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一、 緒論

1.3 文獻回顧

在過去已有許多研究人員從事於高分子兩相流之研究,主要研究模具 內兩相流體可能造成界面不均勻及製程成本之界面變化現象[14-27],以及會 嚴重影響產品性質及價值之界面不穩定現象[5, 21],這些研究皆著重在影響 界面形狀變化及界面不穩定之兩相流體流動機制。

1.3.1 界面不穩定文獻回顧

Chisholm與Schrenk[2]首先於 1971 年獲得共押出進料區塊(feedblock)專 利。Schrenk[5]並提出界面不穩定之發生與界面剪切應力之臨界值有關,當 超過此臨界值即發生界面不穩定現象,藉由減少界面剪切應力可有效避免 界面不穩定現象發生,而此研究所指為鋸齒形不穩定現象。Schrenk[6]提出 可採取以下措施減少界面剪切應力之影響:

(1) 增加多層膜外層厚度(使界面位置離開有較高剪切應力之模壁面)。

(2) 加大模唇(die lip)出口尺寸(使模具內各處剪切應力下降)。

(3) 降低押出率(使模具內各處剪切應力下降)。

(4) 降低外層塑料黏度(使模具內各處剪切應力下降)。

上述之最後一項雖可降低剪切應力,但會造成不同高分子塑料之黏度差異 並產生包覆現象而失去多層膜之界面均勻性,但在Schrenk[6]之研究中使用 冪次流體模型(power law fluid)無法觀察到此現象。

在Han[22]之研究中指出Schrenk之臨界剪切應力理論會受層間重整(layer rearrangement)及厚度影響,其實驗並指出各層流體之黏度比及彈性比與界 面不穩定現象有關。Mavridis及Shroff[30]在其 1994 年之研究中提出藉由減 少界面剪切應力及鄰近層間高分子彈性差異以緩和界面不穩定現象。

Ramanathan[8]等人在 1996 年首先將界面不穩定現象分為鋸齒形及波浪形,

1996 年前則皆稱為〝界面不穩定〞或不規則(irregularity)現象。隨後在 Zatloukal[32-34]及Martyn[35-37]等人之研究中,指出波浪形不穩定與高分子塑 料拉伸性質及流體匯流處(merging area)之流體形變有關,並以TNSD(total normal stress difference)作為探討第一正向應力差對於波浪不穩定現象之指 標,如圖 1-8。除上述主要之研究以外,另有其他許多關於黏度差[25,38]、 表面張力[39]、臨界剪切應力[6, 23]、流動模型之黏度參數[40,41]以及彈性[7,46-49]

等對於界面不穩定影響之研究。

圖 1-8 界面不穩定時之TNSD變化[20]

1.3.2 層間不均勻性文獻回顧

在許多實驗研究中[14-15, 27-28 ,52]皆指出高分子塑料之黏度差異會使得低 黏度流體趨向包覆高黏度流體。Everage[14]提出包覆現象可分為兩個部份:

第一部分為靠近流體匯流處發生快速之流體重整(rapid fluid rearrangement) 現象,如圖 1-9(B),第二部份則為逐漸增加之包覆現象,如圖 1-9(C),但 在其研究中並未合理解釋包覆現象逐漸增加之原因。相對於黏度差異之影 響,White[51]指出擁有較高二次正向應力差(second normal stress difference) 之流體會形成突起形狀(即是被另一流體包覆),但其研究中並未考慮到黏 度之影響。然而在Lee及White[52]隨後之實驗研究中證實低黏度流體包覆高 黏度流體之現象,但包覆現象與流體間之彈性差異無關,因此指出黏度差 異為影響界面形狀之主要因素。Southern[28]及Khan[25]之研究中提出黏度比

對於包覆現象之影響更甚彈性比,但在其研究中使用了極多之假設,與實 際共押出情況可能有差異。Gifford[53]則針對雙層共押出牛頓流體通過矩形 流道時,兩流體間之黏度比、流量比、模口形狀與分界面(separation plane) 對三維共押出流體界面扭曲度(Degree of Distortion)之影響進行探討。

高黏度 高黏度 高黏度

低黏度

低黏度 低黏度

(B) (C) (A)

圖 1-9 界面包覆階段示意圖[14](A)初始界面 (B)流體重整 (C)包覆增加

黏度對於界面不均勻性之影響已有較多之了解,近年來之研究則多著 重於第二正向應力差。在Debbaut及Dooley[9-13, 17]等人之研究中使用不同染 色之相同高分子塑料討論第二正向應力差對於流動之影響,如圖 1-10,指 出流體界面扭曲現象是因黏彈流體之二次流動所造成,而二次流動是由第 二正向應力差造成,並以數值解與實驗結果對照。Uwaji及Legat[54]使用黏 彈模型進行三維分析,指出第二正向應力差可能影響界面形狀之發展。

Takase[64]等人使用三維黏彈數值模擬進料區塊之流動,並指出包覆現象不 僅受流體黏性影響,亦受流體彈性及系統非線性影響。

圖 1-10 高分子塑料於方形流道中之二次流動現象[13]