氧非正分压La0.9Ba0.1MnO3-δ/SrTiO3:Nb p-n异质结的整流特性研究

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#） !）（云南大学工程技术研究院光电薄膜研究中心，昆明 &’(()!） #）（中国科学院上海技术物理研究所红外物理国家重点实验室，上海 #(((*$） $）（南京大学固体微结构国家重点实验室，南京 #!(()$） %）（昆明物理研究所基础研发中心，昆明 &’(($%） （#((+ 年 $ 月 !+ 日收到；#((+ 年 & 月 ’ 日收到修改稿） 利用脉冲激光沉积技术在掺 ,- 的 ./012$ 衬底上制备了氧非正分 34(5)64(5!782$9!:./012$：,- ;98 异质结 < 在 #(—$(( = 这一较宽的温度范围内获得了光滑的整流曲线 < 整流实验表明：该 ;98 异质结的正向扩散电压 !>随着温 度升高在薄膜金属—绝缘转变温度附近出现极大值，表现出与氧正分 34(5)64(5!782$:./012$：,- ;98 结截然不同的 温度特性 < 结合薄膜的电阻9温度实验和能带计算结果，对这一奇异的现象进行了解释 < 关键词：34(5)64(5!782$9!薄膜，锰氧化物 ;98 结，整流性质 5677：+$%(3，+$&(，+%+( !国家重点基础研究发展规划项目（批准号：#((%?6&!)((%），国家自然科学基金（批准号：&(’&+((!）和云南大学“学术骨干”培养基金资助 的课题 < " 通讯联系人 < @9A41B：CD48EF A41B < G1H; < 4C< C8

! 5 引

言

作为最基本的电子元件，传统硅基半导体 ;98 结已经被广泛应用到各式各样的器件中，对电子工 业产生了不可估量的深刻影响，但当半导体器件尺 寸进入纳米量级范围时，硅载流子浓度低的缺陷就 带来了很多难题 < 然而，钙钛矿稀土合金锰氧化物 （简称锰氧化物）的自旋电子（载流子）数目是半导 体中载流子数目的 !(% —!(’ _{倍，因此在制作纳米尺} 寸的电子元件方面比半导体更具优势［!］ < 同时，基于 锰氧化物材料的器件的逐步问世，让人们看到了突 破几 十 年 来 影 响 微 电 子 技 术 的 摩 尔 定 律 预 言 的 希望 < 由于在电荷、自旋、轨道和晶格等方面的自由度 以及彼此之间的强关联作用，锰氧化物近年来已成 为一类重要的基础研究和器件应用的候选材料 < 这 些自由度相互之间会发生强烈的耦合，不再像单电 子近似要求下的那样相互独立 < 强烈的耦合作用导 致这些材料中电子自旋对外部因素（比如电场和磁 场）的响应非常灵敏 < 人们已经开始致力于利用这 类材料优越的光、磁、电性质来研制高密度大容量磁 存储器［#］_{、室温工作的测辐射热仪（-IBIAJHJ/）}［$］_、自 旋阀 器 件［%］_{、超 导 量 子 干 涉 仪}［’］_{以 及 光 电 磁 传 感} 器［&—*］ 等等，且也都取得了较大的进展 < 若是能够利 用锰氧化物直接设计成 ;98 结，那必将开辟晶体管 在全新领域的应用 < =4D41 等人［)，!(］在掺 ,- 为 (5(!DHK 的 ./012$ 衬 底上生长 34(5)64(5!782（3672）薄膜，并获得了该锰$ 氧化物 ;98 异质结的整流性质 < 这种全新概念 ;98 结的出现，激发了研究人员进行多种基于稀土掺杂 锰氧化物薄膜的 ;98 结的制备和研究，并获得了许多 传统半导体 ;98 结所不具备的优越性质［!!—!&］ < 本文报 道 氧 非 正 分 34(5) 64(5!782$9!:./012$：,-（ 3672$9!: .02,）;98异质结的制备，以及该器件在较宽温度范 围内的异常整流特性 <

# < 实

验

3672_$9!:.02, ;98 异质结的制备采用脉冲激光 溅射（L3>）方法 < 所使用的脉冲激光器是出射波长 第 ’+ 卷 第 ! 期 #((* 年 ! 月 !(((9$#)(:#((*:’+（(!）:(’(#9(&

物

理

学

报

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为 !"# $% 的 &’( 准分子激光，其脉冲宽度为 )* $+, 在生长过程中，脉冲激光溅射频率为 - ./，激光能量 密度 为 012 345%! , 衬 底 使 用 *1 ) %% 厚、掺 67 为 *1 89:;的 <’=>?（**0）单晶衬底 , 沉积薄膜时，生长) 室的氧压设为 0** @A, 当 BCD? 薄膜厚度达到约 -* $% 时停止溅射 , 为了制备具有适当 E 型半导体性 质［0F］_{的 BCD?} )G!薄膜，将生长室的氧压降到 0 @A 以 下直接进行原位后退火，退火时间持续 0 H 左右 , 在 0*I—2*I衍射角的范围内，J 射线衍射实验 清晰显示出分别来自薄膜和衬底（**0）和（**!）的 两套衍射峰，并未观察到其他杂相，表明 BCD?_)G!薄 膜为良好的外延生长 , 使用原子力显微镜（K(D）观 察时，发现在 !- "%! _{的范围内薄膜表面的起伏不超} 过 *1- $%, 选取金属 @: 作为 EG$ 异质结上的电极材 料，_{电极的制备采用溅射方法将 @: 蒸镀到 E 型和 $} 型两个表面上 , 为了确保电极的欧姆接触，将样品在 "**L温 度 下 进 行 了 "- + 的 快 速 热 退 火 处 理 , BCD?_)G!4<=?6 EG$ 结的结面积为 ) %% M ) %%, .ANN 实验表明 BCD?_)G!薄膜材料和 <=?6 衬底同质区的 载流 子 浓 度 分 别 为 #1#) M 0*0# 5%O )和 -12# M 0*08 5%O ) ,整流实验使用一个电流4电压源，在变温 !G " 实验中使用一个 ?PQR’S 变温杜瓦，制冷机的冷头利 用循环的液氦制冷 , 图 0 BCD?)G!4<=?6 EG$ 异质结在 --—)** & 温度范围内的整流 特性（插图为 !*，"* 和 -- & 时正偏下的 !G " 曲线）

) 1 实验结果和讨论

图 0 给出 BCD?)G!4<=?6 EG$ 结器件在 -- & 到 )** & 温度范围内的 !G " 曲线，而图中插图显示了 !*，"* 和 -- & 温 度 下 的 正 偏 整 流 曲 线 , BCD?)G!4 <=?6 EG$ 结显现出一个正反向偏压不对称的标准 !G" 曲线，以及两个临界电压值：反向击穿电压 "C 和正向扩散电压 "T, 在相同温度范围内，BCD?)G_!4 <=?6 EG$ 结正向扩散电压 "T的变化幅度稍小于 <> 基 EG$ 结的变化幅度，表明该 EG$ 异质结具有更佳 的温度稳定性和均匀性 , 在室温下已证明：该器件至 少可以承受 !"* %K 的正向电流而不会对器件造成 损伤，显示出这一 EG$ 异质结拥有更高的热击穿电 流阈值和制作优良高功率晶体管的潜力 , 图 ! 显示 了该 EG$ 结器件在三个不同温度下的结电阻G电压 （ #UG "）曲线，这里的 #UG " 曲线取自于微分的 !G " 曲 线，即 #UV S"4S ! , 器件所展现出的光滑正反偏压 !G " 和 #UG " 曲线可以间接反映出 @: 电极与 EG$ 结之 间良好的欧姆接触 , 有趣的是，我们发现 BCD?)G!4<=?6 EG$ 异质结 的正向扩散电压 "T随温度升高在 -- & 附近会出现 一个极大值，即在 -- & 以下 "T具有正温度效应，而 在 -- & 以上这一很宽的温度范围内则表现为负温 度效应 , 这一现象与在氧正分 BA*18CA*10D$?) 薄膜制 成的 BCD?4<=?6 EG$ 异质结［8，0*］_{上观察到的现象有} 着明显的差异：BCD?4<=?6 结中的扩散电压 "T 是 随着温度的升高而逐渐增大的，在 )-* & 温度以下 表现为单调的正温度效应 , 图 ! BCD?)G!4<=?6 EG$ 异质结在 #*，!** 和 !#* & 下的电阻G电 压（ #UG "）曲线 为对这一有趣的现象进行解释，利用四探针法， 我们又分别测量了 BCD?)G!薄膜和 <=?6 衬底的电 阻随温度变化的曲线 , 测量结果如图 ) 显示的那样： BCD?)G!薄膜在 $E!-* & 的温度附近发生金属—绝 缘_{（D—W）相变，而在整流实验的测量区域 $ X -- &} ) * -0 期 王 茺等：氧非正分 BA*18CA*10D$?)G!4<’=>?)：67 EG$ 异质结的整流特性研究

的范围内显示出半导体的电输运特性，更低的温度 区域则表现为金属性 ! 在锰氧化物顺磁相区域，电导 主要受热激发的相关效应决定 ! 人们曾提出三种模 型来解释顺磁相的载流子输运行为，它们分别是带 隙模 型、小 极 化 子 模 型 和 变 程 跳 跃（ "#$%#&’( $#)*( +,--%)*，./0）模型 ! 其中，变程跳跃模型所主导的 输运行为常见于传统的掺杂半导体中 ! 在此模型下， 载流子由于随机势的涨落而局域在一个能带内，最 明显的一个特征是在对数坐标下电阻与温度有 ’)! !!1 234的关系 ! 正如图 5 所示，这种电阻率和温度 的比例线性关系在 67895:"薄膜中能够得到较好的 满足 ! 变程跳跃模型可以用来描述那些存在微缺陷 的锰氧化物系统中的电子输运性质，这些微缺陷结 构包括氧空位和晶格失配导致的应变，而这两个因 素在 67895:"薄膜中都能得到很好的满足 ［2;］ ! 与氧 正分的 6789 相比，67895:"薄膜中由于在低氧压的 环境下退火而导致其具有更为强烈的载流子局域化 效应和无序 ! 我们知道，锰氧化物中的氧含量多少对 电子输运性质及其自旋有着直接的影响 ! 由于低氧 压气氛下的退火处理，使得 67895:"薄膜中产生了 大量氧空位，8)4 <_{的离子浓度也随之减小，这必将} 减弱锰氧化物 -:) 结中起主导输运作用的 (* 电子在 8)5 <_{和 8)}4 <_{之间的双交换作用，同时增大了自旋} 散射的无序程度和电子:声子耦合 ! 这些变化都将导 致 67895:"整体电阻率相对于氧正分 6789 的电阻 率有所增大，电子的金属相在整个温度受到压缩，且 顺磁绝缘相逐渐向低温扩展 ! 当氧空位增大到一定 程度时，67895:"薄膜甚至可能在整个温度范围内只 出现顺磁绝缘相 ! 晶格失配导致的应变效应也可以 看作是一种无序，它的存在会抑制局域电子在双交 换作用下的巡游性 ! 另一方面，=>9? 衬底表现出较弱的金属性，其 电阻率比 67895:"薄膜电阻率小了近 @ 个数量级，而 且其电阻率随温度变化的幅度相对较小，这与 0A 等人测量得到的结果相似［2B，@C］ ! 利用连续性方程和 玻 尔 兹 曼 方 程，我 们 模 拟 得 到 了 平 衡 态 下 的 67895:"3=>9? -:) 异质结的能带结构和载流子浓度 分布，如图 4 中的插图所示 ! 模拟过程中所使用到的 连续性方程和玻尔兹曼方程如下所示： 1 D @ "（ #） D#@ E $ #［ %（ #）1 &（ #）1 ’# < ’D］，（2）

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，（@） 图 5 67895:"薄膜和 6789 薄膜的 *:! 曲线，以及对数坐标下 的 67895:"薄膜电阻率与 !1 234的关系（其中 6789 薄膜的 *:! 曲线取自文献［B］） %（ #）E %C -C(F- 1 (G 1 $"（ #）1 (H )7

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，（5） 其中 &)C和 %-C分别表示电子和空穴的浓度，它们的 值取 自 0#’’ 实 验 的 测 量 结 果，分 别 为 IJK; L 2C2B GM1 5_{和 ;J55 L 2C}2; GM1 5 ! 在模拟计算过程中，=>9? 和 67895:"的介电函数分别取为 25J@ ［@2］ 和 2C［@@］_，平 均有效质量为 2C+C ［@5］_{和 5+} C ［@4］_{，功函数为 IJ@ 和} 4J ; (.［@I］! 此 外，=>9? 的 带 隙 值 取 为 @J ; (.［@K］； 67895:"的带隙值则取为 2J@ (.，略小于其母体材 料 6#8)95 的带隙值 2J5 (. ［@N］_{，与相同二价金属掺} 杂率的 6#CJB=$CJ28)95 的带隙值相近 ［@;］ ! 图 4 插图中 的 ("和 (G分别表示价带和导带的带边，(H 为费 米能级，在对数坐标中的 &C 和 %C 分别为系统中的 电子和空穴浓度 ! 从能带计算结果中可以看到：耗尽 层大部分分布在 67895:"薄膜的 - 区；在 - 区的耗尽 层内，载流子浓度急剧减小 ! 这表明 67895:"3=>9? -:) 结结电阻 *O 实际上主要是由 67895:"薄膜耗尽 层中的有效载流子数目决定，因此在所测量温度范 围内，形成的 -:) 结结电阻 *O 表现出与 67895:"薄 膜电阻特性相似的温度变化趋势 ! 如图 4 所示，正向 扩散电压 "P 和结电阻 *O 也存在着相同的温度变 化关系，即 "P在 !- 附近出现极大值，在 II—5CC Q 这一较宽的温度范围内则表现为负温度效应 ! 与此不同的是，在 Q#R#% 等人［B，2C］ 制作的 67893 =>9? -:) 异质结中，氧正分 6789 薄膜的 8—S 相变 温度 !- 高达 5CI Q，而且 6789 薄膜的整体电阻率 为氧非正分的 67895:"薄膜的约 235C，如图 5 所示 ! 4 C I 物 理 学 报 _{IN 卷}

图 ! 正向扩散电压 !"和 # $%&’ 偏压时结电阻 "(随温度变化 的关系；（内插图显示了模拟得到的 )*+ 结能带和载流子浓度的 分布） 这使得在 #*! 实验测量的绝大部分温度范围内，锰 氧化物薄膜表现为金属性，在 $) 以上才表现为半 导体性质 , 这样，作用于导电电子 -.上强烈的局域 化效应只在高于 $) 时才明显地反映出来，这就有 可能导致氧正分 /01234526 )*+ 异质结的正向扩 散电压 !"出现正如其结电阻一样随着温度上升而 升高的现象 , 另外，与 /0127*!34526 )*+ 异质结扩散电压 !" 的温度特性正好相反，/8$%9:;<$%7&=8$%771+273452：6> （$%?@AB）)*+ 结的 !" 却在 $（C?$ D）附近出现一) 个极小值［C7］ , 在 $) 附近出现 !"的极小值曾被认为 是由于 /8$%9:;<$%7&=8$%771+27 薄膜的带隙随着温度上 升而逐渐减小所导致的，但是这一论述似乎不适于 解释氧非正分 /0127*!34526 )*+ 异质结 !" 出现极 大值的现象 , 在这些锰氧化物 )*+ 结中，!" 表现出 如此明显差异的原因可能与锰氧化物薄膜和 4526 衬底两者之间多数载流子浓度的比率大小有关，即 异质 结 究 竟 表 现 为 )# *+ 型 还 是 )*+# 型 , 由 于 /0127*!薄膜中的氧非正分大大降低了薄膜的多子 （空穴）浓 度，加 之 4526 衬 底 的 + 型 掺 杂 率 高 达 $% :@AB ，+ 区的电阻率比薄膜小了近 9 个数量级，导 致 /0127*!34526 异质结呈现为弱的 )*+ # 结 , 能带 计算结果也表明：在两种材料介电常数相近的情况 下，+ 区和 ) 区的载流子浓度比率决定了耗尽层分 布在两个区的厚度，即 ) 区的载流子浓度越小，该区 的耗尽层厚度越大，对整个锰氧化物 )*+#_结结电阻 形成的影响也越大 , /0127*!薄膜在 $) 温度附近出 现电阻的极大值，也使得 /0127*!34526 )*+ #_结在对 应温度附近出现正向扩散电压 !" 的极大值 , 这种 出现 !"极大值的相似特征还曾经在氧非正分 /8$%EF =8$%771+27*!34526 )*+ 结 ［CF］_{以及我们制备的氧非正} 分 /8$%&08$%91+27*!34526 )*+ 结中被观察到 , 然而，氧正分 /8$%9:;<$%7&=8$%771+27 薄膜的二价 金属掺杂率和 $)温度（C?$ D）都远高于氧非正分 /0127*!薄膜，这使得前者的整体电阻率远小于后者 的电阻率；而且，/8$%9:;<$%7&=8$%771+2734526 )*+ 结中 4526 衬底的 + 型掺杂浓度相对较低 , 这就可能导致 该 )*+ 异质结呈现弱 )# *+ 型 , 这样，/8$%9:;<$%7&=8$%77 1+2734526 )*+ 结结电阻的形成受锰氧化物薄膜电 阻特性的影响较小，也就是这两者之间的关联性并 不明显，此时的结电阻所表现出来的性质应是结区 和界面附近多种复杂因素共同作用的结果 ,

! , 结

论

利用脉冲激光沉积法在掺 6> 的 4<5G27 衬底上 制备了 /8$%:08$%C1+27*!34<5G27：6> )*+ 异质结 , 该器 件表现出优良的整流特性 , 随着温度的升高，#*! 曲 线发生有序而缓慢的变化，主要表现为扩散电压在 薄膜金属—绝缘相转变温度附近存在一个极大值， 并当温度高于 ?? D 时，扩散电压单调降低 , 氧非正 分 /8$%:08$%C1+27*_!34<5G27：6> )*+ 异质结扩散电压的 温度变化趋势与 /8$%:08$%C1+2734<5G27：6> 和 /8$%9: ;<$%7&=8$%771+2734526 )*+ 异质结有明显的差异 , 借 助能带和载流子浓度的计算模拟，我们发现：锰氧化 物薄膜的氧非正分可能导致 ) 区多子浓度小于 + 区 的多子浓度，这会使得 )*+ 结结电阻的特性将趋近 于 /8$%:08$%C1+27*!薄膜在耗尽层中的电阻特性，并 最终导致扩散电压在 /8$%:08$%C1+27*!薄膜 1—H 转 变温度附近出现极大值的现象 , 我们的研究结果也 表明：基于强关联电子体系的锰氧化物薄膜制备的 )*+ 结，其整流特性受到多种因素的影响，这虽然给 研究带来了一定的困难，但同时也为设计不同用途 的器件创造了条件 , 因此，仍需要大量的实验和理论 工作，来探索锰氧化物 )*+ 结丰富的性质，以加速其 在微电子领域的广泛应用 , ? $ ? C 期 王 茺等：氧非正分 /8$%:08$%C1+27*!34<5G27：6> )*+ 异质结的整流特性研究

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（;- W%;-&(&）［唐为华、李培刚、A; A 9、E#2 3 6??G 物理学报 ’( ?64!］

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