第四章 飛秒雷射激發－探測 ( Pump-Probe ) 量測系統
研究材料中載子的躍遷物理現象和其動態弛緩行為，時間解析激 發-探測光譜 ( pump-probe spectroscopy )是非常重要的工具。
以分子來看，分子的振動週期僅數皮秒（1ps=10
-12
秒），分子內及 分子間的原子移動速度約每秒一公里，而從反應物變成產物過程中，原 子往往只需移動百億分之一公尺，因此，觀測到原子的運動必須要有時 間精密度小於十兆分之一秒 (10-13
秒)的測量技術，此概念可以下張圖來 示意。大概從1980 年開始，毫微微秒脈衝鐳射的相關技術漸漸發達，並被應用在實驗上。研究極短時間所發生之變化的飛秒光學也因此確 立。
本章節之中，我們將討論極化飛秒光譜實驗系統之基本原理，並詳細 介紹本實驗室所架設之飛秒光譜系統。
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第四章 飛秒雷射激發－探測量測系統
4-1 激發－探測量測原理
超 短 脈 衝 雷 射 隨 著 技 術 的 演 進 ， 其 脈 衝 寬 度 已 經 可 以 達 到 飛 秒 ( femtosecond，10
-15
sec )等級，要讓雷射產生如此短的脈衝，首先，雷射放 大器本身要擁有寬頻的雷射介質，我們所使用的雷射介質是「摻鈦藍寶石 晶體」的材料。由於這個晶體可容納的頻寬相當廣泛，如果在1.5公尺長的 共振腔中，大約可以放大 100 萬個等間隔頻率的光線，如果這些光線能有 相同的相位，干涉效果可以把光波加強成 100 萬倍的強度，而脈衝的長度 則縮小了 100 萬倍。其次，要有脈衝壓縮機制。雷射光線在聚焦的過程中，由於光學克爾 效應的關係，高強度的光線會更加地增強其效果，但其他低強度的部分則 會被額外裝置的光圈所阻擋，喪失其效用。在這樣的裝置之下，雷射的高 強度部分被放大得比較多，會越來越強，自然就能產生高強度短脈衝的雷 射光。 最後，要具有色散補償的功能，因為在介質中不同波長的光線速度 並不相同，折射率也不同，所以要把這些不同波長的光線經由稜鏡的作用 補償它們的光程差，才能達到所需的加強性干涉的效果。
激發－探測原理如圖4-1所示，激發光( pump )與探測光( probe )為同 步，週期為 13ns ( nanosecond，10
-9
second )，也就是光程為 3.9 m，所以樣 品的反應時間要在13ns內。其中n(t)是指由激發光入射樣品後所造成的一個 物理量，假設n(t)跟物質的反射率( index of reflection )相關，也就是在n(t)的第四章 飛秒雷射激發－探測量測系統
弛緩時間內，經由樣品反射(或穿透)的探測光強度會因為瞬時反射率ΔR/R
(或穿透率ΔT/T)隨著n(t)的變化而改變，不過n(t)的變化量通常在10
-5
~ 10-7
層 級，因此在有背景雜訊(包括雷射雜訊、電子儀器雜訊與機械震動等)的環 境下直接使用光偵測器是無法量測到真實訊號。所以為了除去背景雜訊並 且擷取到訊號，使用鎖相技術 ( phase-lock technique )[25]去取得我們所要的 訊號。圖 4-1 激發-探測實驗原理示意圖
第四章 飛秒雷射激發－探測量測系統
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4-2 激發－探測量測系統
圖4-2 激發－探測量測系統
極 化 飛 秒 光 譜 : 激 發 － 探 測 量 測 系 統 如 圖4-2 所 示 ， 使 用 雷 射 Coherent Verdi V5固態雷射，出光波長為532 nm，最大輸出光率為 5 W作為 激發光源，激發鈦藍寶石雷射( Ti:Sapphire laser )，鎖模後出光中心波長為 800 nm，脈衝寬度20 fs，脈衝重複率為 75.5 MHz的脈衝雷射。
雷射光經由出光到達樣品表面需經過許多的光學元件，例如：透 鏡、反射鏡、聲光調制器 ( Acousto-optic modulator ) 、真空腔體的玻璃、
偏振片等，這些光學元件會對雷射光造成色散效應 ( positive group velocity dispersion，GVD )，導致脈衝變寬達數百ps，所以光進入系統前，在光路上 先讓雷射光經過一稜鏡對( prism pair) 作negative group velocity dispersion，
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透過調整光在稜鏡對中所走的光程，來抵銷眾多光學元件所引起的色散效 應，作為色散補償( Dispersion compensation)，如圖4-3，使雷射脈衝寬度到 達樣品時能維持在＜45 ps。
圖4-3 稜鏡對作為色散補償
雷射光在經過稜鏡對之後，會先經過一個分光鏡。分光鏡將光源分成 能量比為8 : 2的兩道光。較強的一道光稱為激發光束( pump beam )，較弱的 則稱為探測光束( probe beam )。
激發光束
（pump beam）激發光束
通過一個聲光調制器，這個地方用的聲光調制器與傳統的截 波器具相同作用，其目的是為了對激發光作調制，雖然聲光調制器可以達 到比截波器更高的頻率，但是因為聲光晶體的厚度相當厚，所以會產生很 嚴重的色散效應。接著激發光束會經過時間延遲裝置( Time delay stage )，這個延遲裝置 是由高精密平移台與平行反射鏡組成，透過控制精密平移台的移動位置與 距離，可以控制激發光與探測光到達樣品表面的相對時間，以達時間解析
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的功能。我們所使用的精密平移台為Newprot PM500 series。
在進入低溫系統前，激發光會通過半波片(Half-wave plate)、偏振片 (Polarizer)、最後聚焦至樣品表面。其中半波片與偏振片的組合，可以控制 偏振方向及調整光能量的強度。
探測光束
( probe beam )探測光束
由分光鏡分出來之後，同樣的在光路上會經過一個與激發光 路一樣且完全相同的聲光調制器( AOM )，但在這個調制器上，我們並不會 加上調制頻率，目的只是為了使激發及探測光的色散情形完全相同，如此 一來，我們運用稜鏡對作色散補償才能夠達到相同的效果。接著，探測光 會經由分光鏡再分成兩道光，其中一道經過一個偏振片後，直接導入光偵 測器做為參考訊號( Reference )，而另一道則是與激發光相同，透過半波片、偏振片，控制偏振方向與光強度。
探測光經由樣品表面的反射光(此訊號稱為樣品訊號Signal)導入光偵測 器( Photo Detector )，另外透過調整偏振片可控制參考訊號強度，在這裡我 們控制參考訊號為樣品訊號的兩倍，則光偵測器中的相減電路會將樣品訊 號減去參考訊號( Signal-Reference )，再將光訊號轉成電壓訊號。減去參考 訊號可避免雷射光源長時間量測時，功率的不穩定所產生的雜訊。電壓訊 號經由鎖相放大器( Lock-in Amplifier)及多功能電表( Multimeter )，再透過電 腦Labview軟體控制，就可以達到自動化量測與初步數據處理。
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在本實驗中的LCMO (x=0.3)薄膜樣品，並沒有軸向上的各向異性，所 以我們運用半波片和偏振片，調整激發光與探測光的偏振方向為互相垂 直，可避免干涉效應影響實驗數據。
4-3 低溫系統
將樣品放在低溫系統真空腔中，透過機械幫浦與分子幫浦抽真空，真 空度可達10
- 5
torr；降溫方式是透過開放式液氦或液氮冷卻系統；然後再以 Lake Shore 331溫控器搭配控制液氦或液氮的流量來控制溫度。4-4 時間延遲零點與脈衝寬度
本實驗中精準的控制兩道光路間的光程差，當兩道光的光程差為零 時，激發、探測光脈衝於時間上同時到達樣品表面，我們定義此時間點為 時間延遲零點；另外到達樣品時的脈衝寬度也會影響我們的解析度，脈衝 寬度越小，我們能夠解析出更快的弛緩行為。
首先介紹如何決定時間延遲零點。在圖4-2中，我們架設了具有放大 鏡頭的CCD與監視器，可以直接觀測激發及探測光點在樣品表面的空間重 合情形，以求良好的重合狀況，如果CCD上呈現的亮點比實際上亮點大，
可以直接用肉眼觀察激發及探測光相交的位置，擺上BBO後再作微調即可。
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我們利用非線性晶體BBO ( Beta-Barium Borate )來尋求時間上的延遲 零點。此二階非線性晶體的特性為：當符合產生二倍頻的角度及偏振下，
會吸收兩道頻率相同的激發光與探測光，達到空間與時間上的重合時會在 兩道光之間產生二倍頻的藍光( 400nm )，如圖4-4所示。我們運用此種特性，
在原本放樣品的位置換上BBO晶體，掃描完整的時間延遲，找到藍光的產 生點，於偵測到最強的藍光訊號時，為兩道脈衝在時間上最重合的位置，
所以我們就將此位置定義為時間延遲零點。
另外，我們也透過BBO晶體來量測雷射脈衝寬度，當我們移動時間延 遲裝置時，兩道脈衝重合最好時，將達到空間與時間上的重合，而得到最 強的二倍頻藍光，而若兩道脈衝在時間上略為不重合時，所測得的藍光訊 號將變弱。我們透過光電倍增管( PMT )，量測藍光訊號對時間延遲的變化 關係，可以估算出脈衝寬度；同時透過調整稜鏡對的位置，作色散補償，
將脈衝寬度補償至最小。實驗上所得到壓縮後的脈衝寬度約為 36 fs，如圖 4-5所示。
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圖4-4 兩道脈衝雷射打入BBO晶體，在空間與時間上重和時所產生的藍光
-1000 -500 0 500 1000
0
delay time (fs) pulse width 36.43fs
圖4-5 雷射脈衝寬度
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4-5 激發－探測量測方法與步驟：
在系統架設完成後，我們就可以開始激發探測光譜量測，實驗步驟如 下：
1. 雷射熱機：
雷射熱機需要1.5~2 個小時，在熱機過程中必須注意冰水機的溫度 與水流量，以確保雷射可達穩定狀態。在熱機完成後，雷射power 到 達500mW 以上啟動鎖模狀態，紀錄雷射出光功率、光點狀況及位置、
透過光譜儀檢查是否有CW 光存在、從示波器上觀測雷射功率是否穩 定。確認雷射的已達穩定後，可降低實驗時的雜訊與誤差。
2. 黏貼樣品：
先將樣品用雙面碳膠貼在銅座上，因為碳膠帶有一定的厚度，所 以在黏貼樣品時必須盡量將樣品壓緊、貼平，再將樣品放入真空腔進 行對光。首先先旋轉樣品的角度，以確保金鏡將探測光反射到光偵測 器上時，金鏡不會擋到任一條入射光，此時將光偵測器的電壓供應器 打開，調整金鏡、光偵測器、光偵測器之前的透鏡及針孔( pinhole )的 相對位置，使偵測到的強度約為1.6 VDC。確定好位置後就可以將 chamber鎖上，打開迴轉幫浦( rotary pump )，等壓力降至 10
-2
torr以下，再打開分子幫浦( turbo pump )，將真空抽至 10
-5
torr左右。
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3. 室溫光譜量測：
於實驗進行中，我們透過光功率計量測激發與探測光的功率，並透
於實驗進行中，我們透過光功率計量測激發與探測光的功率，並透