實驗結果與討論

第五章實驗結果與討論

我們所製備的LCMO薄膜結構是c軸的正交晶系(orthorhombic)，沒有平

面的軸向性，因此使用的激發－探測光調整為互相垂直，避免干涉現象的產生，使樣品的訊號不受pump beam干擾。在本章節裡，我們將利用時間解析激發-探測系統( pump-probe system )量測LCMO樣品，得到其瞬時反射率變化隨延遲時間變化之結果，並做進一步的數據分析。

在pump-probe實驗，為了確定激發光以及探測光沒有對背景造成影響，

特別量測分別只有探測光束與只有激發光束的訊號。探測光束的反射光R值的數量級為1.5V左右，探測光得到的變化量∆R約 10

^-4

，可以看到只有探測光照射的情況之下的∆R/R的數量級為 10

^-5

(圖 5-1) ;而在只有激發光照射的情況中，因為detector只有接受到探測光的反射光R值，此時把探測光檔掉了，detector只收到背景光，R值約 10

^-4

，變化量∆R數量級約 10

^-5

，所以在只有激發光的情況之下的∆R/R的數量級為 10

^-1

(圖 5-1) 。從實驗結果可以得到實驗的背景值均為定值，不會把訊號加到我們所要量測的實驗結果當中。

第五章實驗結果與討論

only probe beam

圖 5-1(a) 只有探測光的∆R/R

only pump beam

delay time(ps)

Δ R

/ ^R

Delta R/R

圖5-1(b) 只有激發光的∆R/R

第五章實驗結果與討論

delay time (ps)

Δ R

delay time (ps)

Δ R

delay tim e(ps)

Δ R

第五章實驗結果與討論

由上面的實驗結果我們可以初步的看到幾個現象:

1. 振盪:

溫度300K 到 Tc 之間明顯看到訊號有振盪現象，如圖 5-4 所示。

2. 雜訊:

溫度到220K 以下，很明顯雜訊變大了。在 180K 到 120K 之間，快弛緩行為( fast componemt )的訊號幾乎量測不到。

3. 變號: ∆R/R 在 247K 到 245K 的訊號由正號轉成負號。

4. ∆R/R 振幅:

溫度區間在300 K~120 K 從高溫隨著溫度的降低到接近 Tc，快弛緩行為

∆R/R 訊號的振幅漸漸增加。過了 Tc 到低溫，訊號的振幅則越來越小。

5. 溫度至100K 以下，可以觀察到與高溫區不同的物理機制逐漸顯現。此訊號包含一個與之前不同的fast component，以及一個弛緩時間極慢的 slow componant。

從實驗結果可以看出∆R/R變號溫度(246 K)低於RT transition溫度，此 溫度差約 8K。

當雷射照射到樣品表面，在被照射的局部區間內電子瞬間吸收了雷射光的能量，使得這區域內的電子溫度高於附近電子的溫度，因此在極短時間內由電子與電子間的碰撞，使得局部電子間達到熱平衡狀態

( electron-electron thermalization )這階段約為數十飛秒等級的時間內

第五章實驗結果與討論

( femtosecond )完成；此時，熱能從溫度高的電子傳向溫度較低的晶格 ( electron-phonon thermalization )，使得電子和晶格的系統達到熱平衡的狀態，這個階段約為幾個次皮秒( subpicosecond )的時間，藉由在弛緩過程中，

隨著電子，聲子，與自旋等不同物理量之間的關係會有不同的弛緩時間，

在我們實驗中顯示快弛緩的部份 τ_fast＜1ps。接著是電子自旋和晶格之間的 熱平衡( spin-lattice thermalization )，約幾十個 ps 到幾百個 ps。最後，有一個約奈秒( nanosecond )以上的弛緩過程，為磁振子的弛緩過程( magnons relaxation )。本實驗中討論的重點放在電子-晶格的快弛緩的振幅變化。

振盪:

室溫到Tc附近的振盪現象為同調聲子振盪，本實驗室論文『利用飛秒雷射脈衝在La

_0.42

_0.58

MnO

₃

薄膜中產生與偵測同調聲頻聲子之研究』[26]

對此方面已有詳盡的探討，故不再論述。

第五章實驗結果與討論

delay time (ps)

R

(Tc~210K)，電阻有很大的雜訊比( Giant radom telegraph noise ; RTN )，原因來自於錳的clusters在兩個態之間做轉換[27]。

RTN來自於叫做fluctuator的兩個態(state)的互換，在鐵磁金屬相中，每一個不同的態有不同的導電率( conductivity )，以致於造成導電率的不連續

第五章實驗結果與討論

跳動。圖5-7的左圖中顯示38K和156K是幾個two-level fluctuations (TLF)構成，而在溫度180K以上則看不到RTN (因為此溫度以上La

_0.7

_0.3

MnO

₃

未完全成鐵磁態) ，fluctuation的過程如圖5-7的右圖所表示。此外，同年R. D.

Merithew 等人也發表了相同的現象，樣品為La

_0.7

_0.3

MnO

₃

/STO，見圖 5-9[28]。

卻沒有 RTN ; 右圖表示 fluctuation 過程[27]。

圖 5-7 指出電阻變化率的 RTN 從 0.01%變動到 2%，但在溫度 180K 以上

圖5-8 指出 noise 的幅度在從 4K 到 100K 增加了 4 個 order，且 noise level 最大值的溫度和電阻率最大的溫度點不同[27]。

第五章實驗結果與討論

圖 5-9 電阻與雜訊圖，虛線表示背景值；右圖表示在不同溫度值存在不連續的 fluctuators[28]。

從以上可以推斷，當到達鐵磁金屬相時，其磁矩( magnetic moment )會有微小的擾動，在鐵磁金屬態與次鐵磁金屬態( depressed state )之間的來回轉移造成fluctuation，也就是磁性與電荷在不同程度的態之間互相轉換。在 pump-probe數據中可以很明顯的看出溫度在235K以下，訊號開始出現擾動 (此稱之為雜訊)，雜訊一直持續到120K。此雜訊出現的溫度範圍可由特性曲線MT圖(或RT圖)得到證實:低於Tc(254K)是鐵磁金屬態與絕緣態(correlated polaron ; charge-ordered insulator )互相競爭的階段，到約220K以下才幾乎呈現鐵磁金屬態 (見圖1-2)，也就是當鐵磁金屬態開始幾乎完全互相連結時，

fluctuation才變的顯著。由產生擾動的溫度範圍與RT中鐵磁態的溫度相關，

可以推測pump-probe實驗中的雜訊變大是因為fluctuation，就此歸納出此激

第五章實驗結果與討論

圖 5-12 La

_0.67

_0.33

MnO

₃

single crystal在零點時不同probe beam能量的反射率變化量;右圖指在10K與60K時反射率變化量與探測能量關係圖[32]

圖 5-13 (Nd

_0.5

)MnO

₃

激發探測實驗數據顯示在相轉變溫度80K時的振幅降至趨近零[33]

第五章實驗結果與討論

圖5-11顯示LuMnO

₃

反射率訊號隨著不同的probe beam能量而變號，

800nm的反射率變化是正的；600nm的反射率變化是負的，此兩個相反的符號表示這兩個能量剛好跨在錳的d-d transition的能量，當探測光的能量較低於此能量時，訊號為正；當探測光的能量較高於此能量時，訊號為負。而在本實驗中，我們固定探測光的能量，但躍遷能量會隨溫度而改變，從高溫往低溫，躍遷能隙高於或低於探測光能量，而影響∆R/R的正負符號，以致於本實驗中∆R/R訊號從正號(高溫)變到負號(低溫)。

圖5-12指出LCMO單晶在探測光能量在大於或小於能隙時，反射率的變化會有正負符號之分;當能隙約等於探測光能量時，反射率的

變化量會趨近

於零

。同樣的結果在(Nd

_0.5

)MnO

₃

也可以看到在80K附近訊號由負變正時振幅幾乎消失不見，如圖5-13 [33]。此論文中的∆R/R也有相同的變化，因此我們只考慮∆R/R訊號的絕對值大小。

第五章實驗結果與討論 Correlated polarons

圖5-14 Mn

³⁺

與Mn

⁴⁺

的電子結構圖與光學躍遷示意圖[29]

光學躍遷過程如圖5-14 所示。圖中所指的fast signal為Mn

³⁺

中自旋向上的的電子被Jahn-Teller effect所分裂(E

_JH

)，因為能量守恆的關係所以能階較Mn

⁴⁺

_g

軌域的能量略低(E

_B

) 。其中Mn 圖中還有沒有畫出來的e^B

⁴⁺ _g

自旋向下的電子，其能量因為Hund coupling而比e

_g

自旋向上較高，以E

_J

表示。E

_CF

是被晶格場所分裂的e

_g

與t

_2g

的能量差。

E B

≈0.5eV；E JH ≈1.5eV；E J ≈1.7eV；E CF ≈2eV；O 2p 到Mn eg 的能量△≈4eV

實驗室pump-probe所用的能量是 1.55eV，在 1.55eV所對應的能階躍遷為Jahn-Teller effect所分裂的E

_JH

，因此我們知道在此實驗中所使用的雷射能量直接激發的是

Ｊ -T polaron，藉此可以得到相干極化子在不同溫度時的數

量變化。

第五章實驗結果與討論

數學適配結果:

120 140 160 180 200 220 240 260 280 300 320 0.0

|Δ

R/R| (1 0

-4

) f it tin g am plit ud e

120 140 160 180 200 220 240 260 280 300 320

0.00

第五章實驗結果與討論

圖 5-17 ∆R/R fast component 振幅與電阻隨溫度的變化關係

120 140 160 180 200 220 240 260 280 300 320 -0.1

|Δ

R/ R| (1 0

-4

) f it tin g am p lit ud e

Temperature (K)

如上節提到因為fluctuation 以致於在 220K 以下雜訊變大，此雜訊可能蓋掉原有的fast component，但是在相位的數據中我們發現相位具有跟反射率的變化量相似的變化趨勢，藉著相位的數據我們推測相干極化子

( correlated polarons )的數量仍存在到溫度約 120K 左右，如圖 5-17。

第六章總結與未來工作

6-1 總結

綜合上幾個章節中，我們已成功的製備La

0.7

0.3

MnO

3

薄膜樣品，透過幾項基本特性量測確定樣品品質。也在激發－探測量測上觀測到相干極化子(correlated polarons)行為，以下將前面幾個章節的結果與討論做總結：

1. 利用實驗室設備PLD成功在基板NGO(110)鍍出C軸的

0.7

0.3

MnO

3

薄膜，並透過電阻與溫度關係、磁化率與溫度關係、AFM等量測確定薄膜品質。

2. 我們用OPOP實驗量測La

0.7

0.3

MnO

3

薄膜，得到隨溫度的ΔR/R 的振幅大小及弛緩時間，研究LCMO在絕緣金屬相變中

correlated J-T polaron的動力學行為，藉此瞭解極化子在錳氧化物中的重要性，得到相干極化子數量隨溫度的變化情形。

6-2 未來工作

1. 為了更確切的了解pump-probe 實驗的物理機制所激發的載子，可以探討不同摻雜Ca 比例的 LCMO 在 charge ordering 或絕緣金屬相變∆R/R 訊號的變化情形，藉此確定極化子的機制。

2. 在鑭鈣系列的 OPOP 實驗中皆有明顯的振盪行為，可以針對此部分做不同含鈣量的比較。

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0.42

0.58

MnO

3

薄膜中產生與偵測同調聲頻聲子之研究 (2007).

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在文檔中利用飛秒激發探測光譜量測鑭鈣錳氧薄膜中的相干極化子 (頁 64-83)

第五章 實驗結果與討論

-4

-5

-4

-5

-1

only probe beam

only pump beam

delay time(ps)

Δ R

/ R

delay time (ps)

Δ R

delay time (ps)

Δ R

delay tim e(ps)

Δ R

0.42

0.58

3

delay time (ps)

R

0.7

0.3

3

0.7

0.3

3

0.67

0.33

3

0.5

0.5

3

3

變化量會趨近

於零

0.5

0.5

3

3+

4+

3+

JH

4+

g

B

4+ g

g

J

CF

g

2g

E B

≈0.5eV；E JH ≈1.5eV；E J ≈1.7eV；E CF ≈2eV；O 2p 到Mn eg 的能量△≈4eV

JH

Ｊ -T polaron，藉此可以得到相干極化子在不同溫度時的數

R/R| (1 0

) f it tin g am plit ud e

R/ R| (1 0

) f it tin g am p lit ud e

Temperature (K)

( correlated polarons )的數量仍存在到溫度約 120K 左右，如圖 5-17。

第六章 總結與未來工作

6-1 總結

0.7

0.3

3

0.7

0.3

3

0.7

0.3

3

6-2 未來工作

參考文獻

0.42

0.58

3

第五章實驗結果與討論

^-4

^-5

^-4

^-5

^-1

/ ^R

_0.42

_0.58

₃

_0.7

_0.3

₃

_0.7

_0.3

₃

_0.67

_0.33

₃

_0.5

_0.5

₃

₃

_0.5

_0.5

₃

³⁺

⁴⁺

³⁺

_JH

⁴⁺

_g

_B

⁴⁺ _g

_g

_J

_CF

_g

_2g

_JH

第六章總結與未來工作