本章依序介紹實驗中樣品結構的設計，製作流程與方法，最後是實驗中所使 用的低溫顯微光激發螢光系統。
3.1 樣品磊晶結構
本實驗中所使用的樣品是利用分子束磊晶系統來成長。樣品編號為 Lm5291，
其結構如圖 3.1 所示，我們在 n 型 GaAs 基板上，先成長 300 nm 的 n-GaAs 緩衝 層，摻雜矽使其具有 n 型半導體特性，濃度為5 10 18 cm3，可使表面平坦並減少 基板缺陷的影響，再成長 50 nm 的 undoped GaAs，接著利用 Stranski-Krastanow 自組裝法成長一層 InAs 量子點，為了得到密度極稀的量子點，在成長 InAs 量子 點時，我們刻意不讓樣品旋轉並保持靜止，使得銦的成長速率隨著距離銦分子束 源的遠近不同而呈現由快到慢的分布，由於銦的成長速率不均的關係，樣品上 InAs 量子點的密度分布也會因而不同，藉此得到量子點密度稀疏的局部區域。
量子點成長後，於其上方覆蓋一層 150 nm 的 undoped GaAs 當覆蓋層，然後在覆 蓋層之上成長 40 nm 的Al Ga As0.3 0.7 的阻擋層，藉以增加量子點捕捉到載子的機率，
最後覆蓋 10 nm 的 GaAs 保護結構，並避免Al Ga As0.3 0.7 的氧化。
圖 3.1 Lm5291 樣品結構圖。
3.2 光激發螢光量測系統
光激發螢光光譜量測系統如圖 3.2。紅色粗實線代表激發樣品的雷射光。我 們使用的激發光源為氬氣體雷射，波長為 488 nm，利用反射鏡(mirror)以及透鏡 (lens)將雷射光聚焦在低溫致冷器(cyrostat)上的樣品，為了降低雜訊，我們使用 光阻斷器(chopper)和鎖相放大器(lock-in amplifier)，雷射激發樣品產生電子電洞 對復合發出螢光，螢光會先經由透鏡散成平行光後，再透過另一面透鏡將樣品發 出的螢光聚焦進光譜儀的狹縫中，經過光譜儀內的光柵(grating)分光後，再由連 接在光譜儀側面出口端的 InGaAs 偵測器接收訊號，並且將訊號傳到電腦後便 可得到光激發螢光光譜。
圖 3.2 光激發螢光量測系統架設圖。
3.3 低溫顯微光激發螢光量測系統
在低密度的量子點樣品上蝕刻出奈米孔徑之後，我們以聚焦的雷射去激發每 一個奈米孔徑，得到每一個孔徑中的光譜，若譜線紊亂代表該孔徑中量子點數目 太多以致於無法分辨，因此由光譜繁雜或分明找出適合量測的量子點。
我們的實驗量測溫度需求為 5 K，所以將樣品放在液氦流動的致冷器腔體中，
為了避免樣品表面結水氣，以及外在震動影響顯微光點的位置，我們只在量測前 抽真空，並且一次抽到2 10 5 Torr，在這樣的真空度之下低溫量測可以維持 10 小時左右，藉由將持續流動的液態氦通入低溫致冷器中，即可使樣品可以在穩定 的低溫 5 K 下作顯微光激發螢光的量測。
顯微光激發螢光光譜(micro-photoluminescence)架設示意圖如圖 3.3。紅色實 線代表激發樣品的光源，黃色虛線代表樣品受激發後所發出的螢光。本實驗中使 用以氦氖雷射光(λ=633 nm)為主，激發的雷射光經由衰減片(attenuator)調整激發 強度後，在分光鏡(laser beam splitter)分成兩道光，穿透的雷射光進入雷射功率計 (power meter)以量測激發光的強度，反射的雷射光經由 100 倍長焦物鏡聚焦在樣 品上，激發裡面的量子點，其所發出的螢光再經由同一物鏡收光。而雷射功率計 所測得的雷射光強度並非量子點實際的光強度，必需考慮雷射光源再經過反射鏡、
100X 物鏡以及低溫致冷器的光窗後所衰減的比率，才是量子點實際所收到的激 發光源強度，在我們的系統中，實際的光強度約是功率計讀值的 1/15。
樣品所放置的低溫致冷器(cyrostat)腔體會固定裝置在三軸馬達平台上，穩定 且精確的調整樣品位置，使雷射光的光點可精準的對焦在奈米孔徑的中心位置。
實驗中我們僅使用三軸馬達平台中的兩個軸向調控樣品平面方向的位置，垂直方 向則用手動微調 100X 物鏡以調整雷射光的聚焦位置。量測系統中有一組可翻 摺式的白光分光鏡(white light beam splitter)以及反射鏡，可將白光光源導入 100X 物鏡中，並將樣品的影像回傳至影像擷取器中，因此我們可先利用影像軟 體配合三軸馬達平台來調控奈米孔徑的位置，確定雷射光聚焦在想要量測的孔徑
之中後，再移開白光分光鏡及反射鏡，使量子點螢光可進入單光儀並加以量測分 析。由於量子點的發光訊號對於雷射光激發的位置十分敏感，因此在移開白光系 統後開始進行量測時，我們還是要微調 100X 物鏡焦距以及三軸馬達平台的位置，
找尋量子點訊號最強的情形。
我們所使用的光偵測器為 Si-CCD (charge-coupled device，電荷耦合元件)可 偵測的波段約為 400~1100 nm，光譜儀焦距為 75 cm，光柵密度為 1200 g/mm，
其光譜畫素的解析度約為 23 μeV。外加電壓則是利用 Keithley 2602 與和致冷座 內部相連的電線連接，再透過電腦控制實現變電壓量測。
圖 3.3 顯微光激發螢光量測系統架設圖。
3.4 量子點密度分析
利用銦分子在基板上的不均勻分布來製作量子點密度極低的區域，達到降低 量子點密度的目標後，必須再利用顯微物鏡和金屬奈米孔徑來提高空間解析度，
才可量到單一量子點。因此第一個目標就是找出低密度量子點的區域。
樣品以 MBE 磊晶成長完後，我們針對樣品上不同的位置量測其光激螢光譜 線，如圖 3.4 所示，附圖中藍色區域為主要量測區，分為 A 到 E 五個區域，在低 溫 20 K 下，以相同功率的雷射激發，觀察 A 到 E 五個區域的螢光光譜。譜線主 要由濕潤層的 1438 meV 和量子點的 1321 meV 的所組成，由量子點譜線和濕潤 層譜線的相對強弱，可以知道覆蓋層底下量子點的密度分布情形。E 區域的譜線 只有濕潤層的發光譜線，代表量子密度極低以至於不發光，而越往邊緣的 A 區 域時，量子點訊號越來越強，最後和濕潤層達到一樣的發光強度，代表相對高的 量子點密度，而最後我們選擇當中的密度適中的 B 處作為後續樣品製作的區域。
1100 1200 1300 1400 1500 1600
0 5 10 15
quantum dot
wetting layer
A B C D E
In te n si ty (a .u .)
Energy (mev)
圖 3.4 樣品不同位置之光激螢光光譜，附圖為譜線對應樣品位置。
3.5 製程流程
以 MBE 磊晶成長樣品，並且用光激螢光光譜確認適合的低密度量子點區域 後，我們會將該區域切成適當大小，用光學微影的製程，製作大小不同的金屬奈 米孔徑，達到單一顆量子點量測，並且製作上電極，用來施加外加偏壓，製程示 意圖如圖 3.5，對應步驟的顯微鏡影像如圖 3.6，各個步驟詳細描述如下：
1. Ti-Al 金屬蒸鍍
先以丙酮和水將樣品沖洗乾淨，以 HCl：H2O=1：10 的溶液去除表面氧化物，
防止金屬沉積之後會容易剝落，之後以電子槍蒸鍍的方法在樣品上鍍 5 nm 的鈦 和 100 nm 的鋁作為不透光層。
2. 電子束微影 ( E-beam writing )
在樣品上旋轉塗佈一層電子束微影用的光阻 PMMA，利用電子束微影將設 計好的奈米孔徑圖案轉移到 PMMA 上，經過顯影劑 MIBK 顯影，圖形轉移之後，
利用稀釋過後的氫氟酸蝕刻下方不透光層的鋁和鈦，形成半徑 500 nm 到 1200 nm 的奈米孔徑，再以丙酮去除掉上方的 PMMA。
3. 定義元件區域 ( Isolatiion )
不透光的鋁同時也是導電的導體，以 5214E 為光阻用 DUV 對準曝光機，將 光罩圖案轉移後，同樣以稀釋的氫氟酸進行鋁蝕刻，在樣品上定義每個電極作用 的區域，避免後續因為打線失敗或偏壓過大而導致全部元件失去功用，一個元件 的大長方形為 320 μm x 480 μm，外加偏壓產生的電場只會影響其中的 11x11 個 奈米孔徑中的量子點。
4. Ti-Au 金屬蒸鍍 (上方電極)
在樣品上同樣以 5214E 為光阻用 DUV 對準曝光機定義出打線區域後，以電 子槍蒸鍍鍍上 5 nm 的 Ti 及 100 nm 的 Au，利用丙酮剝離光阻以及光阻上的金 屬後，形成 320 μm x 150 μm 的打線區。
5. 封裝製程
將做好的樣品以銀膠黏在特製陶瓷基板上，自然風乾後，以打線機把樣品金 屬打線區和陶瓷板上的金屬線以金線連接，最後焊上漆包線供外加電壓之用。
圖 3.5 元件流程示意圖。
圖 3.6 樣品製作結果光學影像。(a) e-beam writing 後的影像，(b) isolation 後的 影像，(c) 鍍上 Ti-Au 電極的影像，(d) 樣品黏上陶瓷板，焊完線的成品。
(a) (b)
(c) (d)
-1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0