啾頻後，藉由 干 寬與啾頻關係，理論上脈衝寬度與啾頻關係為： 2 2 0 2 0 ) 2 2 ln 4 b ( 1

τ

π

τ

w= + (28) 其中

τ

0代表最短脈衝寬度、 代表雷射啾頻量，在此處使用之啾b 頻量與群速度色散值差2

π

2倍。透過脈寬與啾頻關係可驗證零色散脈

衝壓縮器之效能和驗證雷射頻寬，此處回朔得到雷射頻寬為43nm。 3.2 泵探量測技術 人眼無法解析微小時間內變化的 好奇 泵探量測基本架 衝分成 與 泵探技術源起於人類對事物在 心，此技術利用先行光脈衝激發樣品，再用另一延遲時間光脈衝 觀察樣品隨時間序列變化，泵探技術精準度由光脈衝寬度和延遲時間 準度所決定。1930 年代 Edgerton 發明高強度氙氣閃光燈將解析時間 提高到微秒，1969 年 Duguay 和 Hansen 利用 Kerr effect 產生皮秒 脈衝 [2]，現在由鈦藍寶石鎖模雷射產生之飛秒脈衝已被廣泛利用 [6]，利用飛秒脈衝泵探技術可精準觀察激發載子在能帶間和能帶內之 運動機制。 圖二十四 泵探量測實驗架構 構如圖二十四，分光鏡將入射脈 激發光 B.S P.B.S N.D H.W.P N.D B.S P.B.S sample N.D len Chopper n Amplifier Lock-i Computer len Balance Detector. Tsunami

探測光，樣品中之基態載子吸收激發光能量躍遷至導帶，因為電子組 態改變導致樣品折射率產生變化，再利用延遲時間之探測光讀取不同 延遲時間，樣品穿透率和反射率變化。樣品反射率可表示成： 2 0

1

₎

(

−

=

n

R

0 0

1

+

n

(29) 其中

n

0代表樣品折射率、

R

0代表樣品反射率，則反射率變化與折 射率變化關係為：

1

)

(

4

)

1

1

(

)

1

(

2

)

1

(

2

n

0

−

1

)

(

2 2 0 0 2 0 0 0

−

=

+

−

+

+

=

n

t

dn

n

n

n

dn

n

R

t

dR

(30) 通常樣品穿透率和反射率變化只有萬分之一到千分之一，因此泵 .3 低溫砷化鎵材料特性 9 鎵半導體材料，砷化鎵具有高飽和速 度、 [49]，低溫砷化 鎵為高品質單晶摻雜 探系統需使用半波片和極化片使激發光與探測光偏振態互相垂直減 少耦合，並搭配光阻斷器和鎖相放大器提高系統精準度。 3 1 52 年 Walker 發現砷化 高載子飄移率和高崩潰電壓特性，另外，砷化鎵半導體為直接能 隙結構，電子在能隙間躍遷不需依靠聲子作用，具高發光效率特性， 這些特性使砷化鎵材料在光電領域有廣泛應用。 1978 年 Mortani 在低溫條件下成長砷化鎵晶體 1%到 2%過量砷，過量砷使低溫砷化鎵產生大

量點缺陷，包含間隙缺陷(interstitial defect)、空位缺陷(vacancy defect)和對位缺陷(antisite defects)三種，由 Shockley-Read Hall(SRH)模型可知載子生命期與缺陷密度成反比 [50]，大量點 使低溫砷化鎵具有次皮秒生命期。另外，過量砷產生應力扭曲砷化鎵 結構，使電流傳輸變為跳躍式傳導，降低砷化鎵電阻係數。 1990 年 Melloch 發現低溫砷化鎵經過退火過程後會形成砷 缺陷 沉澱 使缺 圖二十五 低溫伸化鎵能隙圖 1996 年 Benjam 率方程式，此組方 將基態 陷密度降低 [51]，砷沉澱造成蕭基能障補抓自由載子且形成空 乏層讓電阻增加，透過退火過程可提高低溫砷化鎵電阻係數並維持次 皮秒生命期。

n

in、Loka 和 Smith 提出一組速 程在時間、能量和激發波長皆精準預測低溫砷化鎵載子機制 [52-55]。低溫砷化鎵能隙圖如圖二十五，能量大於能隙光脈衝 載子激發至導帶底部，激發載子鬆弛主要來源並非由電子電洞復合， Mid-Gap State α Valence Band 1

τ

2

τ

3

τ

4

τ

I _hβ_νB 2 2 ν α h I _B ν h I _T Conduction Band

N

T

N

而是被中間能帶補抓，在缺陷內之載子可鬆弛至價帶或經由光脈衝再 次激發至導帶高處，同時光脈衝也可透過雙光子吸收效應直接將電子 由價帶激發至導帶高處，導帶高處之自由載子可鬆弛至導帶底部或直 接由缺陷所捕捉。低溫砷化鎵之動態機制速率方程式可表示為： 3 0 1 0

)

1

(

)

1

(

τ

τ

ν

σ

N

N

N

n

I

dN

₌

_BB

₋

₋

₋

_T

₊

(31)

N

N

h

dt

_T

)

1

(

)

1

(

0 4 0 1 2 T T T T T T TB T

N

N

n

N

N

N

N

h

N

I

dt

dN

₌

₋

₋

₊

₋

₊

₋

τ

τ

τ

ν

σ

(32) ) 1 ( ) 1 ( 0 4 0 3 2 T T BB T TB N N n N N n h I h N I dt dn _{= + − − − −}

τ

τ

ν

β

ν

σ

(33) 其中N 、N_T 、 分別代表導帶底部、缺陷內和導帶高處載子密n 度；

σ

BB、

σ

TB、

β

BB 分別代表帶間單光子吸收截面積、缺陷至導帶 單光子吸收截面積和帶間雙光子吸收係數；N0和NT0分別代表導帶 底部和缺陷之飽和密度；

τ

1、

τ

2、

τ

3、

τ

4分別 表 底部至缺陷、 缺陷至價帶、導帶高處至底部和導帶高處至缺陷的鬆弛時間。假設導 帶底部和導帶高處之自由載子皆對折射率變化產生貢獻，則泵探技術 所量測到之信號可表示成： 代 導帶 ) ( ) ( ) ( t n t N t dR _{∝ +} 0 R (34) 透過泵探技術量測信號搭配曲線擬合技術可解出上述參數。

第四章 實驗結果與分析

本章介紹實驗所看到的現象與原理分析，結構如下： 4.1–啾頻 控制泵探技術量測、4.2–啾頻控制兆赫時析光譜技術、4.2.1-天線輻 射強度、寬度與啾頻相依性、4.2.2–雙光子吸收效應、4.2.3-光導天 線取樣機制。 B.S. P.B.S N.D. N.D. N.D. 5cm 10cm H.W.P. B.D. Mai-Tai N.D. 5cm 10cm 3cm P.B.S sample N.D. lens Chopper Lock-in Amplifier SR830 Computer SLM 圖二十六 啾頻控制泵探技術量測實驗架構 4.1 啾頻控制泵探技術量測 傳統泵探技術量測使用固定脈衝寬度激發材料，無法觀察到脈衝 相位與半導體載子動力學交互作用，本實驗結合啾頻控制技術與泵探 技術作量測，研究脈衝相位與載子動力學交互作用行為，。實驗架構 如圖二十六，使用鈦藍寶石雷射，中心波長800nm、半高寬10nm、

脈衝重複率 ，分光鏡將脈衝分為激發光與探測光，激發光入 射一脈衝整形器。脈衝整形器由一對 的光柵、一對焦距 的拋物面鏡和液晶空間光調製器(CRI,128 elements)所構 成。接著激發光經由透鏡聚焦至樣品上，入射角度 ，雷射平 均功率 到 。實驗中使用兩種不同焦距透鏡作聚焦，低 激發密度下使用 透鏡聚焦，雷射直徑約 ，對應激發密度 MHz 80 nm / 830 cm 5 . 37 ο

θ

=25 mW 40 120mW cm 5 100um ) ( 16 . 0 ~ 05 . 0 2 m J _{。高激發密度下使用 透鏡聚焦，雷射直徑約} ，對應激發密度 cm 1 cm 20 1.3~3.9( 2) m J _{。探測光經過步進馬達上之準直} 反射鏡形成可調光程差，實驗過程中激發光和探測光能量保持在 40 比 1 以上。 500 1000 1500 2000 2500 3000 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 500 1000 1500 2000 2500 3000 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 N o rm a liz e d Δ R/ R ( a .u .) Time (fs) Add Chirp -160000fs2 -160000fs2 圖二十七 泵探實驗圖，激發密度0.05 2 m J _、啁啾量 2 160000 fs ± 圖二十七為激發密度0.05 2 m J _{下，脈衝啁啾量控制在} 時的泵探信號比較，兩數據上升曲線相似，對應脈寬相 等，但正啁啾泵探信號下降比負啁啾慢，鬆弛時間較負啁啾長。 2 160000 fs ±

Mid-Gap State Valence Band 5

τ

1

τ

I_hα_νB

n

Conduction Band

N

T

N

6

τ

圖二十八 低激發密度之低溫伸化鎵能隙圖 由曲線擬合分析知圖二十七之泵探實驗信號包含不只一個鬆弛 時間，單純雙能階系統無法解釋此現象，為分析低溫砷化鎵載子鬆弛 機制與啾頻量關係，修改 Benjamin、Loka 和 Smith 提出之模型 [52-55]，圖二十八為修改後低激發密度低溫砷化鎵能隙圖，假設能量 大於能隙之光脈衝將基態載子激發至導帶，激發載子可透過缺陷捕捉 至中間能帶，或先經熱載子鬆弛到導帶底部再鬆弛至中間能帶，則低 溫砷化鎵在低激發密度下之動態機制速率方程式可表示為： 5 1

τ

τ

ν

σ

n n h I dt dn _{= BB − −} (35) 6 5

τ

τ

N n dt dN _{= −} (36) 其中 、n N 分別代表導帶高處和導帶底部載子密度；

α

_BB 代表帶 間單光子吸收係數；

τ

1、

τ

5、

τ

6、分別代表導帶高處至缺陷、導帶 高處至導帶底部、導帶底部至缺陷的鬆弛時間，假設導帶底部和導帶

高處之自由載子 和n N 皆對折射率變化產生貢獻。 -200000 -100000 0 100000 200000 240 260 280 300 320 340 360 -200000 -100000 0 100000 200000 240 260 280 300 320 340 360 (a) τ 1 (fs ) Chirp (fs2 ) -200000 -100000 0 100000 200000 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000 -200000 -100000 0 100000 200000 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000 (b) τ 5 (f s) Chirp (fs2 ) -200000 -100000 0 100000 200000 800 900 1000 1100 1200 1300 1400 1500 -200000 -100000 0 100000 200000 800 900 1000 1100 1200 1300 1400 1500 (c) τ 6 (fs ) Chirp (fs2) ` 圖二十九 激發密度0.05 2 m J _{下，熱載子鬆弛時間，(a)導帶高} 處至缺陷捕捉時間

τ

1(b) 導帶高處至導帶底部鬆弛時間

τ

5 (c) 導帶底部至缺陷的鬆弛時間

τ

6 圖二十九(a)、(b)、(c)分別對應導帶高處至缺陷捕捉時間

τ

1、導 帶高處至導帶底部鬆弛時間

τ

5、導帶底部至缺陷的鬆弛時間

τ

6，脈 衝啾頻量由−200000 fs2調變至+200000 fs2過程，載子捕捉時間

τ

₁由 慢慢上升至 ，熱載子鬆弛時間 fs 250 350fs

τ

₅由 慢慢上升至 。 fs 1700 fs 3600

Time Positive chirp Time Negative chirp 圖三十 載子補捉時間

τ

1與啾頻相依性機制圖 Horng 調變雷射中心頻率觀察低溫砷化鎵樣品鬆弛時間變化，發 現激發頻率上升時，鬆弛時間隨之下降 [56-57]。此現象歸咎於高能 載子具有較高溢出能量，有較高機會激發聲子產生散射，因此具有較 短鬆弛時間。針對脈衝啁啾量由負啾頻向正啾頻增加，載子捕捉時間 1

τ

上升的現象，我們提出一種說法，正啁啾代表低頻光走在高頻光前 緣，而負啁啾代表高頻光走在低頻光前緣。機制如圖三十，當正啁啾 脈衝入射樣品，時間上低能量載子先產生接著產生高能量載子，高能 量載子擁有較多溢出能量、具有較高載子移動率，雖然高能量載較慢 產生，但較高的載子移動率使高能量載子在某段時間會和低能量載子 在空間上重疊，此時載子捕捉過程類似於增加激發密度，因此鬆弛時 間將會上升。 而熱載子鬆弛時間

τ

5上升的歸咎於高能載子具有較高溢出能 量，有較高機會激發聲子產生散射，因此具有較短鬆弛時間。機制如 圖三十一，當正啁啾脈衝入射樣品，後激發之高能量載子雖然具有較 短鬆弛時間，但具有較長鬆弛時間的低能量載子先被激發，因此高能