飛秒雷射脈衝形變技術與其兆赫輻射增強之應用研究

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(1)國立交通大學光電工程研究所. 碩士論文飛秒雷射脈衝形變技術與其兆赫輻射增強之應用研究 Femtosecond Pulse Shaping Methodology and its Applications in Tera-Hertz radiation enhancement. 研究生：莊沁融指導老師：潘犀靈教授. 中華民國九十四年七月.

(2) 飛秒雷射脈衝形變技術與其在加強兆赫輻射的應用 Femtosecond Pulse Shaping Methodology and its Applications in THz enhancement 研究生：莊沁融. Student: Cing-Jung Chuang. 指導老師：潘犀靈教授. Advisor: Prof. Ci-Ling Pan. 國立交通大學光電工程研究所碩士論文. A Thesis Submitted to Department of Photonics & Institute of Electro-Optical Engineering College of Electrical Engineering National Chiao Tung University In partial Fulfillment of the Requirements for the Degree of Master of Engineering In Electro-Optical Engineering. July 2005 Hsinchu, Taiwan, Republic of China. 中華民國九十四年七月.

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(4) 飛秒雷射脈衝形變技術與其兆赫輻射增強之應用研究. 研究生：莊沁融. 指導老師：潘犀靈教授. 國立交通大學光電工程研究所. 摘要. 在本篇碩士論文中，我們建立了飛秒脈衝型變系統並使用在增強兆赫輻射訊號。使用液晶空間光調制器調變頻域的相位，配合 G-S 演算法達到脈衝型變的目的，在滿足富氏轉換條件下，可順利產生所需波形。並使用相位凍結演算法調變飛秒光源增強 THz 輻射訊號 40%，並發現適量的正啾可增強 THz 訊號，推測應是相位啁啾產生的引發載子動態行為高速調變所致。.

(5) Femtosecond Pulse Shaping Methodology and its Applications in Tera-Hertz radiation enhancement Student: C-J Chuang. Advisor: Prof. Ci-Ling Pan. Institute of Electro-Optical Engineering Department of Photonics College of Electrical Engineering Science National Chiao Tung University. Abstract Fourier-transform (FT) optical shaping is now a useful technology for generating nearly arbitrarily shaped ultrafast optical pulses, with applications ranging from coherent control to high-speed communications. We constructed a pulse shaping system，and modulated light to generate THz. Using pulse shaping technique could enhance THz radiation, and the enhancement was Over 40%. It was demonstrated by positive chirped optical pulses. This could be attributed to the band filling process..

(6) Acknowledgement （誌謝）「求學猶植樹，春天開花朵，秋天結果實」兩年的的研究生涯悄悄畫上句點。首先，感謝親愛家人的支持與鼓勵，讓我悠游於學海之中，無後顧之憂地成長與茁壯，今日我能有此成就完完全全要歸功於他們。在這兩年的研究生活中，要特別感謝我的指導教授潘犀靈博士給我的指導與鼓勵，提供良好的的學習環境，在研究方向上及待人的指導，以及口試委員洪勝富教授、賴暎傑教授與趙如蘋教授對論文的批評與指正。在研究部分，特別感謝李晁逵學長的指點與建議，讓整個研究得以順利進行，並建構模型假設，無論是膽大心細的實驗態度或是花花轎子人抬人的風趣言談，這都是我一生受用的寶藏。劉子安學長在兆赫輻射的指導，讓最後論文得以完整。還有師大光電謝美莉老師在空間光調制器的檢測，得以驗證比較並完成系統的校正。感謝王怡超學長在雷射系統的維護與實驗指導，並在日常生活中的 man,s talk；陳晉瑋學長給予實驗的技巧與觀念，精湛的球技與豐富的國學素養更是我切磋的對象；謝卓帆學長的THz系統維護與投資理財的分享，在實驗室中學長如同一個大寶藏。感謝一路走來的同學們，其中，我要特別感謝一同合作的夥伴吳宗翰，卓越的研究能力、良好的程式語言功力、聯絡交流情誼的熱情… 種種的一切是我生命美好的一頁。CC陳冠文的蒐集能力與各項卓越的表現讓實驗室不只是做研究的地方，羅誠的高超杆法、小冷黃照仁的電腦協助、五哥吳勝隆的廣博見識、小壯陳弘倫的嘻嘻笑笑、小高的課業研討....細說不完的碩士生涯，同窗學習是暫時的，朋友情誼卻是一輩子的！感謝可愛的乃今學妹，讓陽剛的實驗室注入的活力泉源，最後感謝敏伃、兆毅、志彬、宣勝、家佑、春巖、世昌、晉豪陪我走過這新竹的兩年生活，分享許多快樂與憂愁，謹將這篇論文獻給我愛的人及愛我的人。. 2005 年 7 月于風城.

(7) 目錄：中文摘要英文摘要誌謝目錄圖表目錄第一章. 諸論............................................1 脈衝形變技術....................................2. 第二章光脈衝型變.......................................4 2.1 節：雷射系統...................................4 2.2 節：脈衝型變光學架構...........................5 2.3 節：Gerchberg-Saxton 演算法....................11 2.4 節：實驗結果與討論.............................15 第三章外加式脈衝型變技術--相位凍結法...................18 3.1 節：相位凍結演算法的理論背景...................19 3.2 節：實驗架構...................................21 3.3 節：實驗結果與討論.............................24 第四章增強 THz 輻射實驗及分析...........................29 4.0 節：THz 系統...................................30.

(8) 4.1 節：輻射與偵測原理及 Drude-Lorentz 模型模擬....33 4.2 節：增強 THz 輻射實驗..........................36 4.3 節：THz 訊號強度與脈衝啁啾關聯性實驗...........41 4.4 節：THz 訊號強度與脈衝啁啾關聯性討論...........48 第五章結論與未來展望..................................51 參考文獻...............................................52.

(9) 圖表目錄圖 2.1 鈦藍寶石鎖模雷射架構圖. 5. 圖 2.2 鈦藍寶石鎖模雷射光譜. 5. 表 2.1 SLM 規格. 6. 圖 2.3 麥克詹達干涉儀校正 SLM. 6. 圖 2.4 分兩部分調制空間光調制器得到相對相位差. 7. 圖 2.5 SLM 校正結果. 8. 圖 2.6 脈衝型變系統示意圖. 9. 圖 2.7 脈衝型變系統光學架構. 10. 圖 2.8 Gerchberg-Saxton 演算法流程圖. 11. 圖 2.8(a) 目標波形三角波與 G-S 所的電場強度. 13. 圖 2.8(b) 頻譜與相位. 13. 圖 2.9(a) 目標波形雙脈衝與 G-S 所的電場強度. 14. 圖 2.9(b) 頻譜與相位. 14. 圖 2.10(a) 目標波形雙脈衝. 16. 圖 2.10(b) 自相關儀量測輸出波形與 G-S 電場強度自相關函數. 16. 圖 3.2 脈衝型變系配合相位凍結法架構. 22. 圖 3.3 相位凍結法流程圖. 24. 圖 3.4 (a). 27. 相位凍結二倍頻增強過程.

(10) 圖 3.4 (b) 相位凍結過程脈衝形狀變化. 27. 圖 3.5 (a) 相位凍結過程相位變化. 28. 圖 3.5 (b). 28. 圖 4.1. 相位凍結過程脈衝形狀變化. THz-TDS 系統示意圖. 32. 圖 4.2 THz-TDS 系統. 32. 圖 4.11. 35. 不同載子生命週期所產生的 THz. 圖 4.12（a）不同脈衝寬度所產生的 THz. 35. 圖 4.12（b）不同脈衝寬度所產生的 THz 頻譜. 36. 圖 4.1. 增強 THz 輻射實驗架構圖. 37. 圖 4.1. 三種脈衝所產生的 THz. 39. 圖 4.2 三種脈衝所產生的 THz 頻譜. 40. 圖 4.5. 41. 在天線前，脈衝 3 的相位. 圖 4.6 啁啾與脈衝寬度關係. 42. 圖 4.7(a) 調制激發光束 THz 波形. 43. 圖 4.7(b) 調制激發光束 THz 頻譜. 44. 圖 4.8(a) 調制探測光束 THz 波形. 44. 圖 4.8(b) 調制探測光束 THz 頻譜. 45. 圖 4.9 調制激發光ＴＨz 峰值. 46. 圖 4.10 調制探測光ＴＨz 峰值. 46.

(11) 圖 4.11(a) 圖 4.11(b). 同時調制激發與探測光ＴＨz 峰值同時調制激發與探測光ＴＨz 頻譜. 47 48.

(12) 第一章諸論 -12. -15. 過去四十年來，在皮秒級(10 s；ps)及飛秒級(10 s；fs)的超快雷射技術不斷被發展。1981 年 CPM 環型染料雷射產生脈衝寬度 100fs 的次皮秒脈衝，後來利用非線性壓縮 CPM 雷射產生脈衝寬度 6fs 的紀錄。在 1990 年代，飛秒脈衝的產生技術證明可由固態雷射晶體來產生而進步更快。現在飛秒固態雷射的技術已經進步到直接產生脈衝寬度低於 6fs。相對於脈衝的產生，脈衝的型變技術(pulse shaping)技術也是另一不斷發展的方向，在物理、化學、通訊等方面已經有許多應用。如脈衝序列串產生共鳴聲子激發[ref 1.1]、寬頻通訊的編碼[ref 1.2]、由光導天線產生 THz 輻射的控制[ref 1.3]、啁啾脈衝控制化學反應[ref 1.4] 等等。脈衝型變的原理為富立葉合成(Fourier synthesis)的方法，可以用電子工程中線性、不隨時間改變的濾波原理描述，分別在時間領域(time domain)或是頻率領域(frequency domain)。在時間領域中濾波器由脈衝響應函數(inpulse response function h(t))描述，輸入脈衝 ein(t)通過濾波器後產生的輸出脈衝 eout(t)可以用 ein(t)與 h(t)的捲積(convolution)代表 eout (t ) = ein (t ) ∗ h(t ) = ∫ dt ' ein (t ' )h(t − t ' ). 如果輸入函數是 delta function，輸出就是脈衝響應函 h(t)，因此對於足. 1.

(13) 夠短的脈衝輸入，脈衝形變就成為如何產生需要的脈衝響應的線性濾波器。另一方面，在頻率領域濾波器由頻率響應函數(frequency response function H(ω))描述，所以輸出脈衝 Eout(ω)為輸入脈衝 Ein(ω)與 H(ω) 的乘積 Ein (ω ) = E out (ω ) H (ω ). 在此 ein(t)、eout(t)、h(t)和 Ein(ω) 、Eout(ω)、H(ω)是富立葉轉換對。因此，透過富立葉轉換關係，輸出特定脈衝的波形可以由特定頻率響應函數的濾波器來產生。. 實驗上脈衝形變就是藉由形變裝置將光脈衝之頻譜在空間中展開，再加上空間光調制器(Spatial Light Modulator：SLM)將光脈衝之頻譜做平行調制，使得輸出之光脈衝形變。因為主要是藉由在頻域上的平行合成，所以在調制時便不需要使用等效的頻寬在 terahertz 以上的快速的串列調制器，便能使波形合成。脈衝之形變可分為脈衝電場振. 2.

(14) 幅調制(amplitude moduation)及脈衝相位調制(phase modulation)兩種，在相位調制上，脈衝強度不會因相位調制而變化，所以具有低損耗(low loss)的優點。起初在脈衝形變系統中，都是使用由微顯影技術做出的固定式的光罩來調制脈衝，光罩的製作麻煩且其圖樣要事先根據實驗需要設計，每一個光罩只能產生一種脈衝波形形式，不同的脈衝波形形式便需要不同圖樣的光罩。1992 年 A. M. Weiner 利用液晶做為空間光調制器達到相位調制，隨後利用演算法及電腦控制液晶達到相位調制產生任意對稱波形[ref.1.5]。使得脈衝行便不需使用固定式的光罩做調制，可以使用直接由電腦設計不同圖樣產生各式波形。而接下來，在 SLM 的種類及演算法的改進都有發展，Warren 改用聲光調制器 (acousto-optical modulators)，來做脈衝形變，隨後也有人使用可移動或可形變的鏡子(Deformable mirrors)來作為調制器，演算法也由原來的模擬退火演算法到基因演算法(Genetic algorithm) [ref.1.6]、富立葉轉換演算法(Fourier transform algorithm) [ref.1.7]等等。本論文使用低色差的全反射式光學架構，液晶陣列所組成的空間光調制器配合 Gerchberg-Saxton 演算法作為脈衝型變系統，在第二章詳加介紹脈衝型變的技術與結果，第三章介紹相位凍結演算法來壓縮脈衝，最後，在第四章並加以應用在兆赫輻射的產生與增強。. 3.

(15) 第二章光脈衝型變技術. 在本章中將會介紹實驗所使用的脈衝雷射、脈衝型變系統與其中的空間光調制器，以及所搭配的 Gerchberg - Saxton 演算法。最後，秀出成功將高斯形狀脈衝變型為多脈衝輸出的模擬與實驗結果。本章結構如下: 2.1 節：雷射系統 2.2 節：脈衝型變光學架構 2.3 節：Gerchberg-Saxton 演算法 2.4 節：實驗結果與討論. 2.1 節：雷射系統本實驗使用雷射二極體激發的鈦藍寶石鎖模雷射(Ti:sapphire laser)(Spectra-Physics，TSUNAMI)如圖 2.1，以 5mW 的 ND-YAD 雷射作為激發光源，鈦藍寶石作為增益介質，經過稜鏡對的腔內補償，產生近紅外光脈衝序列，脈衝中心波長 800 nm，頻寬 40nm，脈衝寬度 35 fs，重複率(repetition rate) 82 MHz，圖 2.2 為鈦藍寶石鎖模雷射的光譜。. 4.

(16) 圖 2.1 鈦藍寶石鎖模雷射架構圖. 600 Ti:sapphire laser spectrum 500. Intensity(a.u.). 400 300 200 100 0 700. 750. 800. 850. 900. wavelength(nm). 圖 2.2 鈦藍寶石鎖模雷射光譜 2.2 節：脈衝型變光學架構脈衝型變系統根據 4-f 的光學系統，採用反射式元件消除色散，其中包括一對光柵(600grooves/mm)、一對凹面鏡(焦距 f=20cm)，以及液晶空間光調制器(SLM,Cambridge Research and)規格如表 2.1。. 5.

(17) Pixel element per mask. 128. Pixel Hight. 5.0mm. Pixel Pitch. 100 microns. Response Time. 35 ms. Drive resolution. 12 bits(2.44 mV). Interfaces. USB. Overall Size. 6.5 *12.0*1.3” 表 2.1 SLM 規格. 首先，校正液晶空間光調制器，如圖 2.3 架設一麥克詹達干涉儀 (Mach-Zender)，將雷射光擴束後分成兩道光做干涉，其中一道光經過空間光調制器做調變，觀察其干涉條紋。將空間光調制器分為兩部分，一部分固定調變電壓(level 970) 當作參考值，另一部分改變電壓，由干涉條紋相對的移動可以得知這兩部分相位差。. BS. mirror. laser. CCD SLM. 圖 2.3 麥克詹達干涉儀校正 SLM. 6. detector.

(18) Left : level 970. △Φ=0.00 rad. Right : level 970 Left : level 970. △Φ=0.40 rad. Right : level 990 Left : level 970. △Φ=0.76 rad. Right : level 1010 Left : level 970. △Φ=1.15 rad. Right : level030 Left : level 970. △Φ=1.58 rad. Right : level 1050 Left : level 970. △Φ=1.97 rad. Right : level 1070 圖 2.4 分兩部分調制空間光調制器得到相對相位差如上圖，干涉條紋間明暗的週期代表著 2π的變化，以左邊固定不動的部分當參考點，調變右半部，量測出干涉條紋的位移相對應換算出相位差，此校正結果與原廠所附數值非常接近，以此作為控制相位的參數，圖 2.5 為校正結果空間關調制器控制參數 level 與疊加相位關係圖。. 7.

(19) 圖 2.5 SLM 校正結果空間光調制器校正完成，架設 4-f 的光學系統，如圖 2.6 中，一道脈衝進入系統，由光柵將其在空間上作展開，不同頻率的光有不同的繞射角，再由曲面鏡聚焦，因此，在空間上不同頻率的光坐落在不同的位置，此平面也就是頻域空間，在此放入空間光調制器，精確的讓不同的圖素控制不同的頻率，接著對稱的架設曲面鏡及光柵，讓不同頻率的光一起輸出，如此便能達到控制頻率的相位進而改變時域脈衝形狀的目的。為了達到最小的色散及像差，精確的對光非常重要，下面依序介紹架設光路的步驟與技巧：. 8.

(20) 圖 2.6 脈衝型變系統示意圖 1. 確定入射光準直且與光學桌平面水平。 2. 檢查繞射光與入射光是否在同一水平面上，調整光柵角度讓不同頻率的光展開後依然與桌面水平。 3. 為了減少像差，光柵與曲面鏡的中間加入平面鏡，讓光線近似於垂直入射曲面鏡，將曲面鏡置於離光柵一個焦距長光程的位置，並讓光線入射在曲面鏡鏡心。 4. 檢查成像的位置使否在一倍焦距處，此時各色光依然與光學桌水平。 5. 將第二面曲面鏡置於第一面曲面鏡兩倍焦距的位置，調整其角度，讓光線可以順利打在第二面光柵上。 6. 在空間上展開的光經由第二面鏡會聚，調整光柵位置使其在聚焦點上，調整角度使各色光準直的輸出。 9.

(21) 7. 觀察輸出的光點在遠場空間上是否為對稱的分佈，重複步驟 5 及步驟 6，微調使其最佳化。 8. 將 SLM 置於頻域空間，也就是距離第一面曲線鏡一倍焦距的位置，調正位置讓不同的圖素控制不同的頻率。由上述的步驟可以架出一套全反射式的 4-f 光學系統，使像差及色差最小，圖 2.7 為實際的光學架構。. 圖 2.2. 圖 2.7 脈衝型變系統光學架構. 10.

(22) 2.3 節：Gerchberg-Saxton 演算法在本節，介紹 Gerchberg-Saxton 演算法模擬脈衝型變的過程。. 圖2.8 Gerchberg-Saxton 演算法流程圖. Gerchberg-Saxton 演算法[2-1]是利用已知的飛秒雷射頻譜和所設計的飛秒脈衝波形，帶入富利葉轉換公式來逼近目標波形，且得到預期飛秒脈衝波形的相位。圖2.8為流程，I (ω) 為光譜強度，E (t)為電場振幅， I (t)為電場強度， E (ω)為光譜振幅，設計目標I (t)配合I (ω) 可以疊代出所需要的相位β(ω)。脈衝變形步驟剛開始將飛秒雷射頻譜強度開根號，得到頻域的振幅，給予猜測的頻域相位，將此新的頻域分佈做反傅利葉轉換回時域，接著用目標波形的振幅取代時域的振幅項，留下相位項，將此作傅立葉轉換到頻域，同樣的，用飛秒雷射頻譜取代頻域的振幅，留下. 11.

(23) 相位，遞回地轉換後，使電場振幅E (t)與目標波形越來越接近。已知雷射頻譜以及設計目標波形，經過上述的步驟，幾個迴圈後誤差值將會收斂，電場振幅 E (t)與目標波形 I (t)的振幅越來越接近，得到一頻域的相位項β(ω)，這便是我們所需疊加在 SLM 上的相位。此演算法方式疊帶進而逼近我們所設計的脈衝形狀，目標波形的脈衝相位也隨之算出，以下為其數學運算： E k ( t ) = E k exp[iφ k (t )] = FFT −1{E k ( w)}. E k' ( t ) = Etar (t ) exp[iφ k (t )] '. '. E k ( w) = E k ( w) exp[iφ k' ( w)] = FFT {E k (t )} E. k +1. (w) = E. meas. ( w ) exp[ i φ. k +1. ( w )]. 而 φ k +1( w) 即為我們所需的目標脈衝波形之相位。接下來的圖形為我們所做的模擬結果。. 12.

(24) 圖2.8(a) 目標波形三角波與G-S所的電場強度 600. 4. 2 400 300. 0. 200 -2. 100 0. -4 760. 780. 800. 820. wavelength(nm). 圖2.8(b) 頻譜與相位. 13. 840. phase. spectral distribution. 500.

(25) 圖2.9(a) 目標波形雙脈衝與G-S所的電場強度. 圖2.9(b) 頻譜與相位. 14.

(26) 圖2.8(a)目標波型為三角波，FWHM 650fs ，以及經由GS演算法得到的電場強度，圖2.8(b)為頻域上的光譜分佈以及GS所得到的相位。圖2.9(a)目標波型為雙脈衝，脈衝間距為240fs，以及經由GS演算法得到的電場強度，圖2.9(b)為頻域上的光譜分佈以及GS所得到的相位。調變頻域的相位，可以任意的變化時域上的脈衝波形，理論模擬上，如圖2.8 及 2.9目標波形與演算法收斂的波形非常接近，在理論上已成功的將脈衝變形為所設計的時域分佈。下節中，將實際地使用空間光條制器，套用GS模擬出來的相位，改變脈衝頻域的分佈，實驗上驗證脈衝變形的效果。. 2.4 節：實驗結果與討論在2.2節中介紹脈衝型變系統的架構，2.3節介紹脈衝型變的演算法，在本節將實際操作改變飛秒雷射脈衝。經由G-S演算法推算改變脈衝所需相位，透過空間光調制器給予，可以將原本的雷射脈衝型變為設計的目標波形。如圖2.10(a)，設計一雙脈衝的目標波形，兩脈衝間距為200fs，使用脈衝型變系統達到此目的，並用自相關儀量測輸出波形。. 15.

(27) 1.0. target. Intensity(a.u.). 0.8 0.6 0.4 0.2 0.0 -1500. -1000. -500. 0. 500. 1000. 1500. time(fs). 2.10(a) 目標波形雙脈衝. aotocorrelation trace. 1.0 experiment GS. 0.8 0.6 0.4 0.2 0.0 -1500 -1200 -900 -600 -300. 0. 300. 600. 900 1200 1500. time(fs). 2.10(b) 自相關儀量測輸出波形與G-S電場強度自相關函數 16.

(28) 在圖2.10(b)，自相關儀所量測的波形與目標波形的自相關函數非常相似，同樣為間距200fs的三道脈衝，三道鋒值約為0.5：1：0.5，成功的驗證本系統脈衝型變的效能。由於實驗上有系統解析度的極限，空間光調制器每個圖素寬97μ m，在這範圍內的光受到同相位的調制，整體而言是分段調制而不是連續調制，且圖素與圖素間有3μm的區域是無法工作，這些液晶元件的規格限制了系統的解析度，所以比起G-S演算法得到的電場，實驗上會帶有些微的誤差，在圖2.10(b)中，實驗值帶有一個底座，並在三道主峰外有小峰，應是實驗解析度所影響，不過整體而言，型變系統的效能顯著，成功地改變脈衝波形。脈衝型變技術以一道頻寬對應最短脈衝為出發點，但是在實際應用上，雷射光出了共振腔後經過帶有色散的光學元件，會帶有些微啁啾(chirp)，脈衝型變前應補償這色散量才能達到最接近目標波形的輸出，下一章介紹補償色散量的技巧－”相位凍結法”。. 17.

(29) 第三章. 外加式脈衝型變技術--相位凍結法. 1985 年 J. P. Heritage 提出光波形合成法(optical waveform synthesis method)後，二十年來藉由此方法達到脈衝型變。理論上，設計頻率響應函數(frequency response function H(ω))可以產生特定脈衝波形，在實驗上，必須先將脈衝壓縮至頻寬對應的最短脈衝寬度 (transfer limit)，使各波長的光有相同相位，再將頻率響應函數疊加上去；消除雷射離開共振腔到脈衝整形器之前的色散量，是脈衝型變之前需要的步驟，過去前人利用模擬退火法[ref 3.1]，以相關函數作為回饋，消除色散；本章使用架構簡單，且節省時間的方法：相位凍結法。譬如一個恆溫裝置，是由偵測器及擾動器組成，藉由溫度偵測器回饋的訊號我們知道需要加熱或冷卻，以維持在特定的溫度。在消除色散達到各頻率有相同相位這一步我們有相同的做法，空間光調制器(spatial light modulator)扮演擾動器的角色，與相位有關的光偵測器負責回饋訊號，調變、偵測、回饋、調變……反覆的測試後，找到各頻率最佳相位，可以消去原有的色散。脈衝通過非線性晶體產生的倍頻訊號與脈衝的形狀有關，當二倍頻訊號最強時，代表脈衝是頻寬對應的最短脈衝寬度，也就是各色光是同相位，所以，把倍頻訊號最強. 18.

(30) 當作目標，調變空間光調制器的相位，配合相位凍結的演算法，便可以達到各色光同相位的目的。本章結構如下: 3.1 節：相位凍結演算法的理論背景 3.2 節：實驗架構 3.3 節：結果與討論. 3.1 相位凍結演算法的理論背景首先，我們將脈衝在頻率空間的分佈做展開，以 SLM 上各圖素(pixel) 電場來表示： 128. E (t ) = ∑ An exp[i ( w0 +n∆w) + φ n ] ;. (3-1). n =1. ω0 是脈衝的中心頻率，Δω是每個圖素相對的頻率差， An 與ψn 表示每個圖素上電場的大小與相位。在 4-f 的脈衝型變光學系統裡，各色光經由光柵繞射，再經由曲面鏡聚交，不同頻率的光在頻率空間裡坐落在不同的位置，在頻率空間中擺上 SLM，讓每個圖素精確地控制不同頻率的光波，由於使用 128 圖素的 SLM，所以讓中心波長 800nm 坐落在中心 n=64 的圖素上。 SLM 各圖素由液晶組成，視為可調式的相位延遲器，所以，可以程式控制每個頻率疊加的相位量Θn. 19.

(31) 128. E (t ) = ∑ Bn exp[i ( w0 +n∆w) + φ n + Φ n ] ;. (3-2). n =1. Bn/An為第n個圖素的穿透率，原本的相位ψn加上SLM所疊加的相位 Θn為脈衝型變後各頻率的相位。若能讓ψn+Θn為定值，能夠產生最短脈衝擁有最強脈衝強度。由(3-2)可以得知，在ψn=-Θn時電場將會是最大值。疊加適合的相位ψn 來消去雷射原有的色散Θn 我們使用的演算法為相位凍結法，首先，我們頻域空間的光分成兩部分： 64. E (t ) = ∑ Bn exp[i ( w0 +n∆w) + φ n + Φ n ] ; n =1. E (t ) =. 128. ∑B. n = 64. n. exp[i ( w0 +n∆w) + φ n + Φ n ] ;. 調整其中一部分光的相位，疊加Ψ，固定另一部分光的相位，由於非線性晶體的倍頻訊號與電場平方成正比： 4. E = B1 exp(iθ 1 ) + B2 exp[(iθ 2 + ψ )] 2. 2. = { B1 + B2 + B1 * B2 * cos(θ1 + θ 2 + ψ )}2. 可以藉由調整Ψ達到最強倍頻訊號，換句話說，固定其中一部分，SLM 調制令一部分的相位，可以讓這兩部分的光同相位。同樣的概念，接下來將光細分為四部份，剛開始，各部分有不同的相位，在複數空間用四個向量表示，如圖 3.1；電場可以表示為 4. E (t ) = ∑ AG exp(iφG ) ，由四部份所合成。先固定其中三部分的相位，只 G =1. 調制ν1ei 1 讓ψ1 與ψ2+ψ3+ψ4 其他三部分合成同相位，如圖 3.1(b)； ψ. 同樣的步驟使用在ν1ei. ψ1. ν1ei 1ν1ei ψ. 20. ψ1. 如圖 3.1(c)→(e)，最後，找出.

(32) 各部分最適合相位ψn。. 3.2 節：實驗架構圖 3.2 為實驗中脈衝型變系統架構，使用 Ti-sa 脈衝雷射，中心波長 800nm，頻寬(full-width-at-half maximum)40nm，平均功率 400mW，重複率 82MHz，理想脈衝寬度為 27fs。使用 600/mm 光柵，焦距為 10cm 的反射鏡，以及液晶空間光調制器(SLM Cambridge Research and Instrumentation Inc(CRI) SLM-128)，由 128 個圖素組成的液晶陣列，每個圖素 100μm 寬。脈衝經由光柵→曲面鏡→空間光調制器→曲面鏡→光柵所組成的 4-f 系統後聚焦在 100μm 的 BBO 晶體(type-Ιβ-Ba1BO4)，使用光電倍增管(PMT)接收其倍頻訊號，電腦產生各種相位，經由空間光調制器改變相位，量測倍頻訊號為回. 21.

(33) 饋，配合相位凍結演算法，一再重複達到最佳化的目的。. Femtosecond laser. BBO Filter SLM. PMT grating. grating. PC with Freezing Algorithm. 圖 3.2 脈衝型變系配合相位凍結法架構圖 3.3 為相位凍結演算法的流程圖，在整個實驗架構 4-f 系統中，中心波長 800nm 座落在 SLM 圖素 64 的位置，每個圖素間距 100μ m,相對於光譜上 0.75nm 的波長差，所以，頻寬 40nm 的光譜,全寬約坐落在圖素 20 到圖素 100。演算法剛開始，將 128 個圖素分為兩群： 1~64 及 65~128，先固定 65~128 這一群的相位，調變 1~64 這一群，從 0~2π，經由回饋的倍頻訊號，找出最強的相位，此時，兩部分的. 22.

(34) 相位是相同的。接下來，將 128 圖素分為四部份：1~32、33~64、65~96、 97~128，同樣步驟，固定後面三部分的相位，調變圖素 1~32 從 0~2 π，找到最強的倍頻訊號後，將此疊加的相位凍結起來，接著改變圖素 33~64 這一群，找到最強的訊號後凍結起來，依此類推，讓四部分同相位。將頻譜上各部分的光依次調變，凍結住使倍頻訊號最強的相位，一步步下來，使被頻訊號越來越強，這表示各部分的光漸漸同相位；然後再往下細分，分 8 部分、16 部分、32 部分、64 部分、128 部分來做處理，這便是相位凍結演算法的流程，反覆的測試後，最終，找到一個相位分布是可以消去色散，使倍頻訊號最強，此時，脈衝壓縮至頻寬對應的最短脈衝寬度(transform limit)，各波長的光有相同相位。. 23.

(35) Start Regroup. Vary the phase. Measure. Determine the spectral phase. End. 圖 3.3 相位凍結法流程圖 3.3 節：結果與討論圖 3.4(a)為相位凍結的過程，使用最後的強度做歸一化；初始分 2 部分、4 部份、8 部分、16 部分、32 部分、64 部分；倍頻訊號強度由 47%、65%、77%、95%、99%增強到 100%，圖 3.4(b)為初始入射光 phase-distorted input pulse(DP),及分 8 部分、32 部分、64 部分相位 24.

(36) 凍結過程的脈衝形狀，Ti-sa 脈衝雷射原始脈衝寬度為 150fs，經由相位凍結法壓縮到 27fs，與理論上頻寬對應的最短脈衝寬度(transfer limit)相同。由數據顯示，倍頻訊號增強的過程大多發生在圖素 20 到圖素 100 的位置，也就是光譜全寬的範圍，在圖素 40 及 80 的位置附近變動強烈，圖 3.5（a）為 SLM 上疊加的相位，清楚的發現疊加相位近似二次曲線，一階斜率在圖素 60 左右的地方為零，圖素 20 到圖素 100 為有效區域，相位凍結過程漸漸抵消色散，最終達到最短脈衝寬度，最終疊加的啁啾(chirp)為-3*104fs2，故原本雷射為正色散，啁啾量為 3*104fs2。針對相位凍結法，提出以下幾點討論： 1. 需要一個回饋訊號，讓回饋訊號增強進而達到壓縮脈衝的目的，所以，回饋訊號的強弱決定相位凍結的效益，回饋訊號的改變量必須比雜訊大，演算法才可精確判讀。 2. SLM 配合相位凍結法可以消去色散，但系統的解析度決定可以消去色散量的大小，本系統使用 600/mm 光柵，焦距為 20cm 的反射鏡，SLM 上每個圖素為 100μm,控制光譜上 0.75nm 的波長差；若想更提升系統解析度必須增加圖素，或是增加光柵條數，或使用長焦距，以求達到更精細控制頻域相位，叠加更大的啁啾。. 25.

(37) 3. 在週而復始的變換相位過程，由長波長開始改變或是由短波長開始改變不會影響最後的結果 4.. 由疊加的相位可以回推原始脈衝的相位分布，這方法比起 FROG(frequency-resolved-optical gating)的脈衝量測技術擁有更高的解析度。. 26.

(38) 2g 4g 8g 16g 32g 64g. 1.0. SHG(a.u.). 0.9. 0.8. 0.7. 0.6. 0.5 0. 40. 80. 120. pixel number. 圖 3.4 (a). 相位凍結二倍頻增強過程. 圖 3.4 (b) 相位凍結過程脈衝形狀變化 27.

(39) 6 5. 3 2. phase. 4. 1 0 g2 g4 g8. g2 g4 g8 g16 g32 g64. g16 g32 g64. 20. 40. 60. 80. 100. 120. pixel. 圖 3.5 (a) 相位凍結過程相位變化. 4 .5 4 .0 3 .5 3 .0 2 .5 2 .0 1 .5 1 .0 0 .5 0 .0 g2 g4 g8 g 16 g 32 g 64. -300. -200. -100. 0. 100. 200. 300. fs. 圖 3.5 (b). 相位凍結過程脈衝形狀變化. 28. g2 g4 g8 g16 g32 g64.

(40) 第四章增強 THz 輻射實驗及分析. THz 常指的是波長在 1mm～33mm 區間(300GHz～10THz)的電磁輻射，其波段位於微波和紅外光之間。過去十年來，產生 THz 頻率的電磁波被視為超快光學的重要發展之一，廣泛地應用在光譜學、二維成像、生醫檢測…等地方。由於產生與偵測的困難度，THz 過去成為光譜上較難被開發的區域，擁有高訊噪比的光導天線是目前普便被使用的方法之ㄧ，透過設計天線的幾何架構及材料特性[ref .4-1]可以增強 THz 輻射訊號的強度，若著手在超快光源上調變[ref.4-2]也可以做出區域頻率的放大，本論文在激發光與探測光做控制，希望做到 THz 全頻率的增強，讓同樣強度的光源可以獲得最佳的時域的訊號。在本實驗中，使用光導天線當 THz 發射源，經過超短脈衝的激發產生光電流經由偏壓加速的過程輻射出 THz，此過程與光脈衝寬度、天線材料特性（載子生命週期、載子移動率、參雜質濃度…..）有關，過去普遍認為脈衝寬度越短能產生越強的 THz 訊號，我們在實驗中使用脈衝型變的技術調制光源，發現 THz 訊號與光脈衝啁啾 (chirp)的關聯性，並探討啁啾如何影響載子行為，達到同調控制 (coherent control)的目的。為了探討上述的實驗結果，我們利用電腦模. 29.

(41) 擬 THz 產生的機制，使用 Drude-Lorentz. 的數學模型來模擬光導天線. 產生 THz，並針對不同載子生命週期與脈衝寬度做分析。本章將介紹如何使用脈衝型變的技術增強 THz 輻射並分析不同的脈衝對光導天線的影響。. 本章結構如下: 4.0 節：THz 系統 4.1 節：輻射與偵測原理及 Drude-Lorentz 模型模擬 4.2 節：增強 THz 輻射實驗 4.3 節：THz 訊號強度與脈衝啁啾關聯性之實驗 4.4 節：THz 訊號強度與脈衝啁啾關聯性之討論. 4.0 節：THz 系統利用兆赫輻射時析光譜(THz-TDS)的技術，可以偵測 THz 電場大小與相位，且擁有高訊噪比的優點。圖 4.1 為 THz-TDS 示意圖。光源是雷射二極體激發的鈦藍寶石鎖模雷射 (1)(Ti:sapphire laser) 中心波長 800 nm ，脈衝寬度 35 fs ，重複率 (repetition. 30.

(42) rate)82MHz，進入系統後分為兩道光，一道光為激發光(pump beam) 另一道則為偵測光(probe beam)，當激發光打到發射器上，在此，我們使用半導體材料的光導天線(3)(本系統使用 LT- GaAs) (偶極結構間距 5μm)，產生電子電動對，這些光激載子在天線中受到偏壓而加速產生光電流，時變的光電流輻射出電磁波，此電磁波的持續的時間與載子的生命週期有關，約為皮秒(1ps=10-12)知數量級，其所對應的頻率為兆赫波段。 THz 經由金鏡(4)收集後穿透樣品(5)，接著再經由金鏡收集聚焦到偵測器上，在此我們同樣用 LT- GaAs 的光導天線(偶極結構間距 5μm)當作 THz 偵測器(7)；偵測光與 THz 同時打在光導天線上，在偵測光照射的這段時間產生載子，等同於打開偵測，載子在這段時間內被 THz 加速，藉著量測天線上的電流，可以得知 THz 的大小，電流的大小與 THz 振幅成正比。藉著移動延遲器(delay stage)(6)控制偵測光的與激發光的光程差便可以掃描出 THz 在時間上的分佈，經由鎖相放大器(lock-in amplifier)放大偵測訊號，最後由電腦擷取分析數據，得到時域上的電場振幅及相位，傅立葉轉換後得到頻譜圖。圖 4.2 為實際 THz-TDS 架構圖。. 31.

(43) 圖 4.1. THz-TDS 系統示意圖. 圖 4.2 THz-TDS 系統. 32.

(44) 4.1 節：THz 輻射原理及 Drude-Lorentz 模型模擬飛秒脈衝打在外加偏壓的半導體天線上，如果光子能量大於能隙 (band gap)，在導帶及價帶分別會產生自由電子與電洞，這些自由載子密度的改變與加速的過程輻射出電磁波，電磁波的頻率與半導體中載子的生命週期有關，若生命週期數量級在皮秒(1ps=10-12s)或更短，便會輻射出兆赫波(THz) 。載子密度隨時間的變化可以如此表示：. dn / dt = − n / τ t + G (t ). (4.1). 在上式中，n 是載子密度 G (t ) = n0 exp(t / ∆t ) 是光脈衝產生的光載 2. 子，∆t為脈衝寬度，n0 是在 t = 0時的載子密度。產生的載子在外加的電場中被加速：. dve ,h / dt = − ve ,h /τ rel + ( qe ,h E ) / meff ,e ,h. (4.2). 上式中 ve,h 是載子的速度，qe,h 是電子及電動的電量，τrel 是動量鬆弛時時間，E 是區域電場（local electric field），由於屏蔽效應（screen effect）區域電場小於外加偏壓所造成的電場，區域電場可表示為：. E = Eb − P / 3ε r. (4.3). 上式中 εr 是介電常數 P 是電子電動造成的偏極，隨著時間可以表示為：. dP / dt = − P / τ rec + J. (4.4). 33.

(45) τrec 是電子電洞附合時間(τrec = 10 ps for LT-GaAs) ， J= envh + (–e)nve 是電流密度。遠場的輻射可以表示為：. ETHz ∝ ∂J / ∂t ∝ ev∂n / ∂t + en∂v / ∂t ,. (4.5). v = ve – vh. ，在遠場的兆赫輻射 ETHz 與兩個因素有關：第一項表示載子密度的改變率第二项表示在電場中載子加速造成的效果。利用Drude-Lorentz模型理論模擬THz輻射，將上式（4.1）、（4.2）、（4.5）解聯立微分方程組，求得THz與各項係數的關係。如圖4.11 改變載子生命週期，由0.5ps到5ps，THz訊號也隨之改變，若載子的生命期越短，消失速率越快產生的THz訊號也越強，反之亦然。如圖4.12（a）改變光脈衝寬度，∆t=30fs、80fs、150fs，越短的脈衝打到天線上，可以輻射出越強的THz訊號，且頻寬越大，如圖4.12 （b）。我們將生命週期、脈衝寬度與THz訊號的關係[ref 4.3][ref 4.4]，做個歸納：生命週期越短，脈衝寬度越小產生的THz訊號越強，反之亦然，在接下來的實驗中我們調制相位啁啾，引發載子動態行為改變，生命週期與脈衝寬度同時影響THz的產生，試圖以上述的理論模擬結論作為實驗討論的依據。. 34.

(46) 圖4.11. 不同載子生命週期所產生的THz. 圖4.12（a）不同脈衝寬度所產生的THz. 35.

(47) 圖4.12（b）不同脈衝寬度所產生的THz頻譜. 4.2 節：增強 THz 輻射實驗一道頻寬對應最短脈衝，進入 THz 系統後經過分光鏡、平面鏡、聚焦物鏡等正色散光學元件後照射在天線上的脈衝會帶有正啾 (positive chirp)，脈衝寬度被拉寬。一般 THz 系統用上述的方法產生 THz 輻射，相對的，在天線上並非頻寬對應最短脈衝，若將光源先經過脈衝型變系統疊加一負啾(negative chirp)消去天線前光學元件引起的色散，使得在天線上的脈衝寬度變窄，預期應該可以增強 THz 輻射。本節將三種不同啁啾的脈衝分別打入 THz 系統，研究光源對 THz 輻射強度的影響。圖 4.1 為增強 THz 輻射實驗架構圖。. 36.

(48) 圖 4.1. 增強 THz 輻射實驗架構圖. 脈衝型變系統產生三種不同啁啾的脈衝： 1. THz 天線前頻寬對應最短脈衝。 2. 進入 THz 系統前頻寬對應最短脈衝。 3. 以 THz 峰値訊號作回饋配合相位凍結法猜測出來使 THz 峰値訊號最強的脈衝。將脈衝型變系統配合相位凍結演算法可以將脈衝壓縮到頻寬對應最短脈衝，以進入系統前的脈衝二倍頻訊號當作回饋可以產生脈衝 2，此脈衝到達天線上會帶有色散；若將過程中的光學元件全部考慮進去，以天線前的脈衝二倍頻訊號當作回饋可以產生脈衝 1，在天線上是最短的脈衝寬度；若直接將 THz 峰值訊號回饋，將天線輻射、 37.

(49) 接收等複雜的因素也考慮進去一並處理，產生脈衝 3。圖 4.1 分別表示經由 THz TDS 系統量測到的訊號，峰值訊號由高到低分別是脈衝 3 ＞脈衝 2＞脈衝 1，以天線前的頻寬對應最短脈衝為基準，明顯可以看出相位凍結演算法可以增益 THz 峰值訊號 40%，初步證明調制光源可以增益 THz 訊號的可行性。若是比較脈衝 2 與脈衝 1 的訊號大小，一道帶有正啾的脈衝比起頻寬對應最短脈衝產生更強的 THz 訊號，過去的文獻顯示越短的脈衝可以產生越強的訊號，且將脈衝全部視為頻寬對應最短脈衝，不考慮啁啾引起的效應，實驗結果證明，在同樣的頻寬下，並非一道頻寬對應最短脈衝產生最強的 THz 訊號，此現象值得更深入研究。圖 4.3 是空間光調制器產生脈衝 1 的相位圖，顯示出各波長所疊加的相位，圖 4.4 是空間光調制器產生脈衝 3 的相位圖，圖 4.5 是相位凍結法得到的相位減掉達到頻寬對應最短脈衝所需的相位，也就是脈衝 3 相位減去脈衝 1 的相位，用二階曲線逼近，在天線前，脈衝 3 帶有正啾。脈衝 3 是項位凍結法得到的脈衝，實驗結果顯示，帶有正啾產生最大的 THz 訊號。而試圖利用脈衝變形器將天線前的色散全部消去，消去正色散後，THz 訊號反而降低，由此可知，頻寬對應最短脈衝並非最佳產生 THz 的光源，相對的，些微的正啁啾將會產生最強. 38.

(50) 的 THz 訊號，在下一節，我們更進一步定量的調制光源的啁啾量大小，以求找出 THz 訊號與啁啾的關係. case 1 transform limit before antenna case 2 transform limit before THz system case 3 THz feedback enhancement. THz E-field(a.u.). 0.00003. 0.00000. 6. 9. 12. time (ps). 圖 4.1. 三種脈衝所產生的 THz. 39.

(51) case 1 transform limit before antenna case 2 transform limit before THz system case 3 THz feedback enhancement. 1E-15. 1E-16. power(a.u.). 1E-17. 1E-18. 1E-19. 1E-20. 0. 1. 2. frequency(THz). 圖 4.2 三種脈衝所產生的 THz 頻譜. 5. 5. 4. 4. 3. 3. phase. phase. 6. 2. 2. 1. 1. 0 760. 780. 800. 820. 0. 840. 760. wavelength(nm). 圖 4.3. 780. 800. 820. 840. wavelength(nm). 脈衝 3 的相位. 圖 4.4. 40. 脈衝 1 的相位.

(52) 6 5 4 3. phase. 2 1 0 -1 -2 -3 780. 790. 800. 810. 820. 830. 840. wavelength(nm). 圖 4.5. 在天線前，脈衝 3 的相位. 4.3 節：THz 訊號強度與脈衝啁啾關聯性實驗在同調控制的技術上，啁啾是重要的光參數[ref 4.5] [ref 4.6] [ref 4.7]，上一節的實驗結果顯示，THz 訊號強度與脈衝的啁啾量有關，為了更深入研究兩者的關係，我們利用 SLM 當作啁啾控制器，給予一個定量的啁啾，正啾或是負啾來產生 THz。舉個例子，如果給予 SLM 上一個相位量Ψ=A*x2，x 是頻率，等同於疊加二階的相位，如此一來，離開脈衝變形器的脈衝將會帶有啁. 41.

(53) 啾，如果 A=1000，等同於疊加 1000fs2 的正啾；同樣的如果 A=-1000，等同於疊加-1000fs2 的負啾。同樣啁啾量的正啾與負啾，在時域上擁有相同的脈衝寬度，但是各色光的分布相反，正啾長波常在前短波長在後，負啾則相反。圖 4.6 表示利用 SLM 當作啁啾控制器，產生各種不同啁啾的脈衝寬度與理論值比較。成功的疊加 0~1.6*105 的啁啾，脈衝自相關寬度相對應由 60fs 增加到 1200fs，啁啾量 0 是頻寬對應最短脈衝，越大的啁啾將脈衝寬度拉越寬，以此啁啾控制器，可以定量的給予不同啁啾量的脈衝來產生 THz。. expiment theory. autocorrelation trace (fs). 1400 1200 1000 800 600 400 200 0 -2.0. -1.5. -1.0. -0.5. 0.0. 0.5 5. 2. chirp (10 fs ). 圖 4.6 啁啾與脈衝寬度關係 42. 1.0. 1.5. 2.0.

(54) 為了減少控制變因的複雜度，原本在 THz 系統前調制光源，改為單獨調制激發光束(pump beam)與單獨調制探測光束(probe beam)，分別觀察帶有啁啾的激發光束與帶有啁啾的探測光束對於 THz 的訊號產生有何影響。圖 4.7(a)為不同啁啾的激發光束所產生的 THz 波形，明顯看出啁啾對 THz 訊號的影響，使用項位凍結法得到的脈衝，產生最大的 THz 訊號，些微的正啾比起頻寬對應最短脈衝也擁有較強的 THz 訊號， 4.7(b)是相對應的頻譜圖。. 4. 0.0002. THz E-field(a.u.). 2. chirp -8.2*10 fs 5 2 chirp -1.64*10 fs 4 2 chirp +8.2*10 fs 5 2 chirp +1.64*10 fs THz signal enahncement. 0.0000. 10. 12. time(ps). 14. 圖 4.7(a) 調制激發光束 THz 波形. 43.

(55) 4. 1E-13 1E-14. power(a.u.). 2. chirp -8.2*10 fs 5 2 chirp -1.64*10 fs 4 2 chirp +8.2*10 fs 5 2 chirp +1.64*10 fs THz signal enahncement. 1E-15 1E-16 1E-17 1E-18 1E-19 0. 1. 2. frequency(THz). 圖 4.7(b) 調制激發光束 THz 頻譜. 4. 0.00025 0.00020 0.00015. THz E-field(a.u.). 2. chirp -8.2*10 fs 5 2 chirp -1.64*10 fs 4 2 chirp +8.2*10 fs 5 2 chirp +1.64*10 fs THz signal enahncement. 0.00010 0.00005 0.00000 -0.00005 -0.00010 -0.00015 10. 20. time(ps). 圖 4.8(a) 調制探測光束 THz 波形. 44.

(56) 4. 2. chirp -8.2*10 fs 5 2 chirp -1.64*10 fs 4 2 chirp +8.2*10 fs 5 2 chirp +1.64*10 fs THz signal enahncement. 1E-13 1E-14. power(a.u.). 1E-15 1E-16 1E-17 1E-18 1E-19 0. 1. 2. frequency(THz). 圖 4.8(b) 調制探測光束 THz 頻譜圖 4.8(a)為不同啁啾的探測光束所產生的 THz 波形，與激發光束擁有同樣的趨勢，4.8(b)是相對應的頻譜圖。以 THz 峰值訊號來探討不同啁啾相對的 THz 訊號強度，如圖 4.9，不同啁啾的激發光束所產生的 THz 波形+5*104fs2 的脈衝可以產生最強的 THz 訊號，圖 4.10 表示在偵測端探測光束的啁啾與量測到的 THz 峰值關係，擁有同樣的趨勢。最後，我們將一道帶有定量啁啾的脈衝直接打入 THz 系統中，讓激發光與探測光同時受調制，結果如圖 4.11(a)，同時調制的關係， THz 受啁啾的影響更為明顯，圖上的黑點表示上一節所使用的三種脈. 45.

(57) 衝，圓圈表示給予定量啁啾的脈衝；使用啁啾量為零的 THz 訊號做歸一化後，由趨勢可以清楚看到在+5.4*104fs2 時擁有最強的 THz 訊號，約有 20%的增益，使用 THz 訊號作回饋配合相位凍結法可以獲得 40%的增益。4.11(b)為頻譜圖，越強的 THz 峰值，相對的擁有越大的 THz 頻寬。同樣的脈衝能量，適量正啾可以產生最強的 THz 訊號，在 THz 產生機制上是個嶄新的發現。為了更進一步探討光導天線所輻射的 THz 訊號與啁啾間的關係其中的物理機制，在下一節將載子動力學各項因素考慮進去，將實驗結果與之作驗證。. pump by chirped pulse 1.2. THz peak value(a.u.). 1.1 1.0 0.9 0.8 0.7 0.6 0.5 -1.5. -1.0. -0.5. 0.0. 0.5 5. 2. chirp(10 fs ). 圖 4.9 調制激發光ＴＨz 峰值. 46. 1.0. 1.5.

(58) probe by chirped pulse 1.2. THz peak value(a.u.). 1.1 1.0 0.9 0.8 0.7 0.6 0.5. -1.5. -1.0. -0.5. 0.0. 0.5 5. 1.0. 1.5. 2. chirp(10 fs ). 圖 4.10 調制探測光ＴＨz 峰值. THz feedback enhancement. 1.4. THz peak value(a.u.). 1.2. transform limit before THz system. 1.0. transform limit before antenna. 0.8 0.6 0.4 0.2 0.0 -2. -1. 0. 1 5. 2. Chirp(10 fs ). 圖 4.11(a). 2 4. 2. chirp=5.4*10 fs. 同時調制激發與探測光ＴＨz 峰值. 47.

(59) 1. +2 +6 +10 enahnce chirpfree -2 -4 -6. power. 0.1. 0.01. 1E-3. 0. 1. 2. frequency(THz). 圖 4.11(b). 同時調制激發與探測光ＴＨz 頻譜. 4.4 節：THz 訊號強度與脈衝啁啾關聯性由4.2節及4.3節的實驗結果顯示，試圖消去光導天線前脈衝的正色散，反而降低THz訊號的強度，意味著頻寬對應最短脈衝並非產生THz輻射最佳選擇；經過光學元件後帶著正色散的脈衝有助於THz 輻射的產生。更進一步使用相位凍結法來觀察，比起零色散的頻寬對應最短脈衝可以獲得40%的增益。若細部分析啁啾對THz訊號的影響，圖4.11中，在短脈衝區， +5.4*104fs2比起-5.4*104fs2的脈衝擁有相同的脈衝寬度330fs，但是產生的THz訊號卻是1.6倍，明顯驗證正啁啾有助於THz的產生；但是啁啾量若過大， +20.5*104fs2 與 -20.5*104fs 的兩脈衝同樣脈衝寬度 48.

(60) 1360fs，THz訊號也接近，啁啾所影響相對不大。過去，降低載子生命週期能產生較大的THz輻射被廣泛的研究 [ref 4.4]，正啾與半導體的交互作用可以視為長波長、能量低的光子先填入低能階，短波長、能量高的光子依序填入高能階，若在很短的時間內(約等於激發光子從高能階降到能隙底部的鬆弛時間)一道正啾脈衝打進半導體中，可以視為能帶填充效應(band filling)或能隙重整化(band-gap renormalization)的過程，過多的光激載子填滿導帶底部，讓能隙的大小改變，能帶填充效應會導致載子生命週期變短[ref 4.8]，導致在正啾脈衝可以使半導體的光導天線輻射較強的THz訊號。相對的，一道負啾的脈衝，短波長、能量高的光子先進入半導體，接著長波長、能量低的光子才進入，先進入的高能光子在降到導帶底部的鬆弛過程中阻擋了低能量光子的吸收，能帶填充效應相對應較弱，所以並沒有增強THz的效果。在4.1節，模擬了脈衝寬度對THz的影響，被拉寬的脈衝會減少 THz的產生；所以在啁啾與THz訊號間的關係需把脈衝寬度也考慮進去，啁啾量變大意味著脈衝寬度變寬，產生的THz訊號變弱。以上啁啾引起兩種效應需同時考慮，分成兩部分來討論：. 1. 脈衝寬度小於光子從高能階降到能隙底部的鬆弛時間。 2. 脈衝寬度大於光子從高能階降到能隙底部的鬆弛時間。 49.

(61) 能帶填充效應的過程要在短脈衝的範圍內，在極短的時間內光子從導帶底部開始往上填滿，造成載子生命週期變短的效應。若在第一種情況下，能帶填充效應的影響較大，造就產生的THz訊號正啾 > 頻寬對應最短脈衝 > 負啾，若是啁啾量過大，增加正啾或負啾會造成脈衝寬度被拉寬的影響，都會減少THz的產生。啁啾所造成的能帶填充效應與脈衝寬度效應所是同時影響THz輻射強度，在負啁啾，同樣減少訊號，所以負啁啾越大，THz訊號越弱；但相對的，在正啁啾，兩者的效應不同，造成+5.4*104fs2的正啾可以產生最強的THz訊號。在本實驗所使用的LT-GaSe的天線，鬆弛時間在數百個飛秒的數量級，實驗結果驗證在這數量級內啁啾的影響明顯，同樣脈衝寬度的正啾脈衝產生較強的THz輻射，若啁啾量過大，將脈衝寬度拉開，增加啁啾量，不論正負皆是增加脈衝寬度，降低THz輻射。最後歸納出調制光源對THz訊號的影響：. 1. 在短脈衝區域適量的正啾能夠產生最大的THz訊號 2. 若啁啾量過大，脈衝寬度過度被拉寬，會造成THz輻射下降。 3. 單獨調制發射或接收光源，有相同的趨勢。 4. 使用相位凍結法不僅給予一個二階的正啁啾，還補償了其他效應的影響，所以得到最佳的THz訊號。. 5. 最佳的THz訊號增益，有40%的放大率。 50.

(62) 第五章結論與未來展望在本論文中，介紹了脈衝型變的技術方法與實驗結果，成功地利用全反射式系統與純相位調制的方法達到壓縮脈衝與型變脈衝的目的。運用此技術在同調控制、寬頻通訊的編碼、或是化學反應控制上皆有強大的潛力與發展性。在ＴＨz的領域，產生與接收一直是研究所面臨的大挑戰，過去前人在天線的設計上著手，改變天線幾何構造、材料參數，獲得不錯的增強效果，而我們調制光源這方向將增強效果更進一步推進。為了解決激發脈衝相位與半導體載子動力學的關係，探討啁啾與半導體生命週期的實驗是未來研究的方向。. 51.

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