第二章 實驗原理
2.2 雙穿隧接面模型(double tunnel junction model)
在 1968 年時 Giaever 和 Zeller[2]為了解釋小金屬顆粒在穿隧接面(tunnel junction)中所發生的不規則現象,預測庫倫阻滯效應(Coulomb blockade)的存在,
之後由 Futon 和 Dolan 證實了庫倫阻滯效應存在,而 van Bentum 等人[3]使用低 溫 STM 觀察鋁金屬微粒更發現到庫倫階梯現象(Coulomb staircase)。而後庫倫阻 滯效應常被運用在解釋 STM 的觀察結果,現今最常使用由 Averin 和 Likharev[4]
所推算出來的 orthodox 理論來計算單電子穿隧機率,此項理論可以詳細解釋庫 倫阻滯效應中的單電子傳輸現象。本章節將以的 orthodox 理論為基礎,解釋雙 穿隧接面(double tunnel junctions)的半古典模型理論,詳細內容可參閱文獻[5][6]。
圖 2.4 (a) 兩電極都是金屬正常態。(b) 一電極具有能隙。(c ) 兩電極都具有能隙。[1]
2.2.1 理論描述
對於雙穿隧接面的分析模型,是由 Averin 和 Korotkov[7]所發展出來,此系 統中是由兩個介觀穿隧接面所組合成的模型,如圖 2.8 所示,此模型很適合套用 在掃描穿隧顯微術系統上,對於 STM 所量測得到的 I-V 曲線可做精確的分析。
依 orthodox 理論雖然可以計算出穿隧接面在單位時間內的電子穿隧機率,但必 須符合一些基本假設:
1. 穿隧接面系統至少包含一個非常小的導電物件,其電容值為 C,且其充電能 量 EC (charging energy)須比熱能還大
EC = e2/2C > kBT,
由此可知越低溫狀態越容易達到此限制。
2. 在電子島內的能量量化現象需要被忽略。我們必須假設在量子島內的能階分 佈是連續的,或者能階差遠小於熱能(kBT)或者充電能量(e2/2C)。
3. 假設電子穿隧過接面的時間可以忽略,也就是瞬間穿越。
4. 在量子理論中對粒子的位置是以機率表示。由海森堡測不準原理:
E t h
,
圖 2.1 左圖為 STM 掃描量子島示意圖,右圖為雙穿隧接面相對應的等效 RC 電路。ri為電 荷從右邊穿隧過第 i 接合面的穿隧率,li為電荷從左邊穿隧過第 i 接合面的穿隧率。[5][6]
其中 E e / C2 X為電子轉變狀態後之能量差值, t R CT X為電子轉變狀 (quantum resistance)。
當系統滿足上述假設之後,我們將 STM 探針與可導電之基板可看做兩個電 同,使中間電極產生額外電荷稱為殘餘電荷(residual charge),與 N 代表的意義不 同。而造成兩者費米能量差異的原因是功函數(δψ1、δψ2)的不同或是氧化層
為 p(N,V,t),假設系統在處於穩定態,既進入與離開量子島之電子數目相同,達 穿隧率可由費米黃金定則(Fermi’s golden-rule)計算出來,如 r1(N,V)為當能量等於 E 時的初始能態和最終能態所耦合得到的穿隧矩陣的平方T(E) ,乘上初始佔有2 其中 f(E)為費米分佈函數(Fermi distribution function),Dr(E)為右邊電極的能態密 度,Dm(E)為中間電極的能態密度,Er為穿隧前的針尖費米能量,Em為穿隧後的 量子島費米能量。為了簡化式子,假設 D(E)、D (E)和T(E) 跟能量不相關,所2
以 Dr(E)= Dr0,Dm(E)= Drm0且T(E) 2 T0 2,將(2.20)簡化積分得出 穿隧後所獲得的能量,假設電荷的鬆弛時間(relaxation time)比穿隧時間短
) (electrostatic charging energy)。將(2-14)式代入(2-22)式中,可得到
}
其偏移量為Q0/C。
接面的各項環境參數對於高偏壓區行為有較大影響,尤其是兩穿隧接面的充 電時間比值RC RC,其中 R>與 C>分別代表兩接面中較大之電阻值與電容 值,而 R<與 C<則較小值。如果RC RC ~1代表當電壓超過臨界電壓(critical voltage),接面導通後,電荷穿隧兩接面時間相當,電荷不會累積在中間量子島,
I-V 曲線呈線性關係。若RC RC比值很大時,表示電荷穿隧過兩接面的時間 相差很多,電荷會累積在中間的島嶼內,對下個電荷產生位能障,此時量子島內 電子狀態由穿隧速率較慢接面所決定,其 I-V 曲線會呈現階梯狀的關係,此現象 稱之為庫侖階梯,如圖 2.9 所示。一般來說,庫侖階梯現象需要再較高偏壓且在 低溫環境及特定接面參數才觀察得到,其中殘餘電荷 Q0也會影響庫倫階梯的階 梯高度。
2.3 MW (Middleton 和 Wigreen)模型
由於在一維及二維金屬量子點陣列中,彼此間存有位能障,Middleton 和 Wigreen 為了解釋量子點陣列中集體電荷的傳輸行為,提出相關理論描述低溫下
圖 2.9 以低溫 STM 觀測銦奈米顆粒 I-V 曲線。[5]
e/C
2.3.1 基本假設
圖 2.10 為二維金屬量子點陣列的 MW 模型示意圖,在穿隧接面之間基板鋪 有一層絕緣層,量子陣列規律排列於基板上,由 Middleton 和 Wigreen 提出的理 論是為了解釋具有小電容的金屬量子點所組成的陣列系統,在低溫下的非線性電 荷傳輸性質,與庫倫阻滯效有著相同假設(EC >> kBT 和 RT > h/e2)。為了描述此系 統,我們定義一些參數,Cg 為基板與量子點之間的接面電容、CI 為鄰近量子點 間電容,CΣ是 Cg與量子點對穿隧接面的自電容 C (self-capacitanc)的函數,可視 為單一量子點總電容,RT為穿隧電阻。
假設單一量子點總電容值相同,由 CΣ和 CI的相對值可決定量子點之間彼此 電容耦合效應是否可以忽略,如果 CΣ >> CI,則耦合效應可以忽略,但若 CΣ與 CI 相當或略小於 CI,則須考慮耦合。定義屏蔽長度 λ (screening length)是指在某 一量子點上的電荷可以使鄰近量子點產生極化的距離(以量子點為單位),所以極 化程度會隨著 λ 的減少而減少,又 λ 正比於 CI/CΣ,當 CΣ >> CI,λ 可看成是比量 子點間隔距離還小,所以可以忽略量子點間的耦合作用,此陣列系統中,在滿足 EC >> kBT 和 RT > h/e2條件下,仍會有庫倫阻斷效應產生。而當 CΣ >> CI,則
1/ 2
λ(C / C )I 。
以下將描述從單量子點系統到量子點陣列系統的電子穿遂機率,對於只有一 個量子點的系統。我們根據 orthodox 理論,滿足電子發生穿隧的條件(EC >> kBT 和 RT > h/e2),此時電子的穿隧機率
圖 2.10 二維的量子點陣列示意圖。[8]
2
2
們二維量子點陣列其寬度為 N 個粒子的大小,所以在此陣列中總共有N/的電
參考文獻
[1] C. Julian Chen, Introduction to Scanning Tunneling Microscopy, Oxford (1993).
[2] T.a Fulton and G.J. Dolan, Phys. Rev. Lett. 55, 109 (1987).
[3] P. J. M. van Bentum, R. T. M. Smoker and H.van Kempen, Phys. Rev. Lett. 60, 2543 (1987).
[4] D. V. Averin, K. K. Likharev, J. Low Temp. Phys. 62, 345 (1986).
[5] M. Amman, R. Wilkins, E. Ben-Jacob, P.D. Maker, R.C. Jaklevic, Phys. Rev. B 43, 1146 (1991).
[6] L. Wang, M.E. Taylor, M.E. Welland, Surface Science 322, 325 (1995).
[7] A.V.Averin and A.N.Korotkov,J. Low Temp. Phys. 80,173 (1990).
[8] A. A. Middleton and N. S. Wingreen, Phys. Rev. Lett. 71, 3198 (1993).
[9] Shantenu Jha, A. Alan Middleton, arXiv:cond-mat/0511094.
[10] A. J. Rimberg, Marija Drndic, Phys. Rev. Lett. 74, 4714 (1995).
第三章 實驗介紹
3.1 實驗儀器
本實驗所使用的主要儀器為德國 Omicron 公司所製造的超高真空低溫掃描 穿 隧 電 流 顯 微 鏡 (Uultra-High Vacuum Low-Temperature Scanning Tunneling Microscopy, UHV LT-STM),如圖 3.1 所示。此 STM 系統可以在低溫(液氮、液氦 溫區)及超高真空(10-9 ~ 10-12 torr)下環境操作。本章節將詳細介紹實驗過程中 所使用到的 UHV LT-STM 及其注意事項。
圖 3.1 Omicron 公司所製造的 UHV LT-STM。
3.1.1 儀器元件介紹
一般來說 STM 雖然可以在常溫常壓下操作,不過在常壓情況下極容易使樣 品表面附著空氣中的氧及水分子等汙染物,甚至會引起其他不必要的化學反應進 而破壞表面平整、規律有序的原子結構,所以在超高真空環境中較容易得到清楚 的表面影像。而在低溫下操作 STM,則可以減少熱擾動的影響,有效增加掃描 主腔體
準備腔
中才得以觀察,像超導物質、磁性材料及奈米新材料的低溫物理性質或材料本身 的晶體結構、電子傳輸特性、磁阻、磁性、熱性等。以下將對 UHV LT-STM 幾 個重要部分進行介紹:
(1) 壓電管掃描器(Piezoelectric Tube Scanner)
在 STM 的設計中,壓電管掃描器是最關鍵性的元件之一。當我們於壓電材
溫度 300 K 77 K 5 K 最大掃描範圍 (10×10) μm2 (4.4×4.4) μm2 (1.8×1.8) μm2 X 與 Y 方向的靈敏度 20 nm/Volt 6 nm/Volt 3.6 nm/Volt Z 方向的靈敏度 6.7 nm/Volt 2 nm/Volt 1.2 nm/Volt
表 3.1 掃描頭在不同溫度下的掃描範圍及靈敏度。[1]
圖 3.3 掃描器及步進系統。
(2) 探針(Tip)
一般來說探針由可導電材質製作而成,針尖是直接與樣品產生穿隧電流的部分,
故針尖品質的好壞直接影響到掃描圖形的解析度,而常用的材質有鎢(W)、金 (Au)、銥鉑合金(PtIr),並以電化學或機械方法製作而成,通常我們可以透過光學 顯微鏡粗略觀察針尖形狀判斷品質好壞。本實驗所使用的探針為鎢線(直徑 0.3 mm)以電化學方法製作。將製作好的探針用銀膠黏在專屬的探針座,如圖 3.4 (a) 所示,並固定在探針交換座,如圖 3.4 (b)所示,如此便能使用機械手臂在超高真 空下更換探針。此外將探針黏至探針座時,裸露在外的探針不宜過長,可減少自 然震動,更不可超過 2mm,以免在更換探針座時觸碰探針,破壞針尖。
壓電管掃描器
壓電馬達 軌道
圖 3.4 (a) 探針座。(b) 探針交換座。
(3) 樣品台(sample stage
由於需經常更換樣品,因此樣品台的設計務必考慮牢靠性、方便性及對樣品 的包容性。如圖 3.4 所示,樣品台上方為低溫致冷器(cryostat)分成內外層,可以 填充液態氮、液態氦,內層可以直接與樣品台接觸降溫,而外層的功用為提供內 層保溫效果,減少周圍熱輻射的照射。內外兩層之間為超高真空夾層,可有效隔 絕熱傳導。
圖 3.5 樣品台及低溫致冷器內外層構造。
(4) 步進器(stepper)
由於穿隧電流必須要在原子尺度的間距下才會產生,而掃描器的壓電材料在 Z 軸方向的伸縮量最多只有 1 微米左右,不足以將探針接近樣品至適當距離,因 此需要能產生較大幅度位移(1000 Å)的步進器與前述掃描器配合,才能一步步將 探針帶至穿隧距離,且步進頻率需調節到 1 kH 以上,以免進針過於耗時。步進 器依驅動方式可分為齒輪式(stepper motor)、尺蠖式(inchworm)、慣性式(inertial) 及滑動式(slider)等。此儀器是屬於滑動式步進器。如圖 3.2 所示,掃描頭座落在
(a) (b)
內層
外層 樣品台
三個線性壓電馬達內,其之間有軌道相接並以磁力接合,當對壓電馬達突然加一 大電壓,會使壓電材料瞬間伸長產生形變克服壓電馬達與掃描器軌道之間的最大 靜摩擦力,進而使壓電馬達在軌道上滑動,此時在緩慢降低電壓使壓電馬達回到 原點,因為壓電馬達與軌道間存有靜摩擦力而帶動掃描器往上移動,如此便能前 進一步。反之若要退後一步則壓電馬達所加電壓與前進相反。其電壓變化模式如 圖 3.5 所示。
圖 3.6 左為滑動式步進器前進一步的電壓模式,右為退後一步的電壓模式。[1]
(5) 避震裝置(vibration isolation)
為了保持穩定的電子穿隧間距,各種頻率的震動都必須盡量屏蔽。一般的避 震材料為金屬彈簧或橡皮墊(viton),此儀器另包含了渦電流阻滯系統(eddy current damping),如圖 3.6 所示。彈簧能有效隔絕 10 HZ 左右以上的震動,再配合渦電 流阻滯系統可屏蔽大部份的環境震動干擾將共振頻率降至 2 ~ 3 HZ,至於極低頻 的震動,唯有靠探針及樣品間堅固的結構克服。
此渦電流阻滯系統是將 STM 系統利用彈簧懸吊著,STM 系統周圍有著一片 片等距可導電的金屬片,而外圍同樣裝置一個個等距的磁鐵,當 STM 系統下降
此渦電流阻滯系統是將 STM 系統利用彈簧懸吊著,STM 系統周圍有著一片 片等距可導電的金屬片,而外圍同樣裝置一個個等距的磁鐵,當 STM 系統下降