【11】證書號數:I445766 【45】公告日: 中華民國 103 (2014) 年 07 月 21 日 【51】Int. Cl.: C08L79/08 C08L33/26 H01M8/22 (2006.01) (2006.01) (2006.01) C08L101/04 H01M2/16 (2006.01) (2006.01) 發明 全 7 頁 【54】名 稱:含馬來醯亞胺衍生物之組合物、含馬來醯亞胺衍生共聚物之組合物及包含 上述組合物之薄膜及電池
COMPOSITIONS CONTAINING MALEIMIDE DERIVATIVES,
COMPOSITIONS CONTAINING MALEIMIDE-DERIVED COPOLYMERS AND FILMS AND CELLS COMPRISING THE COMPOSITIONS
【21】申請案號:100107537 【22】申請日: 中華民國 100 (2011) 年 03 月 07 日
【11】公開編號:201237100 【43】公開日期: 中華民國 101 (2012) 年 09 月 16 日
【72】發 明 人: 郭炳林 (TW) KUO, PING LIN;陳啟漳 (TW) CHEN, CHI CHANG;馬 米 達 (ID) MARVINANDA, WAHYU KUSUMA;陳韋甫 (TW) CHEN, WEI FU
【71】申 請 人: 國立成功大學 NATIONAL CHENG KUNG
UNIVERSITY 臺南市東區大學路 1 號 【74】代 理 人: 洪澄文;顏錦順 【56】參考文獻: 鄭武輝,側接磺酸基之交聯型醯亞胺/矽氧烷混成複合膜之製備與質子傳導特性研 究,碩士論文,國立成功大學化學工程學系,2007。
Jingyi Qiu,Pre-irradiation grafting of styrene and maleic anhydride onto PVDF membrane and subsequent sulfonation for application in vanadium redox batteries,Journal of Power Sources 177,pages 617~623,2007/12/04 審查人員:趙偉志 [57]申請專利範圍 1. 一種含馬來醯亞胺衍生物之組合物,包括:一含氟高分子;以及一馬來醯亞胺衍生物, 具有下列化學式(I)或(II): 其中 X1 為
(R1 及 R2 為-H、-CH3 或-F,p 介
於 1~20,q 介於 1~100,a 介於 1~6)、芳香族化合物或聚矽氧烷,A 為-SO3 H、-SO2 H、-SO3 H2 、-PO3 H2 、-PO4 H2 或-COOH,B 為-SO3 H、-SO2 H、-SO3 H2 、-PO3 H2 、-PO4 H2 、-COOH、-H、-CH3 、
,其中該含氟高分子與該馬來醯亞胺
衍生物於該組合物中之重量比介於 5-70%。
2. 如申請專利範圍第 1 項所述之含馬來醯亞胺衍生物之組合物,其中該含氟高分子包括聚 偏氟乙烯(polyvinylidene fluoride,PVDF)、全氟磺酸(perfluorosulfonic acid,PFSA)或聚四氟 乙烯(polytetrafluoroethene,PTFE)。 3. 如申請專利範圍第 1 項所述之含馬來醯亞胺衍生物之組合物,其中該芳香族化合物包 括 4. 如申請專利範圍第 1 項所述之含馬來醯亞胺衍生物之組合物,其中該含氟高分子與該馬 來醯亞胺衍生物於該組合物中之重量比介於 5-10%。 5. 如申請專利範圍第 1 項所述之含馬來醯亞胺衍生物之組合物,更包括含矽系聚合物、無 機氧化物、無機酸或其混合物。 6. 如申請專利範圍第 5 項所述之含馬來醯亞胺衍生物之組合物,其中該含矽系聚合物包括 側鏈接枝之氨丙基聚二甲基矽氧烷(aminopropyl polydimethylsiloxane)或交聯結構中之二-氨丙基聚二甲基矽氧烷(bis-aminopropyl polydimethylsiloxane)。 7. 如申請專利範圍第 5 項所述之含馬來醯亞胺衍生物之組合物,其中該無機氧化物包括二 氧化矽(silica)、蒙脫石(montmorillonit)或輝石(laponite)。 8. 如申請專利範圍第 5 項所述之含馬來醯亞胺衍生物之組合物,其中該無機酸包括磷酸鋯 (zirconium phosphate)或磺化矽(sulfonated silica)。
9. 如申請專利範圍第 5 項所述之含馬來醯亞胺衍生物之組合物,其中該馬來醯亞胺衍生物 與該含矽系聚合物、無機氧化物、無機酸或其混合物於該組合物中之重量比介於
1/3~1/20。
10. 一種含馬來醯亞胺衍生共聚物之組合物,包括:一含氟高分子;以及一馬來醯亞胺衍生 共聚物,具有下列化學式(III):
其中 M 為可進行自由
基聚合之不飽和單體,m 介於 1~10,000,n 介於 1~10,000,X1 為
(R1 及 R2 為-H、-CH3 或-F,p 介於
1~20,q 介於 1~100,a 介於 1~6)、芳香族化合物或聚矽氧烷,以及 A 為-SO3 H、-SO2 H、-SO3 H2 、-PO3 H2 、-PO4 H2 或-COOH,其中該含氟高分子與該馬來醯亞胺衍生共 聚物於該組合物中之重量比介於 5-70%。
11. 如申請專利範圍第 10 項所述之含馬來醯亞胺衍生共聚物之組合物,其中該含氟高分子包 括聚偏氟乙烯(polyvinylidene fluoride,PVDF)、全氟磺酸(perfluorosulfonic acid,PFSA)或聚 四氟乙烯(polytetrafluoroethene,PTFE)。 12. 如申請專利範圍第 10 項所述之含馬來醯亞胺衍生共聚物之組合物,其中該芳香族化合物 包括 13. 如申請專利範圍第 10 項所述之含馬來醯亞胺衍生共聚物之組合物,其中該含氟高分子與 該馬來醯亞胺衍生共聚物於該組合物中之重量比介於 5-10%。 14. 如申請專利範圍第 10 項所述之含馬來醯亞胺衍生共聚物之組合物,更包括含矽系聚合 物、無機氧化物、無機酸或其混合物。 15. 如申請專利範圍第 14 項所述之含馬來醯亞胺衍生共聚物之組合物,其中該含矽系聚合物 包括側鏈接枝之氨丙基聚二甲基矽氧烷(aminopropyl polydimethylsiloxane)或交聯結構中 之二-氨丙基聚二甲基矽氧烷(bis-aminopropyl polydimethylsiloxane)。 16. 如申請專利範圍第 14 項所述之含馬來醯亞胺衍生共聚物之組合物,其中該無機氧化物包 括二氧化矽(silica)、蒙脫石(montmorillonit)或輝石(laponite)。 17. 如申請專利範圍第 14 項所述之含馬來醯亞胺衍生共聚物之組合物,其中該無機酸包括磷 酸鋯(zirconium phosphate)或磺化矽(sulfonated silica)。
18. 如申請專利範圍第 14 項所述之含馬來醯亞胺衍生共聚物之組合物,其中該馬來醯亞胺衍 生共聚物與該含矽系聚合物、無機氧化物、無機酸或其混合物於該組合物中之重量比介 於 1/3~1/20。
19. 一種薄膜,包括:一含氟高分子;以及一具有下列化學式(I)或(II)之馬來醯亞胺衍生物或 一具有下列化學式(III)之馬來醯亞胺衍生共聚物:
其中 X1 為
(R1 及 R2 為-H、-CH3 或-F,p 介
於 1~20,q 介於 1~100,a 介於 1~6)、芳香族化合物或聚矽氧烷,A 為-SO3 H、-SO2 H、-SO3 H2 、-PO3 H2 、-PO4 H2 或-COOH,B 為-SO3 H、-SO2 H、-SO3 H2 、-PO3 H2 、-PO4 H2 、-COOH、-H、-CH3 、
其中 M 為可進
行自由基聚合之不飽和單體,m 介於 1~10,000,n 介於 1~10,000,X1 為
(R1 及 R2 為-H、-CH3 或-F,p 介於
1~20,q 介於 1~100,a 介於 1~6)、芳香族化合物或聚矽氧烷,以及 A 為-SO3 H、-SO2 H、-SO3 H2 、-PO3 H2 、-PO4 H2 或-COOH,其中該含氟高分子與該馬來醯亞胺衍生物 或該馬來醯亞胺衍生共聚物於該薄膜中之重量比介於 5-70%。
20. 如申請專利範圍第 19 項所述之薄膜,其中該含氟高分子包括聚偏氟乙烯(polyvinylidene fluoride,PVDF)、全氟磺酸(perfluorosulfonic acid,PFSA)或聚四氟乙烯 (polytetrafluoroethene,PTFE)。 21. 如申請專利範圍第 19 項所述之薄膜,其中該芳香族化合物包括 22. 如申請專利範圍第 19 項所述之薄膜,其中該含氟高分子與該馬來醯亞胺衍生物或該馬來 醯亞胺衍生共聚物於該薄膜中之重量比介於 5-10%。 23. 如申請專利範圍第 19 項所述之薄膜,更包括一含矽系聚合物、無機氧化物、無機酸或其 混合物。 24. 如申請專利範圍第 23 項所述之薄膜,其中該含矽系聚合物包括側鏈接枝之氨丙基聚二甲 基矽氧烷(aminopropyl polydimethylsiloxane)或交聯結構中之二-氨丙基聚二甲基矽氧烷(bis-aminopropyl polydimethylsiloxane)。 25. 如申請專利範圍第 23 項所述之薄膜,其中該無機氧化物包括二氧化矽(silica)、蒙脫石 (montmorillonit)或輝石(laponite)。 26. 如申請專利範圍第 23 項所述之薄膜,其中該無機酸包括磷酸鋯(zirconium phosphate)或磺 化矽(sulfonated silica)。 27. 如申請專利範圍第 23 項所述之薄膜,其中該馬來醯亞胺衍生物或該馬來醯亞胺衍生共聚 物與該含矽系聚合物、無機氧化物、無機酸或其混合物於該薄膜中之重量比介於 1/3~1/20。 28. 一種電池,包括:一陰極與一陽極;以及一如申請專利範圍第 19 項所述之薄膜,設置於 該陰極與該陽極之間。 29. 如申請專利範圍第 28 項所述之電池,其中該電池為一燃料電池。 30. 如申請專利範圍第 29 項所述之電池,其中該燃料電池之燃料為氫氣或甲醇。 31. 一種電池,包括:一陰極與一陽極;以及一如申請專利範圍第 23 項所述之薄膜,設置於 該陰極與該陽極之間。 32. 如申請專利範圍第 31 項所述之電池,其中該電池為一燃料電池。 33. 如申請專利範圍第 32 項所述之電池,其中該燃料電池之燃料為氫氣或甲醇。 圖式簡單說明 第 1 圖係根據本發明之一實施例,甲醇燃料電池單電池測試之極化曲線與功率密度。 第 2 圖係根據本發明之一實施例,與 PVDF 混摻之質子傳導高分子 XRD 結果。 第 3 圖係根據本發明之一實施例,與 PVDF 混摻之質子傳導高分子 DSC 結果。