金屬觸媒催化丙酮之研究

雖然以金、鉑、鈀等貴重金屬為主的金屬觸媒能在低溫下對於 VOCs 的去除有顯著的效果，但是貴重金屬除了價格昂貴為其最大的 缺點之外，對於含氯VOCs 的去除時更易使得貴重金屬易受毒化而失 效(Jones and Ross 1997; Krishnamoorthy et al., 2000)，因此，以價格較 便宜的銅、鈷、錳、鐵、鋁、鈰等非貴重金屬取代金、鉑、鈀等貴重 金屬乃成為一直以來的廣泛研究方向，其中之研究方向在於提高非貴 重金屬觸媒對於VOCs 去除的氧化活性能力，以及改善觸媒的毒化問 題。

揮發性有機化合物(VOCs)中極具代表性的空氣污染物為丙酮 (Acetone)，丙酮為最被廣泛應用於塑膠、纖維、製藥、化學工業等，

同時更是目前半導體製造業最為常用的清洗劑，因此有諸多文獻針對 利用金屬觸媒催化丙酮進行研究，表 2.3 為有關金屬觸媒催化丙酮 之文獻彙整。

在 使 用 貴 重 金 屬 觸 媒 催 化 丙 酮 的 部 分 ：Gil 等 人 (2001) 及 Musialik-Piotrowska 與 Syczewska(2002) 以 鉑 (Pt) 金 屬 觸 媒 ， 於 GHSV=34000h^-1、250°C 條件下去除 600ppmv 丙酮效率為 90%，以及 於 GHSV=10000h^-1、375°C 下去除 420ppmv 丙酮效率為 90%；也有 利用貴重金屬金(Au)的金屬觸媒在 300°C 下完全催化去除高濃度丙 酮7000ppmv(Minico et al., 2001)；以及利用貴重金屬鈀(Pd)金屬觸媒 能有效在 GHSV=1000h^-1、丙酮濃度 2100ppmv 下，在低溫 220°C 達 到催化效率98%的顯著效果(Song et al., 2009)。

但是為了降低金屬觸媒的成本需求，有更多的研究是以非貴重金 屬來取代貴重金屬；在非貴重金屬觸媒的選用方面，分為選用非貴重 金屬氧化物，如三氧化二錳(M2O3)(Gandia et al., 2001)，或是利用如氧 化鋁的觸媒擔體附載非貴重金屬(如錳、鎘)的金屬觸媒(Gil et al., 1998;

Paulis et al., 2000; Gandia et al., 2002)來進行丙酮的氧化效率實驗。

同時，更有利用鑭系金屬元素所製備的金屬觸媒進行催化研究，

如 Blasin-Aube 與 Monceaux(2003)以溶膠凝膠法製備鑭(La)、鍶(Sr)

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與 錳(Mn)之複合金屬觸媒，由於混合金屬的影響，於操作條件 GHSV=20000h^-1、催化溫度 180°C 下達到 500ppmv 丙酮濃度之 99%

去除率；Spinicci 等人(2003)同樣以溶膠凝膠法製備鑭(La)、錳(Mn)、

鈷(Co)之 LaMnO3、LaCoO3雙金屬觸媒，在操作條件GHSV=14100h^-1、 丙酮/O2=1/100 的操作條件，LaMnO3的去除效率比LaCoO3較佳，對 於丙酮50%的去除溫度(T50)分別為 203°C 與 222°C，而 LaMnO3金屬 觸媒於 230°C 下能將丙酮完全去除；另外 Hu 等人(2009)將硝酸鈰、

硝 酸 銅 與 甘 氨 酸(glycine) 以 燃 燒 法 (combustion method) 製 備 CuxCe1-xOy雙金屬觸媒，研究顯示，在Cu/(Cu+Ce)金屬混合比例較低 時(Cu0.13Ce0.87Oy)，銅金屬在二氧化鈰(CeO2)上能均勻的分佈，同時銅 離子(Cu²⁺)也能有效地與 CeO2晶格相結合(incoporate)，並在操作條件 溫度 250°C、GHSV=15000h^-1下，達到丙酮濃度 1000ppmv 的 100%

去除功效。

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表2.3 金屬觸媒催化丙酮之文獻彙整

catalysts concentration GHSV efficiency Reference Pt/Al-pillared clays 600ppmv 34000 h^-1 250°C(90%) Gil et al., 2001

Pt/γ-Al2O3 420ppmv 10000h^-1 375°C(90%) Musialik-Piotrowska and Syczewska 2002 Au/Fe2O3 7000ppmv 7.6*10^-3 mol/hgcat 300°C(100%) Minico et al., 2001 Pd-Mn/SSWM^a 2100ppmv 10000h^-1 220°C(98%) Song et al., 2009

Mn2O3 600ppmv 34000h^-1 337°C(100%) Gandia et al., 2001 Al0.8Cr0.2-

pillared clays MnO2-Al, Zr pillared clays

200ppmv

247°C (100%) Paulis et al., 2000

La0.8Sr0.2MnO3+x 500ppmv 20000h^-1 150°C(75%) 180°C(99%)

Blasin-Aube and Monceaux 2003 LaMnO3, LaCoO3 acetone/O2

=1/100

14100h^-1 230°C(100%) Spinicci et al., 2003

Cu0.13Ce0.87Oy 1000ppmv 15000h^-1 250°C(100%) Hu et al., 2009

aSSWM：stainless steel wire mesh

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2.4 鈰(Ce)金屬觸媒去除 VOCs 之應用