鐵磁/一般金屬異質結構的鐵磁共振與自旋電子學之研究

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(1)國立臺灣師範大學物理學系研究所碩士論文. Study of Ferromagnetic Resonance and Spintronics in FM/Normal Metal Heterostructures 鐵磁/一般金屬異質結構的鐵磁共振與自旋電子學之研究. 指導教授：江佩勳博士 Dr.Jiang, Pei-hsun 研究生：李釗豪 Lee, Jhao-hao. 中華民國一百零五年八月.

(2) 摘要. 我們使用 E-beam lithography 和 Photo lithography 技術將樣品製作成狹長型的結構並且使用 Microstrip 以及共平面波導（coplanar waveguide，CPW）來輸入微波訊號，目前我們實驗成功的量測到鐵磁共振（ferromagnetic resonanceand，FMR）訊號。. 當鐵磁材料/一般金屬異質結構在鐵磁共振的條件下，因為自旋幫補效應（spin pumping effect，SPE），使得自旋流不斷地流入一般金屬。我們利用鐵磁共振的訊號分析磁化飽和量 M s 以及 Gilbert 阻尼參數  ，比較單層鐵磁材料以及鐵磁/一般金屬異質結構材料的  ，發現鐵磁/一般金屬異質結構的  大於單層鐵磁材料的  0 ，得知我們使用鐵磁/一般金屬異質結構（Py/Pt）有自旋流成功的產生。. 然而自旋電流無法直接地被量測到，但是因為自旋-軌道作用（spin–orbit interaction）導致逆自旋霍爾效應（inverse spin Hall effect，ISHE）進而產生電荷電流，未來我們會在樣品的兩端再加上直流（DC）訊號的量測。在此實驗中除了 ISHE 還會有自旋整流效應（spin rectification effect，SRE）為了區分這兩種不同訊號的電流，未來我們將會使用了此篇論文[1]的方法來進行室溫實驗的分析，並且使用[2]的方法在低溫環境（< 1.5K）下做測量分析。. 關鍵字：自旋電子學、鐵磁共振、自旋幫補效應、自旋霍爾效應. i.

(3) Abstract We use E-beam lithography and Photo lithography to make slim FM/Normal metal heterostructures.Microwave signal entered by microstrip or coplanar waveguide (CPW）and we success measure ferromagnetic resonanceand (FMR) signal.. When FM/Normal metal heterostructures occur ferromagnetic resonanceand,the spin current continuously flow to normal metal because of spin pumping effect (SPE).Then we use FMR signal to analysis saturated magnetization M s and Gilbert damp parameter  . Compare single ferromagnetic layer and FM/Normal metal heterostructures,we find Gilbert damp parameter  of heterostructures larger than.  0 of single ferromagnetic layer.This result make we know that spin current was produced in FM/Normal metal heterostructures.. However , spin current can’t measure directly. But we can measure charge current that resulting in inverse spin Hall effect (ISHE) caused by spin–orbit interaction (SOC). In the future, Our experiment will add DC pad in order to detecting DC signal. Then we will measure ISHE and spin rectification effect (SRE) signal. In order to distinguishing ISEH and SRE signal, we will use this method [1] in room temperature and this method [2] in low temperature (< 1.5K).. Keywords：Spintronics、Ferromagnetic Resonance、Spin Hall Effect、Spin Pumping Effect ii.

(4) 致謝. 首先要感謝我的家人讓我可以放棄原先的工作，安心的進修研究所，並且在我忙碌中也能體諒我讓我繼續做研究。再來要感謝我的指導教授江佩勳教授，從頭到尾一直很有耐心的教導我，不論是在學術上或是人生觀上，都給我了很多。在研究上，老師常常會看到我沒看到的問題，比如在處理選購材料的問題中，我單純只用公式在思考問題，卻沒注意到如果我用物理的角度來看的話，可以省去很多不必要的計算。做起實驗也更加的有效率。. 雖然我們實驗室中儀器常常會鬧脾氣，導致我們實驗進度往往一拖就是幾個月的延後，還好有實驗室的夥伴們，學長王韋翔教會我許多儀器的使用方式並且在樣品的製作過程中以及理論的研究幫了很多的忙，以及同屆的馬凱俊和學弟呂學儒不在乎自己六日的休假來實驗室繼續的製作樣品，讓我如期地在口試前量測到數據完成論文，也謝謝駱芳鈺實驗室以及林文欽實驗室幫忙長樣品，讓我有樣品可以測量。而且除了實驗的事情以外，在這兩年的生活中也遇到許多的挫折，但是還有有了你們的陪伴，讓我能挺進到最後。. 要感謝的人事物還有很多，當然也包括眾多學者努力的辛苦結晶，因此在最後讓我獻上最深的祝福，希望所有幫助過我的人未來都能夠一切順利，心想事成。. iii.

(5) 目錄摘要 .................................................................................................................................... i Abstract ............................................................................................................................. ii 致謝 .................................................................................................................................. iii 目錄 .................................................................................................................................. iv 理論回顧.................................................................................................................. 1. 1 1.1. 鐵磁共振 ............................................................................................................ 1. 1.1.1. 拉莫爾進動（Lamor precession） ............................................................ 1. 1.1.2. 均勻磁場下的鐵磁共振............................................................................. 2. 1.1.3. Landau–Lifshitz–Gilbert equation .............................................................. 4. 1.2. 自旋電子學 ........................................................................................................ 6. 1.2.1. 自旋霍爾效應（spin hall effect，SHE） ................................................. 6. 1.2.2. 自旋幫浦效應（spin pumping effect，SPE） .......................................... 6. 1.2.3. 自旋整流效應（spin rectification effect，SRE） .................................... 7. 儀器介紹和實驗方法............................................................................................ 10. 2 2.1. 掃描式電子顯微鏡 .......................................................................................... 11. 2.2. 電子束蒸鍍儀 .................................................................................................. 13. 2.3. 向量網路分析儀 .............................................................................................. 14. 2.4. 共平面波導（co-planar waveguide，CPW） ................................................ 17. 2.5. 樣品製程 .......................................................................................................... 20. 2.5.1. 旋轉塗佈（Spin coated）&預烤 ............................................................. 20. 2.5.2. 曝光........................................................................................................... 20. 2.5.3. 顯影........................................................................................................... 21. 2.5.4. 蒸鍍........................................................................................................... 21. 2.5.5. 舉離（lift-off） ........................................................................................ 21 iv.

(6) 2.5.6 2.6. 鍍上樣品................................................................................................... 22. 實驗方法 .......................................................................................................... 23. 2.6.1. 推測材料在 FMR 實驗時的外加磁場和共振頻率 ................................ 24. 2.6.2. 量測 FMR 訊號並且找出共振磁場 Hr .................................................... 25. 2.6.3. 找出半高寬 ΔH ....................................................................................... 25. 2.6.4. 找出樣品磁飽和量 M s 以及 Gilbert 阻尼參數  ................................... 26. 2.6.5. 未來展望：分析直流(DC)訊號 .............................................................. 26. 結果與討論............................................................................................................ 28. 3 3.1. Microstrip 測量樣品 Py 15 nm ........................................................................ 28. 3.2. Microstrip 測量樣品 Py 15 nm / Pt 15 nm ...................................................... 29. 3.3. CPW 測量樣品 Py 15 nm ................................................................................ 30. 3.4. CPW 測量樣品 Py 30 nm ................................................................................ 31. 3.5. 磁飽和量 M s 以及 Gilbert 阻尼參數  .......................................................... 32. 4. 總結........................................................................................................................ 36. 5. 參考文獻................................................................................................................ 38. v.

(7) 1. 理論回顧. 自旋電子學（Spintronics）是一種操縱電子自旋自由度的科學，是一種新的技術，從鐵磁共振到逆自旋霍爾效應已經有許多的研究以及理論。在固態器件電子自旋與其相關的磁矩有關，自旋電子與古典磁學不同之處在於自旋是通過磁場和電場的兩種磁場所操縱。下面我們先從鐵磁共振介紹：. 1.1 鐵磁共振第一次發現鐵磁共振實驗的人 Griffiths[3]。他在不同品質因素（Qfactor）的共振腔上電鍍上鐵磁材料做測量，對應到不同的磁場。而第一個鐵磁共振現象的理論是由 Kittel[4]所提出。. 為了解釋鐵磁共振現象，我們用拉莫爾進動（Lamor precession）來描述外加磁場下磁偶極。. 1.1.1 拉莫爾進動（Lamor precession）[5] 我們可以描述一個在均勻磁場下電子磁矩的能量為. E    H. （1.1）. 使用力矩  來描述磁矩的進動關係.   H. （1.2）. 自旋和力矩的關係如下. . dS dt. （1.3）. 然後我們可以得到下面的運動方程式 1.

(8) d   (   H ) dt. （1.4）. 每個方向的向量為  d x  dt   (  y H z   z H y )  d y   (  z H x   x H z )  dt   d z  dt   (  x H y   y H x ) . （1.5）. 假設磁場只有 z 方向 H  H z kˆ 則  d x  dt   (  y H z )   d y   (  x H z )  dt   d z  dt  0 . （1.6）. （2.6）式解微分方程得到   x   cos(t )    y    sin(t )    z  cons tan t. （1.7）. 拉莫爾頻率（Lamor frequency）  ，    H 。. 1.1.2 均勻磁場下的鐵磁共振鐵磁共振相似於拉莫爾進動。首先我們替代（1.3）式中的 S 為磁極化（magnetization） M 來表示力矩  在一個等效的磁場下 H eff.   M  H eff （1.8）  是旋磁比率（gyromagnetic ratio），繼續我們寫出運動方程式. 2.

(9) dM   dM    ( M  H i )  M  dt M dt . （1.9）. 此運動方程式為 Landau-Lifshitz equation （LLG equatuin），當由磁極化產生的進動受到微擾，阻尼現象會消散進動。我們可以外加特定頻率的震盪來對抗阻尼現象，而這個外加的震盪我們可以用一個頻率下的驅動場來產生。現在我們考慮外加磁場的每個部分，如下[6]  H ix  H  N M x x x  i  （1.10） H y   N y M y  i H  H z  Nz M z   z. N 是 x、y 和 z 方向的退磁因子（demagnetization factors）。 Landau-Lifshitz equation 可以寫成  dM x  dt    H z  ( N y  N z ) M z  M y   dM y    M z H x  ( N x  N z ) M x M z  M x H z  （1.11）  dt   dM z  dt  0 . 解（3.11）微分方程可以得到.  .  H z  ( N x  N z )M   H z  ( N y  N z )M . （1.12）. 如果現在是一個薄膜，磁場在 z 方向然後退磁因子則為 N x  0, N y  0, N z  4 我們可以把共振頻率簡化成.   H  4 M . （1.13）. 我們再來看其他的例子，如果磁場的方向與薄膜平面的方向平行，則退磁因子則為 N x  0, N y  4 , N z  0 ，那麼共振頻率簡化成.    H ( H  4 M ). 3. （1.14）.

(10) 1.1.3 Landau–Lifshitz–Gilbert equation 微波放射場（Radiation field，rf）會對材料的磁極化產生影響，而這個影響我們可以使用 Landau–Lifshitz–Gilbert（LLG）equation 來解決這個問題。如下式[7]： dM   dM    ( M  H i )  M  dt M dt . . 0 e me. （1.15）. 是一顆電子的等效旋磁比，  0 是真空磁導率，  是 Gilbert 阻尼參. 數，它是由 FMR 實驗的半高寬 H 所決定：. H . 4. . f. （1.16）. 由 LLG 方程式中我們可以在（1.15）式中的第二項看到一個阻尼項  ，它是由鐵磁材料本身所提供，如圖 1.1，我們可以看到磁極化量 M 會因為  項的關係隨著時間的演化，以螺旋的方向進動至沿著等效磁場 H eff 的方向。. 圖 1.1：Gilbert 阻尼  使得磁極化量 M 隨著時間進動至沿著等效磁場 H eff 的方向. 在磁飽和材料的磁極化量 M 0 幾乎平行於等效磁場 H eff 下。我們利用極化率張量  ，來連結磁極化 M 以及等效磁場 H eff ，來得到 eq（1.15）的解， 4.

(11)   xx  m   h   i  xy  0 . i  xy.  yy.   xx    i    xy e 2  0  . 0. 0  0 h 0 .  xy e. i. 2.  yy 0. 0   0  he i  0  . （1.17）.   arctan  H ( H  H r ) 是鐵磁共振相位[8]，其描述了 rf 場上變動的力以及產生在材料上對應的震盪之間的相位差， H r 為共振時的磁場。我們可以將極化率張量  簡化為 (  xx ,  xy ,  yy )  ( D  iL)(Axx , Axy , A yy ) ， A xx , A xy , A yy 為振幅（純數）其關係式如下：. A xx  A xy  A yy .  M 0  M 0 N y  ( H  N z M 0    2( H  N z M 0 )  M 0 ( N z  N y ) . ,. M0 , （1.18）   2( H  N z M 0 )  M 0 ( N z  N y ) .  M 0 M 0 N x  (H  N z M 0 .   2( H  N z M 0 )  M 0 ( N z  N y ) . .. L 代表勞倫茲線性圖形（Lorentz line shape）的振幅， D 代表分散線性圖形. （dispersive line shape）的振幅，定義如下： L. H 2 ( H  H r )2  H 2. H ( H  H r ) D ( H  H r )2  H 2. 5. （1.19）.

(12) 1.2 自旋電子學自旋是電子與生俱來的一個角動量，從解相對論性的狄拉克方程式（Dirac’s equation）得到的電子波函數很自然就包含電子自旋的部份，透過對電子自旋的操控，也為理論與應用科學開啟另一扇大門。在半導體材料中我們也可以利用自旋軌道耦合（spin—orbit coupling， SOC）來操控電子的自旋傳輸，其主要的優點是可以方式將有興趣的材料拉長，然後短暫的利用電性的方式來操控自旋。在此篇我們探討鐵磁材料與正常金屬中自旋電子其相關的物理現象以及行為。. 1.2.1 自旋霍爾效應（spin hall effect，SHE）[9] 自旋霍爾效應是近年在自旋電子學中擁有十足的潛力的重要現象，所謂自旋霍爾效應與一般霍爾效應是有異曲同工之妙，但自旋霍爾效應並不靠外加磁場來製造羅倫茲力使得電荷朝向電極邊作累積，在不加磁場情況下，自旋電子在傳輸過程遇到較重的（較大的原子序）原子時，會有較強的散射效應，且散射的角度會與電子的自旋角動量有關，利用此現象即有機會製造出自旋極化率百分百的電流。也就是說散射角度是SHE現象中最重要的物理參數。. 1.2.2 自旋幫浦效應（spin pumping effect，SPE）自旋幫浦效應的發生機制，是鐵磁材料內的進動中磁矩（即 FMR）藉由角動量轉移至鄰近正常金屬來產生自旋流。上述的物理機制可以用 LandauLifshitz Gilbert 等式來描述[10]： 6.

(13) dM dM    M  H eff   0 M   Is dt dt M sV. （1.20）. 其中 I s 為自旋流，  0 為鐵磁材料的本質阻尼， M S 為飽和磁化強度。當通入微波使得鐵磁材料產生鐵磁共振（FMR）時，電子自旋會在鐵磁材料中做進動運動，並且在相鄰的正常金屬上產生自旋流（自旋流沒有電荷的轉移），如圖 1.2，其自旋流的產生導致磁極化量 M 改變量變大。我們將（1.20）式改寫為：. dM dM   M  H eff   M  dt dt. （1.21）.  為鐵磁材料本質阻尼加上正常金屬產生自旋流效應的總和效應的阻尼，也就是鐵磁/正常金屬異質結構的阻尼項，在鐵磁材料相同鐵厚度相同的情況下.   0 。. 圖 1.2：自旋幫補效應. 1.2.3 自旋整流效應（spin rectification effect，SRE） SRE 是由於震盪的電阻 R(t ) 以及震盪的電流 j (t ) 之間非線性的耦合所導致。微波的 e 場產生了微波電流， j   e ，並且微波的 h 場在磁極化 M 上作用一個力矩場並使 M 沿著一個平衡方向做進動。 7.

(14) 在鐵磁材料中，電流沿著磁極化方向的電阻會比垂直方向的電阻還要來的大。這個現象我們稱之為異向性磁阻（anisotropic magneto resistivity， AMR）可以表達為 R  R0  R cos2  ， R0 最小縱向電阻， R 是由於 AMR 效應所產生的電阻變化，  則是電流和磁極化之間的角度。但是磁極化方向會繞著外加磁場 H 做進動，所以我們將角度表示為與時間有關   0   (t ) ，.  (t ) 是由 M 來決定的。並且我們可以透過泰勒展開式展開  (t ) 來推導與時間有關的電阻 R(t ) 。結合 R(t ) 以及 j (t ) 我們可以看到一個時間無關的電壓 Vr  Re[ R(t )]  Re[ j (t )] ，. 是表示時間的平均值。. 在平面平行於外加磁場下為了要得到 SRE 的通解，如圖，我們使用兩軸系統來描述外加磁場沿著一個又長又窄的中心線做平行於平面的旋轉。樣品的座標系統 ( x, y, z ) 是固定的， z  方向沿著樣品長的方向， x  方向沿著樣品寬的方向。測量的座標系統 ( x, y, z ) 是會旋轉的， z 固定沿著 H 場方向，我們定義中心線和外加磁場之間的角度為  H （ z  和 z 方向之間的角度）。兩個座標系統， y 都是沿著樣品平面的垂直方向。因為樣品的長遠大於寬，以及 rf 流， j  jze  it ，沿著中心線方向流， z  。使得霍爾效應只有作用在橫向，而且不會在沿著中心線的方向產生電流。根據論文[11-13]我們可以得到沿著 z  方向的投影電壓： Vr . R Re( j )  Re( mx ) sin(2 H ) （1.21） M0. sin(2 H ) 是因為 AMR 效應（ J 和 M 的耦合）產生的。我們將 eq（1.17）的磁極化張量帶入 eq（1.21）中，讓 m x 改寫為 rf 的 h 場表示，當 M 0 以及 H 都沿著 z 軸的方向，則 h 只有垂直於 z 軸方向的分量有 8.

(15) 貢獻於 M 。為了計算出整流電流， m x 必須轉換成 ( x, y, z ) 座標，我們使用座標軸旋轉 ( x, y, z )  (cos( H ) x  sin( H ) z, y,sin( H ) x  cos( H ) z) ，最後我們可以得到下列公式： R jz sin(2 H )[  xx hx cos  H cos(x  ) 2M 0 （1.22）   xy hy sin( y  )   xx hz  sin  H cos(z   )]. Vr . x ,  y 和z  分別代表 x, y和z  方向磁場以及電場方向的相位差。最後再把 eq（1.21）改寫為勞倫茲線性圖形以及散線性圖形 L 和 D ： Vr . R jz ( AL L  AD D ) 2M 0. （1.23）. AL以及AD 分別為： AL  sin(2 H )[ Axx hx cos( H ) sin(x )  Axy hy cos( y )  Axx hz sin( H ) sin(z  )], AD  sin(2 H )[ Axx hx cos( H ) cos(x )  Axy hy sin( y )  Axx hz  sin( H ) cos(z  )].. 9. （1.24）.

(16) 2. 儀器介紹和實驗方法. 為了瞭解鐵磁/正常金屬異質結構的自旋電子性質，我們使用微影技術（2.5 節會再做詳細的敘述）來製作共平面波導以及狹長型的異質結構，並且使用向量網路分析儀在外加磁場（0 – 600 mT）的環境下測量 FMR 訊號。最後再使用 1.1.3 節推導過的公式來分析單層樣品以及異質結構樣品的 Gilbert 阻尼參數的不同，證明自旋幫補效應的產生。. 在選擇樣品的時候，鐵磁材料我們考慮兩種樣品，一是臺灣師範大學駱芳鈺老師實驗室使用雷射脈衝沉積所長出的 Py（Ne80Fe20）以及同樣是臺灣師範大學林文欽老師實驗室使用電子束蒸鍍長出的 Co，後來再量測數據時候發現 Py 所量測的 FMR 訊號清晰，適合做電子自旋實驗的分析，所以在本篇論文鐵磁材料的選擇選用 Py；正常金屬的樣品選擇我們選擇使用鉑金（Pt），這是因為 Pt 屬於重金屬有著很強的 SOC，其導致在異質結構中有較強的自旋電流產生，讓我們可以觀察到在異質結構中有較大的 Gilbert 阻尼參數。. 下面我們先對儀器做介紹後再詳細的描述製作方法以及數據分析方法。. 10.

(17) 2.1 掃描式電子顯微鏡電子顯微鏡之工作原理，使用波長遠小於一般可見光的高能量電子取代光源，解析度可達到微米等級。掃瞄式電子顯微鏡外觀如圖 2.1 所示，此為日本電子株式會社（JEOL）所製造之場發射掃瞄式電子顯微鏡，型號為 SM—71010。. 掃描式電子顯微鏡的主要工作原理為電子鎗透過熱電子游離或是場發射原理產生高能電子束，經過電磁透鏡組後，可以將電子束聚焦至試片上，利用掃瞄線圈偏折電子束，在試片表面上做二度空間的掃瞄。. 圖 2.1：掃描電子顯微鏡外觀. 11.

(18) 圖 2.2：掃描電子顯微鏡工作原理圖. 12.

(19) 2.2 電子束蒸鍍儀當高熔點金屬被加熱到高溫度時，其表面電子之動能將大於束縛能而逸出，其電流密度可以 Richardson 方程式表示. J=AT 2 exp(ef. kT. ). （2.1）. （2.1）式中 T 為金屬之絕對溫度， e 為電子電荷， f 為功函數， k 為 Boltzmann 常數，A 為 Richardson 常數。. 由於電子帶有電荷，利用電場加速，則電子束所擁有的動能為 1 me v 2  eV 2. （2.2）. me 為電子質量， v 為電子之速度， V 為電位差。一般 V 為 5kV 到. 15kV，假設 V 為 10kV，則電子速度可高達 6×104 Km/sec。如此高速電子撞擊在膜材料上將轉換成熱能，溫度可高達數千度而把薄膜材料蒸發成氣體。. 磁場的作用是將被加速之電子轉彎 270 度打在爐床上之鍍膜材料。設磁場強度為 B，則電子受磁力 F=ev  B 而轉彎，依圓周運動向心力公. meV 2 式F  ， me 為電子質量。因此轉彎曲率半徑為 r m  v r  e  （2.3）  e B. 13.

(20) 2.3 向量網路分析儀常用的「網路」（Network）一詞，其實目前有許多定義。就網路分析的概念而言，「網路」是互連電子元件的集合。網路分析器的功能之一，即是可量化 2 款 RF 元件之間不符合的阻抗，進而達到最高的電力效益與訊號完整度。只要 RF 訊號從 1 組元件進入另 1 組元件，就會反射並穿透一部分的訊號。. 網路分析器可產生正弦波訊號，且往往可跨多個頻率。DUT 亦將產生穿透訊號與反射訊號。但穿透與反射的訊號量，往往會改變頻率。. 不論是 DUT 的屬性，還有系統特性阻抗的不連續性，均將影響 DUT 對入射訊號的反應。舉例來說，帶通（Bandpass）濾波器可對頻帶之外的訊號產生高反射性；對頻帶之內的訊號則為高穿透性。若 DUT 的特性阻抗導致阻抗失配（Mismatch），則 DUT 將產生額外且不必要的反應。最後所要開發的量測作業，是要能精確測得 DUT 的反應，並將系統的不確定性降至最低。. 圖 2.4：N-port 網路. 微波網路量測中的 S 參數（S parameter）源自 Kaneyuke Kurokawa 於 1965 年提出的散射矩陣（scattering matrix，以下 S-matrix）[14]，S-matrix 可以用於 14.

(21) 評斷射頻訊號在多埠（port）網路之中的傳輸效率，S 參數即為其中的各個複數矩陣元，包含振幅大小與相位，其值與電磁波頻率和系統本身的阻抗有關。下圖為 S-matrix，其矩陣大小由網路的埠數決定，雙埠網路則有 22=4 個矩陣元，三埠網路則有 32=9 個矩陣元，N 埠網路則有 N2 個矩陣元。. 考慮一個 N-port 網路，如圖 2.4，每個埠都有其輸入的電壓 VN+ ，輸出的電壓 VN ，則 S-matrix 定義如下：.  V1   S11 S12 S13     V2   S21 S22 S23  V3    S31 S32 S33        V   SN1 SN2 SN3  N . S1N   V1+    S1N   V2+  S1N   V3+      SNN   VN+ . 圖 2.5：雙埠網路示意圖. 可知每個元素為：. Vi  Sij   （2.3） Vj 以 2-port 量測為例，如圖 2.5，S11 （S22）為 port 1（2）輸出之電壓與 port 1（2）輸入之電壓的比值，即 port 1（2）反射電壓與入射電壓的比值，可以看出待測網路反射微波的效應；S21 （S12）為 port1（2）輸出之電壓與 port 2 （1）輸入之電壓的比值，即 port 1（2）輸出電壓與透射過待測網路電壓的比值，可以看出待測網路透射微波的效應。任意雙埠網路都有以下關係： 15.

(22) S11 . V1 , V1. S21 . V2 , V1. S12 . V1 , V2. S22 . V2 （2.4） V2. 定義為：S11 為輸入端電壓的反射係數，S12 為反向透射增益，S21 為順向透射增益及 S22 為輸出端電壓的反射係數。或者寫成散射矩陣：.  V1   S11      V2   S21. S12   V1+    （2.5） S22   V2+ . 16.

(23) 2.4 共平面波導（co-planar waveguide，CPW）共平面波導（CPW）是一種常用做頻率範圍大 FMR 實驗傳輸線。樣品放置在 CPW 中心線和接地線之間，如圖 2.6，然後再經由向量網路分析儀（VNA）Port1 將微波導入至 CPW，最後反射或是透射信號不同的量來做分析。. 微波在 CPW 中傳導是屬於 quasi-TEM mode，因為 h. λ 。為了符合 50. Ω的匹配阻抗，CPW 其傳輸線尺寸大小是被限制的。. 如果忽略信號線的厚度，我們考慮 CPW 的狀況如下：[15].  eff   0     eff  ZC    0   4  eff . r 1 2.  b ln  2   w  . ;0  w  0.173 b 1.   1  w    b    ;0.173  w  1 ln  2 b w     1  b  . （2.6）. 0 在 eq（2.6）中代表的是在自由空間中波的阻抗。然後我們要調整 ZC  Z 0 至 50Ω，則 b 以及 w 可以簡單地從 eq（2.6）被決定。中心線的寬度大約是微米尺度其取決於介電材料以及設計在使用上述公式決定。. 17.

(24) 圖 2.6. 可是在考慮 CPW 尺寸大小除了 b 以及 w ，我們還要考慮 CPW 的厚度、微波訊號的頻率、介電材料的厚度以及基板有無接地等問題，所以為了方便找出能夠符合 50Ω的匹配阻抗，我們使用 Sonnet 軟體來模擬。. 我們選用純矽基板目的是為了減少微波訊號的流失，厚度 380 μm ，電阻 8000~10000 ohm  cm ，介電常數  r 為 11.9。使用 Sonnet 軟體計算出的結果，我們使用中心線寬度 100 μm ，gap 寬度 50 μm ，但是為了方便我們方便在金線的末端塗上銀膠接線出來，我們末端中心線以及 gap 寬度放大到 500 μm 以及 250. μm ，如圖 2.7。這樣的製程尺度我們可以輕鬆地使用電子束微影製程來製作。. 18.

(25) 圖 2.7：Sonnet 軟體模擬阻抗. 19.

(26) 2.5 樣品製程樣品製程我們利用電子束微影製程術來製作，電子束微影的實驗步驟如下：旋轉塗佈&預烤→曝光→顯影→鍍膜→舉離。接下來會對各步驟做詳細說明。. 2.5.1 旋轉塗佈（Spin coated）&預烤首先我們使用純矽基板並且使用旋轉塗佈機（spincoater）塗上一層有機層 PMMA（950 PMMA A5，Solids：5% in Anisole），塗佈機我們設定 4000 rpm，55s。這樣我們會得到約莫 300 nm 的 PMMA 最後再拿到 180 °C 的烤盤上烘烤 90 s，其目的是為了將阻劑中的溶劑蒸發掉後即完成塗佈。. 圖 2.8：PMMA 的厚度與選轉速度的對應圖. 2.5.2 曝光再來我們使用掃描式電子顯微鏡（SEM）所產生高能的電子束破壞 PMMA 鍵結來設計我們需要的圖形，首先我們用 AutoCad 畫出我們想要圖樣 20.

(27) 並且匯入至操作 SEM 的電腦中。. 如圖設定好 layer 以後並且設定好參數（注意如果 Dose 太大會讓 PMMA 上累積過多的電子束能量，導致不需要打上電子束的 PMMA 也被破壞；Dose 太小則會使地打上電子束的地方還是殘留著未被破壞的 PMMA， SEM 會依照設計的圖形掃描並且打上電子束破壞 PMMA 的鍵結。. 2.5.3 顯影最後我們在把樣品浸泡在 MIBK：IPA = 1：3 比例的溶劑（顯影劑）中 70s 以及 IPA 中 30s 溶掉被破壞掉鍵結的 PMMA，最後再用氮氣槍吹乾樣品上的 IPA。. 2.5.4 蒸鍍為了鍍上共平面波導（CPW）以及 DCpad 的部份我們使用電子束蒸鍍儀，在壓力為 10-7torr 左右的環境下依序鍍上厚度為 20 nm 的 Cr 以及 100 nm 的 Au。. 2.5.5 舉離（lift-off）將完成鍍膜的樣品放入丙酮中，將阻劑洗掉即可完成舉離。這邊要注意如果在蒸鍍時鍍膜的厚度超過阻抗劑的一半，也就是說，超過 150nm （PMMA 的厚度為 300nm ）則會使的舉離的過程中變得困難。. 21.

(28) 2.5.6 鍍上樣品重複 2.5.1 – 2.5.5 的步驟將要鍍上鐵磁材料或是一般金屬的 layer 層完成。再將樣品送至臺灣師範大學林文欽實驗室的電子束蒸鍍儀中鍍上 15 nm﹑30 nm 的 Pt，以及駱芳鈺實驗室的雷射脈衝沉積 15 nm﹑30 Al2O3 氧化層當作保護層，如圖 2.11。. 圖 2.10：舉離完成後的 CPW. 圖 2.11：鍍在中心線上的樣品. 22. nm 的 Py 以及 4 nm 的.

(29) 2.6 實驗方法在調變的外加磁場下 H，微波訊號由 Microstrip 或 CPW 輸入並且給予 FM/NM 垂直方向的微波磁場 hr 並且產生鐵磁共振（FMR）。外加磁場 H 給定的方向與微波行進方向平行，如圖 2.22。. 圖 2.22：實驗裝置示意圖 23.

(30) 實驗的步驟依序如下：推測以及量測材料 FMR 時的外加磁場和共振頻率→找出 H → 找出樣品磁飽和量 M s 以及 Gilbert 阻尼參數  。下面再對各個步驟做詳細的說明：. 2.6.1 推測材料在 FMR 實驗時的外加磁場和共振頻率根據 1.1.2 節，均勻磁場平行於樣品時我們使用公式（1.14）.    H ( H  4 M ) 根據[16] 使用 Py 的磁飽和量 4 M  9220 Oe ，再使用軟體 igor 作圖，如圖 2.24，我們得知當微波訊號 9 GHz 時磁場 H 大約為 1010 Oe，所以我們實驗時將通入的微波頻率固定在 5 ~ 10 GHz 以及變動外加磁場下 0 ~ 200 mT，分別對不同種的材料進行量測。. 圖 2.24：假設 Py 磁飽和量 9220 Oe 時 H 和 f 對應圖. 24.

(31) 2.6.2 量測 FMR 訊號並且找出共振磁場 Hr 圖 2.25 為 FMR 實驗中所量測到的數據，x 軸為磁場，單位為 mT，y 軸為微波訊號 S21 的強度，單位為 dB，y 軸有一個明顯的吸收峰值其對應的 H 就是共振磁場 Hr，在吸收峰值一半的點之間的距離為 H 。. 圖 2.25：S21 對應外加磁場 H 圖. 2.6.3 找出半高寬 ΔH 如果我們對 FMR 訊號做微分的處理，可以得到圖 2.26，則兩個峰值的距離為 H 。. 圖 2.26 25.

(32) 2.6.4 找出樣品磁飽和量 M s 以及 Gilbert 阻尼參數  找出樣品各個微波頻率 f 對應的直流共振磁場 H r ，並且對 H r 以及 f 作圖，使用公式（1.14）做擬合找出磁飽和量 M s 。. 找出樣品各個微波頻率 f 對應的半高寬 H ，並且對 H 以及 f 作圖，使用公式（1.16）做擬合找出 Gilbert 阻尼參數  。. 圖 2.28：（左）磁飽和量 M s （右）Gilbert 阻尼參數 . 2.6.5 未來展望：分析直流(DC)訊號在固定 9 GHz 圖 2.29 所展示的 DC 訊號，其為兩種 DC 訊號所組合而成，一為 dispersive line shape 以及 Lorentz line shape[17]寫下關係如下： V  L. H ( H  H 0 ) H 2 D 2 2 ( H  H 0 )  H ( H  H 0 ) 2  H 2. （3.6.1）. 共振頻率 H0 = 9 GHz， D 和 L 為兩種 shape 的振幅。這兩種 shape 是因為微波 h 場產生的 SPE 以及 SRE 所造成的。SRE 造成的我們可以由 LandauLifshitz Gibert 方程式推出下列公式： DSR  sin(2 )( AL hyr cos( )  AL hxr sin( )  AT hzi ) （3.6.2a） 26.

(33) LSR  sin(2 )( AL hyi cos( )+AL hxi sin( )  AT hzr ) （3.6.2b）. 係數 AL 以及 AT 分別為 Polder tensor 中縱向以及橫向的元素， r 以及 i 標分別代表實數以及虛數，  方向參考圖 2.27。式子（3.6.2）當我們另.   0 , 90 , 180 , 270 時，振幅 D 以及 L 為零，所以根據式子（3.6.1）電壓應該也要為零；可是其實不盡然，在θ= 90°以及 270°有不對稱的振幅，如圖 2.29（b）。這是因為 SPE 所導致的，所以我們可以知道其跟. sin( ) 有關，則我們可以寫出下列公式： LSP  sin( ) （3.6.3）. 圖 2.29：DC 訊號量測[2]. 27.

(34) 3. 結果與討論. 3.1 Microstrip 測量樣品 Py 15 nm. (a). (b). (c). (d). 圖 3.1：(a)、(b)、(c)、(d) x 軸外加磁場，y 軸為微波 S21 強度，H 分別為 5GHz、 6GHz、7GHz、8GHz 取四次的 FMR 訊號. 頻率 f (GHz). 共振磁場 H r (mT). 半高寬 H (mT). 5. 30.1 ± 0.2. 3.5 ± 0.2. 6. 44.0 ± 0.3. 3.9 ± 1.1. 7. 59.0 ± 0.8. 4.2 ± 1.1. 8. 76.5 ± 0.5. 4.8 ± 1.8. 28.

(35) 3.2 Microstrip 測量樣品 Py 15 nm / Pt 15 nm. (b). (a). (c). (d). 圖 3.2：(a)、(b)、(c)、(d) x 軸外加磁場，y 軸為微波 S21 強度，H 分別為 5GHz、 6GHz、7GHz、8GHz 取四次的 FMR 訊號. 頻率 f (GHz). 共振磁場 H r (mT). 半高寬 H (mT). 5. 33.0 ± 0.2. 6.5 ± 0.2. 6. 47.4 ± 0.3. 7.0 ± 1.0. 7. 64.8 ± 0.7. 6.4 ± 0.4. 8. 81.4 ± 0.7. 9.3 ± 2.4. 29.

(36) 3.3 CPW 測量樣品 Py 15 nm. 圖 3.3：x 軸為外加磁場大小，y 軸為ΔS21 微波訊號強度，5 ~ 10GHz 對應到不同顏色的線(為了便於查看不同頻率的共振磁場，將每條線初始位置的ΔS21 微波訊號強度平移至 0 dB ). 頻率 f (GHz). 共振磁場 H r (mT). 半高寬 H (mT). 5. 34.8. 3.3. 6. 49.6. 3.9. 7. 65.8. 4.9. 8. 83.4. 5.3. 9. 102.2. 5.7. 10. 121.2. 5.9. 30.

(37) 3.4 CPW 測量樣品 Py 30 nm. 圖 3.4：x 軸為外加磁場大小，y 軸為ΔS21 微波訊號強度，5 ~ 10GHz 對應到不同顏色的線(為了便於查看不同頻率的共振磁場，將每條線初始位置的ΔS21 微波訊號強度平移至 0 dB ). 頻率 f (GHz). 共振磁場 H r (mT). 半高寬 H (mT). 5. 31.5. 3.2. 6. 45.7. 4.4. 7. 61.8. 4.8. 8. 79.4. 4.9. 9. 97.6. 6.1. 10. 116.44. 8.1. 31.

(38) 3.5 磁飽和量 M s 以及 Gilbert 阻尼參數  Microstrip 測量樣品 Py 15 nm. 32.

(39) Microstrip 測量樣品 Py/Pt 15/15 nm. 33.

(40) CPW 測量樣品 Py 15 nm. 34.

(41) CPW 測量樣品 Py 30 nm. 35.

(42) 4. 總結. 如果我們使用不同方式通入微波，Microstrip 測量到的微波吸收峰值明顯比 CPW 的吸收峰值小很多，差了兩個數量級以上，並且 Microstrip 測量在高頻的部分(9 GHz 以上)會幾乎找不到共振磁場，半高寬誤差值也相當的大。. 下表整理出每個樣品的磁飽和量以及 Gilbert 阻尼參數：磁飽和量 4 M eff (mT). Gilbert 阻尼參數 . Microstrip – Py 15 nm. 1001.3 ± 7.5. 0.0087 ± 0.0003. Microstrip – Py / Pt 15/15 nm. 917.0 ± 6.7. 0.0156 ± 0.0001. CPW – Py 15 nm. 902.4 ± 8.8. 0.0089 ± 0.0002. CPW – Py 30 nm. 963.2 ± 5.5. 0.0099 ± 0.0004. 樣品. 文獻對應[18]：Py 3 nm → . 0.0065 、Py 3 nm / Pt →  0.012. [19]：Py 10 nm / Pt →  [20]：Py → 4 M eff. 0.02. 800mT. 我們量測到的 Py 磁飽和量幾乎都在 900 ~ 1000 mT 左右，比較不同樣品的 Gilbert 阻尼參數  ，可以看到單層 Py 的   0.009 0.01 ，雙層結構 Py / Pt 的.   0.015 ，間接證明了在此雙層異質結構中有自旋流的產生。對我們接下來要做的直流電荷量測實驗多了份信心。. 未來實驗會使用 CPW 來量測鐵磁/一般金屬異質結構，並且在 CPW 的 gap 之間再設計 DC pad 目的是為了量測 ISHE 以及 SRE 所產生出來的直流訊號，並且使用[1]以及[2]的方法分析。. 36.

(43) 圖 4.1：直流量測實驗裝置設置圖. 而本實驗室最終的研究目標是應用石墨烯或是拓樸絕緣體，與鐵磁材料組合成的異質結構，在低溫高磁的環境下測量及研究其低溫量子領域以及自旋電子元件之行為。. 37.

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