非線性晶體的比較與選擇

Tantalate, CLT)做為非線性頻率轉換之晶體。近年來，等化學計量比鉭 酸鋰(Stoichiometric Lithium Tantalate, SLT)以及摻氧化鎂等化學計量比

表1.2-1 三種常用非線性晶體之特性比較

鉭酸鋰(MgO Doped Stoichiometric Lithium Tantalate, MgO:SLT)，已被成 功地生長出來，兩者皆具有較好的抗光折變效應(Anti-Photorefractive Effect)及較高的抗損害閥值(Anti-Damage Threshold)，但其價格較為昂 貴，所以實驗中仍以共融組成鉭酸鋰為主。

1.3

ric Phase)

，鋰離子 1.3-ctric Phas 離子與鋰離

所需外加的最小電場稱為矯頑電場(Coercive Field)，鉭酸鋰的矯頑電場 約為21 kV/mm。超過居里溫度時，穩定態之間的位能障壁會消失，故 鉭酸鋰的極性亦完全消失。

圖1.3-2 鐵電相時，鋰離子在氧平面附近的位能圖

在圖1.3-2 中顯示，兩個穩態所處的能量並不相同，故要將鋰離子 由第一個穩定態激發到第二個穩定態，和從第二個穩態激發到第一個 穩態，所需的能量並不相同，這是由於內建電場(Internal field) 造成的 結果。要注意的是，內建電場的形成原因不同於內建電偶極。內建電 場的來源，是因在鉭酸鋰晶體長晶的過程中，Li₂O : Ta₂O₅的比例並非 50 % : 50 % 而是 48.6 % : 51.4 %所造成，而這個特殊的比例，便是共 融組成鉭酸鋰的長晶調製比例。

Li⁺

(

1.4 週期性區域反轉之製作方式

常見的鉭酸鋰製作週期性極化反轉的方式有質子交換法、鎳內擴 散法、層狀結構長晶控制法⁸，及電子束掃描法⁹等。這些方法雖可導致 鉭酸鋰的區域反轉，但是只能製作小面積且較淺的區域性極化反轉結 構，且速度慢，不適合大量生產。高電壓致區域反轉法可快速製作大 面積、均勻度高之塊狀晶片，為現今區域反轉是最為廣泛使用的方法

10,11。

由實驗室自行研發的鎳金屬內擴散混和高電壓致區域反轉法製程 技術，已趨成熟，本篇論文所用之鉭酸鋰晶體，均使用此製程方法製 作。製程大致流程如下：

以制式清洗程序潔淨鉭酸鋰晶體表面，並利用黃光製程，於晶體的 +Z 面製作一維或二維週期性塊狀結構，再以濺鍍機制成長一適當厚度 的鎳金屬層，經由掀離法(Lift Off)完成二維週期性孔洞結構。此週期性 結構目的為規範高溫燒烤機製的有效擴散區域，以強化區域反轉機制 的作用，擴散完畢後，以王水移去晶體表面殘存鎳氧化物，再鍍上金 屬電極並進行高電壓極化反轉，製作出週期性極化反轉鉭酸鋰晶體。

1.5 光參振盪器簡介

波長可調式的雷射光源可應用在許多領域，諸如分子光譜檢測、

牙科手術、遙感技術以及光通訊等等領域。傳統雷射的最大缺點是其 無法涵蓋所有波段，即使波長可調，往往範圍也不夠大。利用非線性 光學原理的光参振盪器(Optical Parametric Oscillator, OPO)為此提供一 解決的方法，其具有波長可調範圍大，架構簡單等等的優點，因而被 廣泛的研究與應用。

光參振盪(Optical Parametric Oscillation, OPO)的基本現象來自於光 參產生(Optical Parametric Generation, OPG)。光參產生的過程中，一較 高能量的泵浦光(Pump)光子(

ω

^p)經過一塊非線性晶體，分裂為兩個較低 光進行高反射鍍膜，稱之為Singly Resonant Oscillator(SRO)，具有波長 輸出穩定之特性。

圖1.5-1 為一光参振盪器之示意圖。將泵浦光打入一個光參振盪器

中，泵浦光即被轉換成信號光和閒置光，又因加入了共振腔之故，光 參振盪較光參產生具有較低的泵浦閥值 (Pump Threshold)。共振腔鏡的 反射率愈高，閥值愈低。此外，光參振盪也較光參產生具有較窄的頻 寬。

圖1.5-1 光參振盪器架構示意圖

理論上來說，如果泵浦光屬於紫外光波段，則藍光信號光與紅光 閒置光極有可能同時產生，此點為雷射顯示或雷射電視的應用提供一 個發展的方向¹²。

本篇論文提供另外兩種以光參振盪器為基礎的方式實現藍光的產 生，名為級聯倍頻光參振盪器(Cascading Optical Parametric Oscillator Second Harmonic Generation) 及 自 倍 頻 光 參 振 盪 器 (Self-Doubling Optical Parametric Oscillator)。兩者皆為光參振盪器共振的同時，產生 由信號光倍頻之藍光，故又稱做光參振盪藍光產生器。

ω_i

(Idler)

ωp

=ω

s

+ω

i

χ⁽²⁾

(Pump)

ω_s

(Signal)

1.6 論文內容概述

本篇論文做為光參振盪器及倍頻之用的週期性極化反轉鉭酸鋰 (Periodical Poled Lithium Tantalite, PPLT)非線性晶體，除一片 MgO:SLT 晶體由中央研究院原子與分子科學研究所的孔慶昌老師提供外，其餘 由本實驗室成員製作。

論文之大綱如下。第二章將介紹到非線性頻率轉換、雙折射相位 匹配、一維/二維準相位匹配以及光參振盪器相關理論；第三章對晶體 週期設計及光參振盪藍光產生器之數值模擬有詳細討論；第四章光學 測量的部分，二維藍光倍頻實驗、光參振盪器的轉換效率及波長特性 以及光參振盪藍光產生器均有定性及定量的測量結果與分析。最後第 五章為結論與未來之展望。

第二章 頻率轉換與光參振盪器相關理論

2.1 非線性頻率轉換與相位匹配

非線性介質中的光場傳播可用下列波動方程式表示：

(2.1-1)

(2.1-2)

及ε 為 空 氣 中 的 導 磁 係 數 (Permeability) 與 介 電 常 數 (Dielectric Constant)， 為介質的折射率， 為磁化率(Susceptibility)，為一張量，

可展開為光場的函數：

(2.1-3)

屬於線性光學的範疇，一般所見的反射、折射、繞射等皆由此 項所造成，而 是造成柯爾效應(Kerr Effect)、光折變(Photorefractive Effect) 等 效 應 的 主 要 因 素 。 僅 存 在 非 中 心 對 稱 (Non-Centro-Symmetric)的晶體中，是造成非線性頻率轉換如倍頻、和 頻及差頻等現象最重要的參數。

以和頻為例，考慮三種不同頻率的單頻光在非線性晶體中傳播，

、 為入射光頻率， 則是輸出光頻率。輸入與輸出波之間為能量 守恆關係 。假設光在晶體中沿著 x 方向傳播，其光場可 表示為：

, 1

以二倍頻(Second Harmonic Generation, SHG)為例， ， 2 2 ，在 及 強光場的作用下，假設基頻光強度遠大於 二倍頻光強度，利用平面波近似，經過晶體作用長度 L 後，可推得二 倍頻的轉換功率：

(2.1-7)

由式(2.1-7)可以看出，倍頻轉換效率主要決定於最後一項 sinc 函 數。當 0時，就是所謂的相位匹配(Phase Matching)，二倍頻的輸 出功率會隨著在晶體中作用長度的平方關係快速地增加。而 0要 成立，由式(2.1-6)可知，需滿足 。

然而，實際上用來當作光源的雷射為高斯光束(Gaussian Beam)，

而式(2.1-7)為假設入射光是平面波推導所得。電場形式須把高斯光束發

散的情況考慮進去， ^/ 。其中， 為基頻光之最小

光束半徑(Beam Waist)。高斯波假設的情況下，所用到的截面積可以最 小 光 腰 處 之 截 面 積 置 換 。 而 利 用 雷 射 光 束 在 瑞 利 長 度 (Rayleigh Length；2z₀)內光束發散並不會很大，我們設計晶體長度使符 合 2 ，並使最小光束半徑位於作用晶體長度 L 中間，

此為所謂共聚焦條件(Condition of Confocal Focusing)。把共聚焦條件代 入式(2.1-7)中，最佳二倍頻轉換效率可簡化為：

∆

∆ (2.1-8)

由上式可知，在滿足共聚焦條件下，轉換效率與晶體長度和基頻 光功率成正比關係，而不是前述之與晶體長度平方成正比¹³。

2.2 雙折射相位匹配

非等向性晶體(Anisotropic Crystals)中，相同傳播方向但不同極化 方向的光，有著不同的折射率，以單軸(Uniaxial)晶體為例存在普極 (Ordinary)折射係數 與非普極(Extraodinary)折射係數 ，其關係式 如下所示：

(2.2-1)

若 ，則稱為正單軸晶體(Positive Uniaxial Crystals)；若

，則稱負單軸晶體(Negative Uniaxial Crystals)。因此我們可以 利用其存在雙折射係數(Birefringence)的特性，加以選擇適當入射晶體 的角度，便可使得基頻光在晶體中的折射係數恰等於倍頻光之折射係 數，則基頻光與倍頻光可以相同的相速度(Phase Velocity)行進，稱之 為雙折射相位匹配(Birefringence Phase Matching, BPM)。

利用雙折射性質形成相位匹配，依照相位匹配方式的不同，又可 分為臨界相位匹配(Critical Phase Matching, CPM)與非臨界相位匹配 (Non-Critical Phase Matching, NCPM)兩種。臨界相位匹配是單純的利 用晶體雙折射特性，選擇適當的極化方向與入射角度，補償正常的色

2. Type II Phase Matching ：

o ray e ray o ray

其中第一型相位匹配(Type I Phase Matching) 表示由兩個處於普 極化頻率 ω 光子合成一個處於非普極化頻率 2ω 光子，或是由兩個處 於非普極化頻率 ω 光子合成一個處於普極化頻率 2ω 光子；第二型相 位匹配(Type II Phase Matching)則由不同極化態的光子合成。以第一型 相位匹配為例，在一負單軸晶體當中，其 ω 與 2ω 光的折射率與入射 Optical Axis

Nonlinear Crystal

SHG

Optical Axis

在負單軸晶體中，對於給定的基頻光，可以計算出產生二倍頻且 時，非線性頻率轉換可接受角(Acceptance Angle)，由式(2.1-8)可知：

∆ (2.2-4)

率，但相對的將減小晶體的可接受角，進而又影響到倍頻轉換效率。 分離角(Walk-Off Angle)。

圖2.2-2 分離角示意圖

Optical Axis

Nonlinear Crystal

SHG Wave

Fundamental Wave Fundamental Wave

變化大，適當調變晶體溫度，使得倍頻光與基頻光之折射率相同。雖 然藉由調整晶體溫度可以改變倍頻光與基頻光在晶體中之折射率，然 而倍頻晶體本身的折射率也會因溫度改變而有所變化，使得倍頻的轉 換效率受限於倍頻晶體的溫度頻寬。當倍頻晶體因溫度變化而導致折 射率改變時，易使相位匹配的程度變差。如式(2.2-9)所示，晶體長度越 長，倍頻的溫度頻寬將越小，當溫度頻寬過小時，就必須對倍頻晶體 做溫度控制，以維持最佳的倍頻轉換效率。

∆ 0.443 (2.2-9)

ΔT：溫度頻寬

T_m：達相位匹配時的臨界溫度

綜合上述各點，利用雙折射相位匹配法可達到完美的相位匹配，

但對鉭酸鋰晶體來說，其無法使用到最大的二階非線性係數d₃₃。再者，

一般利用雷射當基頻光光源時，還會遇到如空間離散和可接受角的限 制，空間離散使得倍頻光隨著晶體長度增加而與基頻光漸行漸遠，且 產生之倍頻光能量不集中；而可接受角則限制了轉換的效率，超過可 接受角之外的基頻雷射光無法轉換為二倍頻，形同浪費。而非臨界相 位匹配則礙於可調的溫度範圍，可倍頻的基頻光範圍也隨之受限。故 在使用雙折射相位匹配法時須注意以上諸多條件而極受限制。

2.3 一維空間的準相位匹配

哈佛大學的 Bloembergen 教授於 1962 年首次提出準相位匹配

（Quasi Phase Matching, QPM）的概念⁵。其基本構想是透過週期性結 構調變晶體的非線性係數，提供入射光進行非線性頻率轉換所需之特 定大小光柵動量，避免因相位不匹配引起破壞性干涉，造成頻率轉換 的能量無法持續累積。圖2.3-1 為準相位匹配結構示意圖：

由傅立葉分析得知，這樣的結構將提供某些特定的光柵動量，此

由傅立葉分析得知，這樣的結構將提供某些特定的光柵動量，此

在文檔中 短腔光學參量振盪器與藍光產生器之研究 (頁 21-0)