國 立 交 通 大 學
電子物理研究所
碩士論文
半導體激發式主動 Q-開關 Nd:YVO
4雷射腔內頻率轉換：
從近紅外光至可見光以及紫外光波段
Intracavity frequency conversion in diode-pumped actively
Q-switched Nd:YVO
4laser：From NIR to visible and violet
研究生：陳意鑫
指導教授：陳永富教授
半導體激發式主動 Q-開關 Nd:YVO
4雷射腔內頻率轉換：
從近紅外光至可見光以及紫外光波段
Intracavity frequency conversion in diode-pumped actively
Q-switched Nd:YVO
4laser：From NIR to visible and violet
研究生：陳意鑫 Student：Yi-Shin Chen
指導教授：陳永富 Advisor：Yu-Fung Chen
國立交通大學
電子物理研究所
碩士論文
A ThesisSubmitted to Institute of Electrophysics College of Science
National Chiao Tung University In Partial Fulfillment of the Requirements
For the Degree of Master of Science
In
Electrophysics June 2004
Hsinchu, Taiwan, Republic of China
半導體激發式主動 Q-開關 Nd:YVO
4雷射腔內頻率轉換：
從近紅外光至可見光以及紫外光波段
學生：陳意鑫 指導教授：陳永富 教授
國立交通大學電子物理研究所碩士班
摘要
利用頻率轉換技術，將摻銣固態雷射轉換為可見光雷射是重要且實
用的課題。若加入主動式 Q 開關裝置，可見光雷射的功率將可獲得明顯
地提升且變得更為實用，特別是在工業上與醫療上。本論文目的在介紹
如何用頻率轉換技術產生可見光以及紫外光波段的全固態雷射，且針對
相關理論以及實驗架構做一完整的描述。
Intracavity frequency conversion in diode-pumped actively
Q-switched Nd:YVO
4laser：From NIR to visible and violet
Student：Yi Shin Chen Advisor：Yu Fung Chen
Institude of Electrophysics
National Chiao Tung University
ABSTRACT
Most of Nd-doped solid-state laser was utilized for visible light
source generation by frequency conversion. By introducing a Q-switching
element , the power of visible and violet laser could be scaled up
obviously
and be applied practically , especially in industrial and medical
application. The succinctly description of correlative theory and
誌 謝
憶吾童稚時，跌跌又撞撞; 疼愛哺育情，親恩深似海。 雷射燙手時，懵懵又懂懂; 諄諄教誨情，師恩永難忘。 研究遇瓶頸，鬱悶湧心頭; 嘻嘻又哈哈，袍澤情長存。 雨夜初相遇，惜別憶難忘; 且行且珍惜，思念甜在心。 吾亦有所得，吾亦有所失; 萬事須取捨，謹記最佳化。 雖得碩士歸，歷練方開始; 未來人生裡，努力再努力。 陳意鑫 2004 年六月 于交通大學電子物理所目 錄
中文摘要 ...i 英文摘要 ...ii 誌謝 ...iii 目錄 ...iv 圖表目錄 ...vi 第一章 簡介...1 1.1 研究動機...1 1.2 本論文組織...1 第二章 Q-開關雷射介紹...2 2.1 導論...2 2.2 Q-開關的分類...2 2.3 Q-開關雷射的動作機制...2 2.3-1 A-O 做為主動式 Q-開關的動作機制...3 2.3-2 Cr4+ ：YAG 作為被動式 Q-開關的動作機制...5 2.4 主動式 Q-開關雷射的理論模型...6 2.4-1 雷射輸出的遲緩振盪...6 2.4-2 Q-開關雷射的理論模型...6 第三章 非線性頻率轉換...13 3.1 導論...13 3.2 非線性光學簡介...13 3.3 諧波轉換簡介...15 3.3-1 二次諧波轉換...15 3.3-2 相位匹配...16 3.4 相位匹配技術簡介...17 3.4-1 雙折射性相位匹配...173.4-2 臨界相位匹配與非臨界相位匹配...19 3.4-3 準相位匹配...20 3.5 影響頻率轉換的參數...21 3.5-1 基頻光性質對轉換效率之影響...21 3.5-2 非線性晶體的參數對轉換效率之影響...22 3.6 非線性晶體介紹...24 3.6-1 KTP 晶體介紹...24 3.6-2 BBO 晶體介紹...25 3.6-3 LBO 晶體介紹...26 3.6-4 PPKTP 晶體介紹...27 第四章 實驗架構與結果討論...37 4.1 導論...37 4.2 1064nm 近紅外光雷射...37 4.3 532nm 綠光雷射...38 4.4 355nm 紫外光雷射...41 4.5 1342nm 近紅外光雷射...44 4.6 671nm 紅光雷射...45 4.7 447nm 藍紫光雷射...47 4.8 593nm 黃橘光雷射...49 第五章 結論與未來工作展望...69 5.1 結論...69 5.2 未來工作展望...69 參考文獻...73
圖 表 目 錄
圖 2.1 說明 Q-開關的動作機制...10
圖 2.2 A-O 聲光晶體置於雷射共振腔內做為 Q-開關的裝置示意圖...10
圖 2.3 A-O 聲光晶體的 Bragg angle 示意圖...11
圖 2.4 飽和吸收體之光穿透率與對飽和光強度歸一的入射光強度做圖... 11 圖 2.5 遲緩振盪現象... 12 圖 3.1 ∆k對頻率轉換效率之影響...28 圖 3.2 雙晶軸晶體在 k 空間的正交平面...28 圖 3.3 正單晶軸晶體之折射率橢球... 29 圖 3.4 光波進入正單晶軸晶體時，其對應之折射率...29 圖 3.5 (a)雙晶軸晶體折射率曲面... 30 圖 3.5 (b) 波傳遞方向與雙晶軸晶體的晶軸位置... 30 圖 3.6 單晶軸晶體中向量關係圖... 30 圖 3.7 (a)QPM 週期性結構示意圖... 31 圖 3.7 (b) 以電場極化方式製作 QPM 晶體示意圖...31 圖 3.8 晶體長度在不同相位失配情況下，對諧波轉換效率的影響... 31 圖 3.9 (a)晶體中走離角效應 ... 32 圖 3.9 (b)單晶軸晶體中的 o-ray、e-ray 及其向量關係... 32 圖 3.10 (a)晶體中向量關係圖... 33 圖 3.10 (b) 一波傳遞方向 K 相對應的 D、E 和 S 的兩個可能方向。...33 圖 4.1 Nd:YVO4 在 808nm 雷射光激發下的螢光光譜圖...52 圖 4.2 1064nm 近紅外光雷射實驗架構圖...52 圖 4.3 激發功率與 1064nm 雷射輸出功率關係圖...53 圖 4.4 全固態 Q-開關腔內倍頻 532nm 綠光雷射實驗架構圖...53 圖 4.5 激發功率與 532nmCW 雷射輸出功率關係圖...54 圖 4.6 激發功率與脈衝式 532nm 雷射輸出功率的關係圖...54 圖 4.7 定激發功率時，532nm 平均輸出功率與脈衝寬度隨著 Q-開關重複率變化之
關係圖。... 55 圖 4.8 KTP 晶體轉角度示意圖...55 圖 4.9 KTP 晶體旋轉角度與 532nm 綠光雷射輸出功率數據圖...56 圖 4.10 全固態 Q-開關 355nm 紫外光雷射實驗架構圖... 56 圖 4.11 355nm 紫外光雷射架構中，非線性晶體轉角度示意圖... 57 圖 4.12 355nm 雷射輸出功率數據圖(兩 BBO 晶體做比較)... 57 圖 4.13 (a)脈衝式 355nm 雷射的輸出脈衝波形圖...58 圖 4.13 (b)脈衝強度對時間的分佈圖... 58 圖 4.14 不同激發功率下，其 Q-開關重複率與輸出功率關係圖(BBO：3x3x7mm).. 58 圖 4.15 不同激發功率下，Q-開關重複率與輸出功率關係圖(BBO：4x4x8mm)。... 59 圖 4.16 全固態 Q-開關 355nm 紫外光雷射實驗架構圖(加濾鏡)... 59 圖 4.17 355nm 雷射輸出功率數據圖(有加濾鏡與否的比較)... 60 圖 4.18 1342nm 近紅外光雷射實驗架構圖... 60 圖 4.19 激發功率與 1342nm 雷射輸出功率關係圖...61 圖 4.20 全固態 Q-開關腔內倍頻 671nm 紅光雷射實驗架構圖... 61 圖 4.21 激發功率與脈衝式 671nm 雷射輸出功率的關係圖...62 圖 4.22 定激發功率時，671nm 平均輸出功率與脈衝寬度隨著 Q-開關重複率變化之 關係圖...62 圖 4.23 KTP 晶體旋轉角度與 671nm 紅光雷射輸出功率數據圖...63 圖 4.24 全固態 Q-開關 447nm 藍紫光雷射實驗架構圖...63 圖 4.25 447nm 藍紫光雷射架構中，非線性晶體轉角度示意圖...64 圖 4.26 轉動 LBO 晶體時，激發功率與 447nm 雷射輸出功率關係圖...64 圖 4.27 激發功率與 447nm 藍紫光雷射平均輸出功率及脈衝寬度關係圖...65 圖 4.28 (a)脈衝式 447nm 雷射的輸出脈衝波形圖...65 圖 4.28 (b)脈衝強度對時間的分佈圖... 65 圖 4.29 不同激發功率下，其 Q-開關重複率與輸出功率關係圖... 66 圖 4.30 以 PPKTP 晶體做腔內混頻實驗架構圖...66 圖 4.31 定激發功率以及重複率下，PPKTP 晶體溫度與 593nm 雷射平均輸出功率關係
圖...67 圖 4.32 在 35kHz 時，激發功率與 593nm 雷射平均輸出功率關係圖...67 圖 4.33 定激發功率下，593nm 雷射平均輸出功率、脈衝寬度隨重複率改變之關係 圖...68 圖 4.34 593nm 雷射峰值功率與重複率關係圖...68 圖 5.1 利用二極體雷射側向激發做 355nm 雷射實驗架構圖...71 圖 5.2 447nm 藍紫光雷射實驗架構圖(有加濾鏡)... 72 表 3-1 單晶軸晶體相位匹配表... 33 表 3-2 KTP 參數特性... 34 表 3-3 BBO 參數特性... 35 表 3-4 LBO 參數特性... 36 表 5.1 脈衝式固態雷射目前實驗成果與相關數據... 71
第一章 簡介
1.1 研究動機
固態雷射由於其具有體積小、高效率、壽命長、維護容易等優點，與其他種類雷 射相比，其在應用上十分有競爭優勢。為了能使固態雷射的應用層面更為廣闊，利用 非線性晶體來做頻率轉換是個十分熱門的技術及研究方向。許多的研究結果顯示出， 若能利用 Q-開關雷射做頻率轉換，其轉換效率將大大的提高，能達成的波段開發也 能更廣。在固態雷射的增益介質中，要產生可見光能階的躍遷是很困難的。因此利用 非線性晶體來做頻率(波長)轉換是十分廣泛的用法。要成功地設計出一效率好且實用 性高的可見光波段雷射，從雷射原理、共振腔設計至非線性晶體的選用，都需有良好 的掌握以及實際的實驗論證方可達成。 在固態雷射的範圍中，目前可見光波段的研究十分受到重視。其中又以 532nm 波長的綠光雷射進展最為快速。而其他波段雖也有不錯的進展，但是仍缺乏像 KTP 晶體這樣適合做諧波轉換的非線性晶體。除了積極在材料上開發外，從共振腔設計或 是以現有晶體做改良也是一提昇效率的切入點。 本論文即從 1064nm 以及 1342nm 雷射作為基頻光，在直線型共振腔內放入 AO 晶 體作為 Q-開關，以及利用非線性晶體做腔內頻率轉換，得到紅(671nm)、橘黃(593n m)、綠(532nm)、藍紫(447nm)、紫外(355nm)等可見光以及紫外波段的雷射光。1.2 本論文組織
本文以第二章的 Q-開關雷射介紹開始，接著第三章介紹用非線性晶體做頻率轉 換。第四章介紹各種波段雷射的實驗架構以及將目前相關的實驗成果做一討論。最後 在第五章裡檢討目前的成果，並且概述在可見光波段雷射未來可進行之研究。第二章 Q-開關雷射介紹
2.1 導論
自從雷射這種新形式的光被創造以來，時至今日，其應用範疇之廣，已不是當初 期發明者所能想像。近年來，雷射在加工、醫療、量測等方面的需求大量的增加，且 大部分的應用都需要夠高的能量。但一般形式為連續輸出的雷射光（CW laser）的輸 出功率為一定值，若想增加其輸出功率，就只能使用更大的激發光源，經濟效益不但 低，而且製作上的難度也會提高。有需求就會有新的創造，能產生更高能量的短脈衝 雷射因應而生；而在雷射共振腔內放入 Q-開關裝置即為高能量的短脈衝雷射做法之 一。其平均功率雖不如連續輸出的雷射高，但卻擁有極高的脈衝峰值功率，可高達幾 千甚至萬瓦以上的等級，使得 Q-開關雷射在各類應用上已佔了極重要的地位。值得 一提的是，為了得到更多不同波長的光，運用基頻雷射光與各類的非線性晶體做頻率 轉換時，有著高峰值功率的 Q-開關雷射更能提升其轉換效率。在繽紛絢麗的人造光-雷射這豐富的一頁裡，Q-開關是個不可或缺的關鍵字。 在這一章中，我將簡介 Q-開關的種類、以及主動式和被動式 Q-開關其代表性材 料的動作機制，最後是 Q-開關雷射的理論模型。
2.2 Q-開關的分類
Q-開關的分類有兩種： 1.主動式 Q-開關：重覆率可由外在信號控制而改變。例：機械式元件(如：旋轉鏡面)、 聲光晶體(Acousto-optic)、以及電光晶體(Electro-optic)...等。 2.被動式 Q-開關：重覆率無法經由外在信號來控制，而與材料本身的性質有關。 例：有機染料片、色心晶體(LiF:F）、摻四價鉻的釔鋁石榴石晶體(Cr4+ ：YAG)... 等。
2.3 Q-開關雷射的動作機制
[1]在脈衝式雷射中，擔任腔內品質因子 Q 調制工作的元件稱為 Q 開關。Q 開關在共 振腔內的角色就如同水庫的閘門似的，控制著輸出與否(圖 2-1)；當 Q 開關打開時共 振腔內的損耗就會增加(low-Q)，此時腔內的增益小於損耗而無法共振出光，因此增 益介質上的居量反轉濃度(population inversion)並不會減少，且其閥值反轉濃度會 持續增加至比穩定態(CW 輸出模式)高。當 Q 開關關掉時，則腔內的損耗會突然下降， 此時腔內的增益遠大於損耗，光子在瞬間大量的產生，因此會有一個能量很高的脈衝 雷射輸出，同時增益會很快地往下掉，當掉到與腔內的損耗相同時(臨界點 threshol d)，光子密度(photon density)達到最高值，接著增益繼續掉到臨界點以下，光子很 快就消失了，這整個產生脈衝雷射的過程大約只有幾個到幾十個奈米秒而已，而脈衝 寬度越窄，所得到的脈衝峰值功率也就越高。
2.3-1 A-O 做為主動式 Q-開關的動作機制
[1] 在聲光(A-O)晶體 Q-開關裝置中，超聲波被發射進入一穿透性的光學材料。當超 聲波穿過時，此光學材料的行為就像是一個光學相位光柵。這是由於 A-O 晶體本身之 光彈性效應使然；所謂光彈性效應就是指當材料本身受到外加的應力時，其光學折射 率會因此而改變的特性。我們利用微波(rf)訊號來控制 A-O 晶體的動作；在 A-O 晶體 尾端的壓電材料，傳送擾動進入 A-O 晶體，A-O 晶體受此擾動，其內部的原子密度產 生一疏一密週期性的變化： cos( ) o st k ts ρ ρ ω ∆ = ∆ − (2.1) 其中ωs為聲波的頻率，k 為波數，s ks =2π/λs。而 A-O 晶體的折射率也跟著原子密 度的變化產生週期性的變化： 3 cos( ) 2 o o s s n n pS ω t k t ∆ = − − (2.2) P 為光彈性係數，S 為外加應力大小。 o 週期性變化的折射率就像縱波一樣，其在 A-O 晶體中的行進速率與聲波相同，波 前為垂直於聲波行進方向。又因為光速是聲速的約 100000 倍，因此當光進入晶體時，A-O 晶體的效果就如同是個光柵，其週期與聲波波長等寬而且振幅正比於聲波的振 幅。當光束入射此光柵，大部分的光即會被繞射脫離原方向至一個甚至更多不同的方 向(圖 2-2)。整個過程就像 X-ray 對晶格產生繞射是一樣的情形，產生如同布拉格散 射(Bragg Scattering)的效果。布拉格散射的條件為： 2 s lλ >>λ (2.3) 在布拉格散射的情況下，光束以及超聲波會因輕微的補償作用而夾一布拉格角 (Bragg angle): sin 2 s λ λ Θ = (2.4) 要注意的是，λ 、λS以及Θ皆是在介質中測量而得的（如：λ=λO/n）。由圖 2-3 知若是在介質外，則入射光及聲波所夾的角為Θ n'= Θ，且散射角是兩倍。 2 2 o s n λ λ ′ Θ = Θ ≈ (2.5) 因此如果入射光的波長為 1064nm，微波訊號的頻率操作在 50MHz，晶體折射率 n=1.45，聲速為 3.76×105cm/s(在 A-O 晶體中)，可得波長為 5 5 7 3.76 10 7.5 10 5 10 s s s V m λ υ − ⋅ = = = ⋅ ⋅ (2.6) 產生繞射的角度為 9 5 1064 10 sin 0.007 2 (7.5 10 ) s λ λ − − ⋅ Θ = = ≈ ⋅ ⋅ (2.7) 0.4o ∴Θ = (Bragg angle) 散射角為2Θ =′ 1.16o 適當的選擇參數，繞射光就能被偏折出雷射的共振腔，因此能有效率地降低共振 腔的品質(low Q)。當 Q-開關上轉換器的供應電壓被關掉，共振腔就可回到 high Q
值的狀態；當無超聲波傳入時，A-O 晶體就可回到高光學穿透率的常態，此時帶著超 高峰值功率的脈衝光就產生了。
2.3-2 Cr
4+：YAG 作為被動式 Q-開關的動作機制
[1] 被動式 Q-開關雷射是個擁有高穿透性質的光學元件，通常材料是有機染料或者 是摻雜離子的晶體。當腔內光子流的能量增加時，材料的穿透率開始變高；在光子流 能量到達夠高的等級時，材料開始飽和(saturates)或稱透明(bleaches)，並產生高 光學穿透率。飽和吸收體會有飽和(透明)的現象是基材料內部於原子光譜的躍遷；當 一放置於雷射共振腔內的飽和吸收體，對於此雷射波長有著強吸收時，將會阻止雷射 的振盪過程。當腔內增益(gain)增加而超過損耗(loss)時，光子流急速增加而造成被 動式開關飽和，而使得晶體變透明。在此情形下，損耗急速降低，光子得以在腔內來 回共振，而輸出脈衝光。 因此，被動式 Q-開關之動作與否是由雷射光本身所控制，而不需要高電壓、快 速的電光晶體驅動器或是射頻(rf)調制器。跟主動式 Q-開關比起來，被動式 Q-開關 提供了一個設計簡單而且體積小、緊湊且便宜的系統。但是跟使用主動式的 Q-開關 雷射比起來，缺點為無法精準的控制需要的重複率以及較低的輸出功率。輸出的功率 較低是由於殘餘的吸收率使得雷射共振腔有損耗使然。 目前應用最廣泛的被動式 Q-開關為摻雜有吸收離子的晶體，其中最普遍的為摻 四價鉻的釔鋁石榴石晶體 Cr4+ ：YAG。其中的 Cr4+ 離子對於雷射的波長的吸收截面積 大，且 YAG 提供了良好的化學、熱導以及機械性質，使得此材料的使用生命期長。因 為其具有寬範圍的可調變雷射輸出性能(即也可作為共振腔內的增益介質，放出的雷 射波長範圍在(1.34~1.58μm)。Cr4+ ：YAG 與其他被動式的飽和吸收體相比，其可飽 和吸收特性十分顯著，且具有穩定、可靠、耐用、熱導性好、摻雜濃度高、飽和光強 小等優點。2.4 主動式 Q-開關雷射的理論模型
2.4-1 雷射輸出的遲緩振盪
[2]如前面所述說的，在醫療(例如：眼科手術)、機械加工或是實用的非線性效應應 用(例如：二次諧波轉換以及 Raman shifting)，高能量的雷射短脈衝已是不可或缺 的角色。而要創造出這樣的短脈衝輸出，得先能掌握能階間短暫而微妙的性質。
雷射自發性的產生一連串脈衝的過程稱之為遲緩振盪(relaxation oscillatio n)。其與利用 Q-開關所產生的脈衝是不一樣的；此過程可利用 Q-開關元件在腔內選 擇性的阻隔，而形成有力的脈衝。或許這只是一個我所謂短暫現象中最簡單的例子， 但我還是希望在介紹重要的 Q-開關雷射理論模型前，於本小節對遲緩振盪的過程作 一簡介。 以固態雷射為例，當激發光源開啟，起先在共振腔內僅存在少數且可忽略的光子 數目，且僅有少數的原子存在激發態的能階。激發光源的作用，使得存在於激發態的 原子呈線性增加；換句話說，在激發態能階上的原子居量濃度(以下簡稱 N2)，變的遠 大於基態能階上的原子居量濃度(以下稱 N1)，而且到達可輸出雷射的狀態。然而由於 腔內僅有少數的光子，沒有受激輻射來驅使居量反轉，以致於 N1 將超越雷射輸出的 閥值 N2,thres。這也意味著腔內的增益已到達極高，因此光子在腔內的總數將急遽的增 加。急速增加的光子代表著 N2被快速地耗盡，且耗盡的速率大於激發的速率，N2變的 低於 N2,thres。上述過程發生後，腔內的增益小於 1，且存在於腔內的振盪變的急速減 少。然而，當腔內的光子密度減低後，將造成 N2的增加，而前述的過程將一再地重 複發生。這就形成釘狀振盪圖形的有趣過程。
2.4-2 Q-開關雷射的理論模型
由 J J.DEGNAN[3]的推導，在 high-Q 的情況下，Q-開關雷射的光子密度以及居量反轉粒子密度的速率方程式可寫為 c r t t nl dt dφ = 2σ φ − φ (2.8) cσnφ dt dn − = (2.9) σ 為晶體上受激輻射的截面積，l為增益介質長度，c 為光速，tr =2l'/c為光子 在長度為l'的共振腔內跑一趟所需的時間。光子生命期tc =tr/
[
ln(1/R)+L]
，其中 R 是輸出耦合鏡的反射率，而 L 為光子在腔內跑一趟的損耗。 將(2.8)式與(2.9)式相除可得 (1 ) ' n n l l dn dφ =− − t (2.10) 其中n 定義為雷射閥值的居量反轉粒子密度，由令(2.8)式等於零時可得 t = +L R l nt ) 1 ln( 2 1 σ (2.11) 由(2.10)式可解得 − − = ) ( ln ) ( ' ) ( t n n n t n n l l t i t i φ (2.12)由上式，當居量反轉粒子密度達到其閥值時(n(t)=nt)，腔內光子密度達到最大 值 + − = 1 ln( ) ' max t i t i n n n n l l φ (2.13) 在脈衝結束時，光子密度回歸為零。我們可由(2.12)式中，φ(t)=0時，得到起 始與結束時的居量反轉粒子密度n 與i n 其關係式為 f ) ln( f i t f i n n n n n − = (2.14) 由(2.8)式，經由輸出耦合鏡輸出的瞬間功率與時間的關係式可表示為 ( ) ) 1 ln( ' ' ) ( t t R Al h dt d Al h t P r R φ ν φ ν = − = (2.15) ' Al 是光子佔有的有效共振腔體積，hν 為光子能量。因此，輸出脈衝的瞬間最大 功率(Peak power)為 + − = ln(1) [1 ln( )] t i t i r i n n n n R t Alh P ν (2.16) ( )exp( 1 ) τ τ τ f n R R ni = p − p − f − (2.17)
n 為初始居量反轉粒子密度，由 low-Q 時(i φ=0)，解速率方程式 τ n R dt dn p − = 而 得。 Rp為平均激發的光子密度，τ 是上能階粒子的生命週期，f 是 Q-開關的重複率 (Hz)。將(2.15)式對時間積分(從零到無限大)，並且利用(2.10)式做變換，可得雷射 的平均輸出能量 =
∫
∞ =∫
∞ 0 0 ( ) ) 1 ln( ' ) ( dt t t R Al h t dtP E r φ ν ln(1)ln( ) 2 ) 1 ln( ' f i n n r n n R A h n dn ct R Al h i f σ ν σ ν = =∫
(2.19) 利用(2.14)式，上式可換為 L R R n n Vh E i f + − = ) 1 ln( ) 1 ln( ) ( ν (2.20) 以及脈衝的寬度為 )] ln( 1 [ ) ( f i t i f i c i p n n n n n n t P E t + − − = = (2.21) 脈衝寬度通常都定義為脈衝波形的半高寬(FWHMN)。PUMP t P PUMP PUMP t P Ground state Excited state CW-operation Q-switching PUMP t P PUMP PUMP t P Ground state Excited state CW-operation Q-switching 圖 2-1 說明 Q-開關的動作機制 (a)正常的連續波(CW)雷射輸出 (b)Q-開關 On 時， 無雷射輸出，粒子大量累積至上能階 (c)Q-開關 Off 時，形成脈衝式雷射輸 出。 2Θ Output RF Laser rod Rear Mirror Mirror Diffracted beam Absorber Transducer 2Θ Output RF Laser rod Rear Mirror Mirror Diffracted beam Absorber Transducer 圖 2-2 A-O 聲光晶體置於雷射共振腔內做為 Q-開關的裝置示意圖。電能變換器(tra n-sducer)與石英晶體相連結。傳送 rf 訊號進入晶體時，會使得原光束成為 偏轉角度為 Bragg angle 的散射光。
, o I λ ∆ Θ 2Θ 2 ′Θ 1 o I I , o I λ ∆ Θ 2Θ 2 ′Θ 1 o I I
圖 2-3 A-O 聲光晶體的 Bragg angle 示意圖
Normalized fluence E/Es
0.01 0.1 1 10 100 1000 0.60 0.65 0.70 0.75 0.80 0.85 0.90 圖 2-4 飽和吸收體之光穿透率與對飽和光強度歸一的入射光強度做圖，其為非 線性的關係，當入射光強度為飽和強度之一定比例後，光穿透率迅速增 加。
Upper state population density
Photon density
Time Upper state population density
Photon density
Time
圖 2-4 遲緩振盪發生在當上能階的原子生命週期長於腔內光子的生命週期，無論是 上能階的原子密度或是腔內的光子密度都會有遲緩振盪的現象發生。
第三章 非線性頻率轉換
3.1 導論
非線性光學元件無論是用在光諧波轉換器或是光參量振盪器，皆代表了具有擴 展雷射可產生的頻率範圍的功用。因此頻率轉換是延展高功率雷射用途的重要技術。 頻率轉換利用了非線性晶體在強光輻射場下的非線性光學響應來製造出新頻率的光。 其中包含了彈性(能量守恆)過程，如諧波轉換；以及非彈性(在介質中有損耗能量) 過程，如 Raman 與 Brillouin 散射。尤其是在彈性過程方面有許多有用的頻率轉換技 術，諸如在給定的高能量單一頻率的雷射光源下，產生二倍頻、三倍頻甚至四倍頻的 諧波轉換。與其類似的和頻以及差頻轉換也能產生新頻率的雷射，差別只是需要兩不 同頻率的雷射光源。這些光頻率轉換過程可提供從紫外、可見光到紅外範圍之極大範 圍的高能雷射，這使得雷射在加工、醫療、量測等方面的應用日益廣泛。 本章首先將先對非線性光學做一簡介，之後著重在非線性晶體、頻率轉換機制以 及相關理論的介紹，。
3.2 非線性光學簡介
在固態雷射的範疇中，要直接由增益介質得到可見光波段的雷射輸出是不容易的 ，因此利用非線性晶體來做頻率轉換就成為此類晶體的重要應用。而非線性光學即與 頻率轉換其中的機制息息相關。 非線性光學用於研究物質的光學性質，特別是物質受到強光照射的情形。在強光 的作用下，物質的非線性現象會特別的明顯。當光輻射照射在物質時，物質中的原子 受光之電場作用產生偶極矩，偶極矩振盪形成對應的電極化向量(Polarization vec tor，P)，若僅考慮非線性效應，電極化向量與電場強度的關係如下[4] 0 ( ) ( ) P tr
=ε χ
E tur
(3.1)0 ε 是真空的介電常數(Permittivity)，χ是電極化率(Susceptibility)。 在式(3.1)中，P為電場強度E的線性函數，但若物質是在強光作用下，電極化 向量與電場強度的關係會改為 2 3 (1) ( 2) (3) 0 ( ) ( ) ( ) ( ) ... P t =ε χ E t +χ E t +χ E t + r ur ur ur (3.2) ) 1 ( χ 為線性電極化率，χ(2) 和χ(3) 分別為二階和三階非線性電極化率，我們僅以 純量來說明電場與電極化向量的關係。當光強度不大時，電場強度小，電極化向量與 電場的關係以第一階的線性關係最為明顯。光強度增大或是物質的χ(2) 和χ(3) 較大， 便會使得第二階與第三階的非線性效應增強，物質對光的非線性現象因而顯著。 將電場以 1 2 . 2 1e E e c E E = −iωt + −iωt + 表示，代表著兩頻率不同的光照射到物質，帶 入(3.3)式中，以P的二階展開說明非線性光學的一些基本現象。 (2) (2) 2 ( ) o ( ) P t =ε χ E t ur ur (2) 2 2 1 2 2 2 ( 1 2) 1 2 1 2 ( i t i t 2 i t o E e E e E E e ω ω ω ω ε χ − − − + = + + * ( 1 2) (2) * * 1 2 1 1 2 2 2E E e i t c.) 2 o (E E E E ) ω ω ε χ − − + + + + (3.3) 由(3.4)式中可看出，物質受到兩種頻率的電場作用下，P(2)(t)可能會出現如前 面所述的二倍頻(Second-Harmonic Generation)、混頻中的和頻(Sum-Frequency Ge neration)與差頻(Difference-Frequency Generation)和光整流(Optical Rectific ation)的輻射光。 倍頻： 2 3 1 1 ) 2 ( 1) 2 2 ( ω =ε χ E ⇒ω = ω P o 3 2 2 2 ) 2 ( 2) 2 2 ( ω =ε χ E ⇒ω = ω P o
加頻： (2) 1 2 3 1 2 2 1 ) 2 (ω +ω = ε χ E E ⇒ω =ω +ω P o 差頻： * 3 1 2 2 1 ) 2 ( 2 1 ) 2 (ω −ω = ε χ E E ⇒ω =ω −ω P o 光整流： (0) 2 ( 2 2*) 0 * 1 1 ) 2 ( + ⇒ = = ε χ E E E E ω P o
3.3 諧波轉換簡介
3.3-1 二次諧波轉換 一頻率為ω 的入射光之諧波轉換過程，可分為兩個步驟。首先，在非線性介質中1 ，入射光產生了角頻率為2ω 的電極化向量1 P(2ω1)；接下來，藉由P(2ω1)將能量轉換 為電磁波E(2ω1)，光頻率為原來入射光的兩倍。在 Maxwell 波方程式中，藉由基頻 光與二倍頻光在非線性晶體中的耦合，可推導出二次諧波與入射光的比值，也就是轉 換效率η[1] 1/ 2 2 1/ 2 2 sin / 2 tanh / 2 P P kl lK P A kl ω ω ω η= = ∆ ∆ (3.4) 其中， 3 2 2 1 2 eff K = η ω d Pω、P2ω：基頻光功率、倍頻光功率 ω1：基頻光的頻率 l：非線性晶體的長度 c：光速 A ：基頻光束的截面積deff ：有效非線性係數(Effective nonlinear coefficient) ( ) ( ) ( )
2
k i j
k k ω kω kω
同偏振方向。其實也就是兩個在晶體中傳遞的光波，所造成的相位失配，可寫為 4 ( ( ) (2 )) ( ) k π n ω n ω λ ω ∆ = − 而在低轉換效率的的情形下，(3.5)可近似為 2 2 2 2 sin ( / 2) ( / 2) P P kl l K P A kl ω ω ω ∆ = ∆ (3.5) 在一給定波長以及非線性晶體的情況下， K 為定值。若固定入射光功率、非線性 晶體的長度，則二倍頻光的轉換效率就決定於相位是否匹配，也就是 2 sin C函數這一 項。此函數在∆k =0時有最大值，也代表了轉換效率在此時為最好，這就是非線性光 學中相位匹配的條件；圖 3-1 中，一旦∆k ≠0， 2 sin C函數會急遽下降，二倍頻光之 功率也隨之降低。 3.3-2 相位匹配 由前述可知，當∆k =0時二倍頻光的轉換效率最大，即 ( ) ( ) ( ) 2 k i j k ω =kω +kω 又 c n k =ω ，暫不考慮光的偏振方向，可推出 2 (2 )ω nω = ⋅2 ωnω 2 n ω =nω (3.6) 此即為相位匹配定義。要達到最大的轉換效率，就必須要求相位匹配n2ω =nω。
大部分介質具有色散(Dispersion relation)，即折射率隨光波長變化而改變。由此 可知，對於各向同性(Isotropic)物質來說是無法達到相位匹配的要求；但在各向相 異性(Anisotropic)的介質中，除了具有色散關係外，介質的光學特性亦與光的偏振 方向及傳播方向有關。因可藉由調整介質(晶體)的角度，達到補償色散效應以及相位 匹配。
3.4 相位匹配技術簡介
3.4-1 雙折射性相位匹配雙折射性相位匹配(birefringent phase matching)為最常見且重要的相位匹配 技術。藉由雙折射性晶體的特性來調制作用波長在晶體中的相速度以及波向量，以達 到相位匹配所需的條件。 雙折射晶體可分為單晶軸晶體與雙晶軸晶體兩種。[5]單一頻率的光進入各向相異 性的晶體時，在波向量空間中，對單一頻率的電磁波，晶體所允許存在的波向量分佈 會如圖 3-2 所示，由波向量可決定所對應的折射率。圖 3-2 是由兩曲面殼所組成，此 圖僅顯示一個象限。在整個空間中兩曲面殼會有四個交點，可定義出兩個晶體光軸， 這也就是雙晶軸晶體的由來。當平行光平行光軸進入晶體時，不管光的偏振方向為何 ，對單一頻率的光來說，都是對應相同的折射率；而對於傳播方向不行行光軸的入射 光，會與折射率曲面交於兩點，而決定出兩個折射率，此兩折射率代表光在晶體中會 對應兩個相速，且其偏振方向互相正交。 在雙晶軸晶體中，nx ≠ny ≠nz，因此會有兩個光軸。假使n 、x n 、y nz中任兩個 相等，只會定義出一個光軸，如前文所述，此即為單晶軸晶體。同理，若nx =ny =nz ，則簡化為各向同性的晶體。 單晶軸晶體根據n 、o n 的大小關係又可分為正單晶軸晶體和負單晶軸晶體；e
o
e n
n > 稱為正單晶軸晶體(Positive uniaxial crystal)，反之稱為負單晶軸晶體(N egative uniaxial crystal)。單晶軸晶體的光學性質以折射率橢球(Index ellipso id)來描述折射率因傳播方向不同的變化，如圖 3-3。 光傳播方向
k
與光軸(z 軸)夾θ 角，垂直光傳播方向的平面與折射率橢球交一橢 圓截線，經過座標變換可得此截線的方程式為 2 2 2 2 2 1 cos sin ( ) e o e n n n θ θ θ = + (3.7) 此橢圓的長軸和短軸為傳播方向為k
的光波之電位移量 D 的兩個可能的振動方 向，長度分別等於該振動方向的折射率n 和o ne(θ)。不論k
的方向為何，他總允許一 偏振方向的折射率不變，此方向垂直於k
與光軸 z 所組成的平面（光平面）。偏振方 向垂直光平面的入射光即定義為正常光(Ordinary ray，簡稱 o-ray)，n 為 o-ray 的o 折射率。而偏振方向垂平行光平面的入射光稱非常光(Extraordinary ray，簡稱 e-r ay)，ne(θ)為 e-ray 的折射率。適當調整光的偏振和傳播方向，在色散關係下依舊可 滿足(3.6)式所說明的相位匹配。 以圖 3-3 之正單晶軸晶體為例，若是光波的傳播方向k
與光軸平行，則光束分 為兩個正交的偏振方向，其皆具有相同的折射率n ，如圖 3-4 所示。若是沿著 x 軸o 前進，則兩偏振方向對應的折射率將分別為n 、o n 。倘若光波入射方向與光軸夾一e 角度θ，則兩偏振方向的折射率必然為n 與o ne(θ)，不論正或負單晶軸晶體皆如此。 為了有效的進行非線性光學頻率轉換，必須使參與互作用的光波在晶體中傳播時 具有相同的相速度。實現有效率之頻率轉換的方法之一是相位匹配技術，利用非線性 晶體的雙折射與色散特性達到相位匹配。從原理上說，非線性晶體中三波互作用的相 位匹配有兩種類型。設互作用的三個光波滿足ω3 >ω2 ≥ω1，ddnλ ≤0，如果頻率為 1 ω 的光波與頻率為ω2的光波具有相同的偏振方向，此時的相位匹配稱為 I 類(Type I)相位 匹配；反之，光波ω1與光波ω2具有正交的偏振，此時的相位匹配為 II 類(Type II)相 位匹配。 表 3-1 列出了單晶軸晶體中 I,II 類相位匹配的條件(附錄於本章後)。 雙晶軸晶體的主介電常數εx ≠εy ≠εz，即nx ≠ny ≠nz，三個主軸的折射率不相 等( nx,ny,nz 現簡寫為 n1,n2,n3 )。因此，雙晶軸晶體的折射率橢球是一個三軸的 橢球，見圖 3-5(a)。雙晶軸晶體有兩個光軸方向，其對稱的在 z 軸的兩側(見圖 3-5 (b))。根據入射基頻光的偏振方向，可分為兩類相位匹配方式：第 I 類及第 II 類。如 入射的基頻光波均為慢光，偏振方向平行，此稱為 I 類相位匹配；如入射的基頻光波 既有慢光又有快光，偏振方向為正交，則稱為 II 類相位匹配。 3.4-2 臨界相位匹配與非臨界相位匹配 假使相位匹配的角度與光軸的夾角非為 90 度，則此類型稱為臨界相位匹配(Cri tical Phase Matching，以下簡稱 CPM)。在此類型中(以單晶軸晶體為例)，玻印亭 向量(Poynting vector)S 與波傳遞方向 K 並不重合，見圖 3-6。其夾角即為走離角α 。走離角隨著晶體長度越長，其降低轉換效率的現象越為顯著(詳細圖文請見節 3-5 中對走離效應的介紹)。
倘若達到相位匹配的角度θm為 90 度，此時玻印亭向量 S 與波傳遞方向 K 為重合
的，無夾角，此類型稱為非臨界相位匹配(Noncritical Phase Matching，以下簡稱 NCPM)。因此將沒有晶體雙折射性質引起的走離效應。但此時需對晶體提供溫度調控 或是外加電場來變化基頻波或是諧波對應的折射率，來達到最好的轉換效率。NCPM 類型晶體的特點為長度長、有效非線性係數低，但卻可以與長度短、有效非線性係數 高的 CPM 晶體同樣的有高轉換效率。因此，最被期待的是長度長且其有效非線性係數 又高的 NCPM 晶體的出現。但是其他相關參數，諸如：破壞閥值(Damage threshold)
、光學吸收與散射、熱傳導係數以及允許角的寬度，都是重要且必須考慮的。
3.4-3 準相位匹配
準相位匹配(Quasi-phase matching，以下簡稱 QPM)是一種雙折射相位匹配(bir efrigent phase matching)的替代技術，它能補償頻率轉換過程中的相速度色散。 在雙折射相位匹配裡，許多問題發生於玻印亭向量的走離效應、低有效非線性係 數與不便的相位匹配溫度以及角度。例如在頻率轉換過程中常用的非線性光學晶體， 如 BBO、LBO、KTP 等，為了滿足相位匹配條件，需要沿特殊方向切割，或需要特定的 工作溫度，且相互作用的光波偏振方向不同，因而只能利用晶體非線性係數中某些特 定的非對角元素。QPM 是經由晶體非線性極化率的週期性調制來補償頻率轉換過程中 由於折射率色散造成的基頻光與諧波光之間的相位失配，因而可以人為地根據晶體的 折射率色散設計調制週期，這樣不僅可以選擇晶體最大的有效非線性係數，而且可以 使某些不能用相位匹配方法完成非線性過程，但具有大的非線性係數的晶體得到有效 利用。同時，QPM 在介質的整個透光波段內都可以透過設計極化週期來實現，在某特 定溫度時皆可達到非臨界相位匹配，這在雙折射相位匹配中，是不可能的。此外，如 PPLN、PPKTP、PPLT 用的非線性極化張量都是 d33，光束均沿 x 方向傳輸，從而不存在 走離效應，這樣為提高轉換效率，晶體可以做得很長。 在頻率轉換過程中，如 SHG 或是 OPO，相位失配隨著互作用的長度(或稱晶體長 度)而累積。在過了一同調長度(Coherence length)後，轉換效率減少且輸出能量( 二次諧波能量或是信號光的能量)降低。在晶體長度遠大於同調長度的情況下，轉換 效率的變化就會形成如同 Marker fringes，詳述於節 3-5。如果非線性係數可以隨著 每兩倍的同調長度做調制，換句話說，非線性係數在每個同調長度後改變其符號，則 累積的相位失配就可以被抵消。必然的，轉換效率就可以隨著互作用的長度增加而持 續的提升。
所以 QPM 的最直接技術就是將非線性晶體區分成每一同調長度為一區域，而每區 域以光軸旋轉 180 度(相對於鄰邊)，如圖 3-7(a)。因此，非線性的極化光在經過每 一同調長度後，將會轉換 180 度。在頻率轉換過程裡，其同調長度通常都只有數個 μm。製造這麼細微的構造以及要精準地控制其厚度是很困難的。現今用的是電場極 化的方法製作而得，如圖 3-7(b)。
3.5 影響頻率轉換的參數
影響頻率轉換效率的參數可區分為兩部分，一是基頻雷射的性質，如基頻光功率 、雷射發散角、頻譜線寬等等，二是非線性晶體的參數，如非線性係數、晶體長度、 晶體的吸收係數、相位匹配角度、走離效應與晶體溫度等等。為了簡單說明，本節討 論以二倍頻諧波轉換為例。 3.5-1 基頻光性質對轉換效率之影響 基頻光功率 以二倍頻轉換為例，由式(3.5)知，轉換效率正比於基頻光的功率，但此關係式 僅僅適用於低轉換效率的情形。在轉換效率達到 20%時，由於基頻光被用盡，倍頻光 功率會開始偏離式(3.5)所描述的關係，而必須使用(3.4)式。在(3.4)式中，相位匹 配時，隨著基頻光功率的增加，轉換效率以 tanh 的形式增加，呈現漸漸飽和的狀態 。 雷射光束發散角 共線相位匹配的諧波轉換，其間的基頻光波將會有個小且有限的發散角。此發散 角將使得相位失配，而有∆k的產生。假使基頻雷射共振腔的對光校準出了偏差，使 得雷射發散角超過∆θ ，即使有足夠的基頻光功率，轉換效率仍會低於最大值的一半，甚至無法產生二倍頻光。 3.5-2 非線性晶體的參數對轉換效率之影響 晶體溫度 晶體折射率除了隨著入射光的頻率改變會有相對應的值時，晶體溫度也會造成折 射率的變化。 晶體的溫度對於轉換效率的影響甚鉅，溫度不為相位匹配溫度時，轉換效率將大 幅滑落；穩定且正確的晶體溫度，才能使諧波功率波動變化小。因此，在實驗中，採 用循環水冷或是儀控的溫控，是控制晶體溫度的必要手段。 相位匹配角度 在前述的雷射發散角影響轉換效率的討論中，∆θ 定義為功率降低至一半時的可 接受角度。非線性晶體的可接受角度越大則越能容忍基頻光發散角的波動。 晶體吸收 晶體吸收會導致溫度梯度和熱應力的增加，使得折射率不均勻，影響相位匹配。 特別是在高功率輸出的雷射中，為了有高效率的諧波輸出，就需要大功率的基頻雷射 做為光源。此時，非線性晶體吸收了大量的能量，溫度梯度以及熱應力使得相位不匹 配的情況更為明顯。 晶體長度 如圖 3-8 所示，在相位失配(∆k ≠0)的情況下，由基頻光到諧波光的轉換效率， 將會隨著晶體的互作用長度 L，而有由零到相對峰值的振盪變化。形成所謂的 Maker -fringes。Maker-fringes 首先是由 Maker 在實驗過程中觀察到的。紋的數目等於
) 2 /( LC L ，L 為同調長度(C ∆kLC =2π)。 非線性係數 由(3.4)式可看出，有效非線性係數(deff)愈大，轉換效率就越好。因此，就理論 上來說，擁有高非線性係數的晶體是非常適合用在頻率轉換技術中的。但是，在實際 情形中，我們尚須考慮的是晶體的破壞閥值(Damage threshold)、光學品質、角度以 及溫度的可接受範圍。由前面晶體長度影響轉換效率的討論也可知，晶體中互作用長 度 L 有可能會將原本高非線性係數的功用給壓制掉。一低非線性係數但是可允許長互 作用長度的晶體，其轉換效率可以媲美甚至勝過高非線性係數的短長度晶體，就像 Q PM 類型的晶體。 走離效應(Walk-off effect) 大多數的非線性晶體屬於雙折射晶體；當光進入雙折射晶體中，正常光(o-ray) 與非常光(e-ray)的傳播方向不會共線，而是夾一雙折射角度，此即稱走離效應(Wal k-off effect)。以圖 3-9(a)所示，leff是入射至晶體的光束在走離前相互重疊的長度 ，或稱互作用長度。光的走離效應使晶體中互作用的光波經過一段距離後互相分離， 從而減小了互作用長度。因此，一旦有了走離效應，隨著非線性晶體的長度，漸行漸 遠的基頻光與諧波光大大的降低了轉換效率。 單晶軸晶體中對應於某一波傳遞方向 K 有兩條光線－o-ray 及 e-ray，兩者的電 場 E 向量互相垂直，電位移 D 向量也彼此垂直。對於 o-ray 而言，其 E 與 D 向量始終 平行，並垂直於波向量與光軸傳遞方向所決定的平面，玻印亭向量 S 與波向量 K 兩者 方向重合。對於 e-ray，它的 E 與 D 向量一般都不平行，不過都位於波向量與光軸傳 遞方向所決定的平面上，玻印亭向量 S 與波向量 K 兩者方向不重合，其間的夾角即稱 走離角α ，其大小隨波向量 K 的方向而定(圖 3-9(b))，因此在單晶軸晶體中 o-ray
的走離角為零，e-ray 的走離角為 α ( )sin2θ 2 1 tan 2 2 e o o e n n n n − = (3.11) 晶體中允許的某一偏振光波的電場向量 E、電位移向量、波傳遞方向 K 以及玻印 亭向量 S 均處在同一平面內，且有 D⊥K，E⊥S 的關係，如圖 3-10(a)所示。 對雙晶軸晶體而言，晶體中光波有兩個允許的偏振方向，即相對應的折射率大的 慢光 e1方向和相對應的折射率小的快光 e2方向，因此走離現象發生於兩個平面上； 對應的走離角大小也不同，分別為α1及α2(圖 3-10(b))。
3.6 非線性晶體介紹
自從雷射運用非線性晶體於頻率轉換後，已然成為不論是在科學研究或是工程應 用上十分重要的技術，非線性晶體中三波互作用的物理機制也已經明瞭。許多不同的 諧波轉換器已被開發出來，諸如：和頻、差頻轉換器以及光參數振盪器。這些立基於 非線性光學晶體的頻率轉換技術已被廣泛的利用。同時，更高效率的非線性光學材料 也持續的被研究開發中。 本小節將幾種重要且常見的非線性晶體做介紹，同時也都是本論文實驗架構中所 用到的晶體。無論是應用範疇、基本的晶體資料、光學性質、機械以及熱傳性質... 等，都將在本小節被扼要的介紹。 3.6-1 KTP 晶體介紹Potassium Titanyl Phosphate (KTiOPO4)，KTP 應用在利用輸出波長 1μm 附近 之 Nd-dopped 雷射做為基頻光，做二次諧波轉換方面，算是十分獨特的非線性晶體。 由於它廣大的透光波段(350nm~4000nm)，以致於在作和頻、差頻轉換器以及光參數振 盪器方面，都十分具有吸引力。雖然在少數性質方面，KTP 並不優於其他晶體，但是
總括起來的優點，使它特別適合做 Nd-dopped 雷射的二倍頻諧波轉換。KTP 擁有大的 有效非線性係數以及在 y-z，x-z 平面上有合適的雙折射性，以致於適合對長波長範 圍作高效率的 II 類相位匹配。同時它也具有寬的光學允許角、大範圍的容忍溫度、 良好的熱傳性質以及高破壞閥值。近年來，KTP 已成為 Nd-dopped 雷射的最佳拍檔。 其主要的缺點是由於困難的長晶過程使得此類晶體昂貴並且有尺寸上的限制。KTP 晶 體的熔點約在 1150o C，這也意味著普通的溫度條件下，並不能成長此類晶體。KTP 的 單晶可以經由 hydrothermal 以及 flux 技術完成。 其主要應用方面： Nd-dopped 類固態雷射的倍頻轉換，主要是綠光以及紅光波段的輸出。 Nd-dopped 類固態雷射及半導體雷射的混頻轉換，主要是藍光波段的輸出。 OPO、OPA、OPG 裡的應用，主要是應用在 0.6μm~4.5μm 的可調式輸出。 電光調制器(E-O Modulators)、光開關以及方向耦合器。 積體非線性光學以及電光元件裡的光波導應用。 KTP 的晶體特性與光學、機械、熱導性質，列於附表 3-2。 3.6-2 BBO 晶體介紹
Beta-Barium Borate(β-BaB2O4)，BBO 在非線性頻率轉換方面，算是個十分獨特 的晶體，因為其光譜範圍涵跨紫外光波段到紅外光(約 3.3μm)波段。BBO 晶體的有效 非線性係數不算挺高，但有大的溫度容忍範圍、低吸收係數以及極高的破壞閥值。其 主要的缺點在於只有 0.5mr-cm 的光學容忍角，因此為了有效率的頻率轉換，光束的 發散角必須限制。 BBO 在倍頻至藍光波段的頻率轉換技術裡，受到特別的喜愛。其透光波段可至 200nm 甚至 UV 波段，因此單或多光子的吸收作用，對 BBO 晶體來說根本不是問題。 而範圍這麼寬的相位匹配能力，更使得它在 Q-開關以及鎖模固態雷射裡有一定的地
位。由紫外光到紅外光波段皆可設計為高能量的輸出，在光譜學、醫學、材料科學、 遙測以及光化學方面的應用十分有價值。在市場上，BBO 搭載的全固態雷射由於具有 價格以及輸出波段範圍寬，而足以與染料雷射競爭。 其主要應用方面： Nd-dopped 類固態雷射的二、三、四以及五次倍頻諧波轉換(就 Nd：YAG 雷 射來說，分別可得 532nm，355nm，266nm，213nm 的輸出)，與混頻諧波轉換 方面的應用。 染料雷射(Dye lasers)的二、三次倍頻以及混頻諧波轉換。 Ti:Sapphire 以及 Alexandrite 雷射的二、三以及四次諧波轉換。 光參量放大器以及光參量振盪器的應用。 Argon ion、Cu-vapor 以及紅寶石雷射的二倍頻諧波轉換。 先進雷射技術的研究及設備，包含全固態大範圍可調式雷射、超快脈衝式雷 射...等等。 BBO 的晶體特性與光學、機械、熱導性質，列於附表 3-3。 3.6-3 LBO 晶體介紹
Lithium Triborate(LiB3O5)，LBO 同樣也具有相當寬的可利用透光波段，約由 0.21~2.3μm。在 UV 波段有不錯的透光性質，高破壞閥值，但其有效非線性係數不算 高。由於堅硬的機械性質、化學穩定性以及不易潮解，在非線性頻率轉換方面，算是 蠻有吸引力的晶體。但因為 LBO 的雙折射性與 BBO 相比要來的小，因此限制了可相位 匹配的波段範圍，但是 LBO 大的光學可允許角免除了雷射系統裡的光束品質限制。他 可應用在需溫控的 I 類 NCPM 型匹配，作 1.0~1.3μm 波段的倍頻諧波轉換。室溫時， 可作 quasi-NCPM 型的二倍頻(0.8~1.1μm)與三倍頻(0.95~1.2μm) 諧波轉換。但 LB O 在目前應用上並不算廣泛。
LBO 的晶體特性與光學、機械、熱導性質，列於附表 3-4。 3.6-4 PPKTP 晶體介紹 Periodically Poled KTP，PPKTP 是一種全新類型的非線性光學晶體。在經由多 道的蝕刻以及電極極化過程後，形成了 KTP 晶體其非線性光學特性的永久性改變。其 與 KTP(bulk KTP)晶體具有相同的透光波段，但是卻沒有原本 KTP 晶體的相位失配問 題。其高有效非線性係數使得 PPKTP 有了更高的頻率轉換效率。
與有廣泛應用的 PPLN(Periodically Poled LiNbO3)晶體比起來，PPKTP 在 QPM 型頻率轉換過程中有許多優勢。首先，在晶體的製造階段，LiNbO3晶體所需的高壓電 場約需∼21kV/mm，但是 KTP 晶體只需∼2kV/mm 就可完成極化。因為需要高壓的電場 才能完成極化，限制了 PPLN 晶體的厚度只能為∼0.5mm。而 KTP 只需較低的電場，因 此至少可有 1mm 的厚度。第二，KTP 擁有遠高於 LiNbO3的破壞閥值，因此 PPKTP 晶體 可在室溫下工作，而不需要額外的溫度控制；然而，為了滿足 PPLN 晶體的最佳工作 條件，PPLN 必須經由 oven 來溫控。第三，PPKTP 由於有較高的破壞閥值(>900MW/cm2 )，在高功率工作下有較好的表現。但是 PPKTP 的有效非線性係數 d33(17pm/V)較低於 PPLN 的(27pm/V)。 其主要應用方面： 固態雷射中 QPM 類型相位匹配之倍頻以及混頻諧波轉換。 光參量振盪器。
-10 -5 0 5 10 0.0 0.5 1.0
/ 2
kl
∆
2sin c (
∆
kl
/ 2)
-10 -5 0 5 10 0.0 0.5 1.0/ 2
kl
∆
2sin c (
∆
kl
/ 2)
圖 3-1 ∆k對頻率轉換效率之影響光軸
k
k
xk
yk
z z n c ω z n c ω y n c ω x n c ω y n c ω x n c ω光軸
k
k
xk
yk
z z n c ω z n c ω y n c ω x n c ω y n c ω x n c ω 圖 3-2 雙晶軸晶體在 k 空間的正交平面。k
y
en
( )
en
θ
on
on
z(光軸)
x
θ
k
y
en
( )
en
θ
on
on
z(光軸)
x
θ
圖 3-3 正單晶軸晶體之折射率橢球。z
y
x
Input beam
Optic axis
n
on
oz
y
x
Input
beam
Optic axis
n
oPositive
uniaxial
n
en
e>n
oz
y
x
Input beam
Optic axis
n
on
oz
y
x
Input
beam
Optic axis
n
oPositive
uniaxial
n
en
e>n
o 圖 3-4 光波進入正單晶軸晶體時，可分成兩偏振方向分析其對應折射率。Ω Ω Optic axis Optic axis k y z x θ φ y 光軸 x z 1
n
2n
3n
1n
2n
n
3 （a） （b） Ω Ω Ω Optic axis Optic axis k y z x θ φ y 光軸 x z 1n
2n
3n
1n
2n
n
3 （a） （b） Ω 圖 3-5 (a)雙晶軸晶體折射率曲面 (b)波傳遞方向與雙晶軸晶體的晶軸位置。 o ( ) e n θ o n α e n θ y zS
K
o ( ) e n θ o n α e n θ y zS
K
圖 3-6 單晶軸晶體中向量關係圖L
cⅤ
Input
Output
HV
+
_
(a)
(b)
L
cⅤ
Input
Output
L
cⅤ
Input
Output
HV
+
_
(a)
(b)
圖 3-7 (a)QPM 週期性結構示意圖 (b)以電場極化方式製作 QPM 晶體示意圖。 圖 3-8 晶體長度在不同相位失配情況下，對諧波轉換效率的影響。eff
l
Nonlinear crystal y z x Se So K Ee De Do Eo α θ(a)
(b)
effl
Nonlinear crystal effl
effl
Nonlinear crystal y z x Se So K Ee De Do Eo α θ(a)
(b)
圖 3-9 (a)晶體中走離角效應 (b)單晶軸晶體中的 o-ray、e-ray 及其向量關係。D
E
K
S(ExH)
H
α αD
E
K
S
2 α 1 αE
1 αD
S
2 α 2 e 1 e 2 e 1 e 2 e 1 e(b)
(a)
D
E
K
S(ExH)
H
α αD
E
K
S
2 α 1 αE
1 αD
S
2 α 2 e 1 e 2 e 1 e 2 e 1 e(b)
(a)
圖 3-10 (a)晶體中向量關係圖 (b)一波傳遞方向 K 相對應的 D、E 和 S 的兩個可能 方向。第三章附錄
附表 3-1 單晶軸晶體相位匹配表
ω1 →eray，ω2 →eray，ω3 →oray ω1 →oray，ω2 →oray，ω3 →eray
no ne n2e 3 2 1 3 1 3 ω ω ω ω + = ne no n2o 3 2 1 3 1 3 ω ω ω ω + =
ω1 →oray，ω2 →eray，ω3 →oray ω1 →eray，ω2 →oray，ω3 →eray
no no n2e 3 2 1 3 1 3 ω ω ω ω + = ne ne no2 3 2 1 3 1 3 ω ω ω ω + =
ω1 →eray，ω2 →oray，ω3 →oray ω1 →oray，ω2 →eray，ω3 →eray
no ne n2o 3 2 1 3 1 3 ω ω ω ω + = ne no n2e 3 2 1 3 1 3 ω ω ω ω + = 正單晶軸晶體 負單晶軸晶體 I 類匹配 II 類匹配 匹配類型
A
B
附表 3-2 KTP 參數特性
Structure and Physical Properties
Crystal structure Orthorhombic，Point group mm2 Lattice parameters a=6.404A ，b=10.615o
o A ，c=12.814 o A Mohs hardness ~5 Density 2.945g/cm3 Thermal conductivity 0.13W/cm/o C Optical Properties Transmitting range 350nm~4500nm Refractive indices nx ny nz 1064nm 1.7400 1.7469 1.8304 532nm 1.7787 1.7924 1.8873 Absortion coefficients α <1%/cm @1064nm and 532nm
Thermal-optics dnx/dT=1.1x10 -5 /o C ， dny/dT=1.3x10 -5 /o C coefficients dnx/dT=1.1x10 -5 /o C Nonlinear Properties
Phase matching range 497nm~1800nm
Nonlinear coefficients d31=6.5pm/V，d32=5pm/V，d33=13.7pm/V，
d24=7.6pm/V，d15=6.1pm/V
For typeII SHG PM angle:θ=90o，φ=23.3o
，
Angular acceptance:20 mrad-cm @1064nm Effective SHG coefficients:deff≈ 8.3xd36(KDP)Temperature acceptance:25oC-cm，Spectral acceptance:5.6A -cm o Walk-off angle:4.5mrad(0.26o)
附表 3-3 BBO 參數特性
Structure and Physical Properties
Crystal structure Trigonal，Space group R3C
Lattice parameters a=b=12.532A ，c=12.717o
o A ，Z=6 Mohs hardness 4.5 Density 3.85g/cm3 Thermal conductivity ⊥c,1.2W/m/K;∥c,1.6W/m/K Optical Properties Transmitting range 189nm~3500nm Refractive indices @1064nm @532nm @266nm ne 1.5425 1.5555 1.6146 no 1.6551 1.6749 1.7571 Absortion coefficients α <0.1%/cm @1064nm Thermal-optics coeff. dno/dT=-9.3x10 -6 /o C ， dne/dT=-16.6x10 -6 /o C damage threshold 5GW/cm2，(@1064nm,10ns), 10GW/cm2，(@1064nm,13ns) Nonlinear Properties
Phase matching range 189nm~1750nm
NLO coefficients d11=5.8xd36(KDP), d31=0.05xd11，d22<0.05 xd11
Relevant for
typeI BBO crystal SHG THG 4HG 5HG Effective SHG Coeff. deff≈ 5.3 deff≈ 4.9 deff≈ 3.8 deff≈ 3.4
(xd36(KDP))
Angular acceptance 1.0mrad-cm 0.5mrad-cm 0.3mrad-cm 0.2mrad-cm Walk-off angle 3.2o 4.1o 4.9o 5.5o
附表 3-4 LBO 參數特性
Structure and Physical Properties
Crystal structure Orthorhombic,Space group Pna21 ,Point group mm2
Lattice parameters a=8.4473A ，b=7.3788o
o A ，c=5.1395 o A ，Z=2 Mohs hardness ~6 Density 2.474g/cm3 Thermal conductivity ---- Optical Properties Transmitting range 160nm~2600nm Refractive indices nx ny nz 1064nm 1.5656 1.5905 1.6055 532nm 1.5785 1.6065 1.6212 355nm 1.5973 1.6286 1.6444 Absortion coefficients α <0.1%/cm @1064nm Thermal-optics Coeff. ---- Nonlinear Properties
Phase matching range 984nm~3400nm
Nonlinear coefficients d31=-2.24pm/V，d32=2.69pm/V，d33=0.61pm/V (計算值)
Properties of NCPM Temperature: 148oC typeI SHG @1064nm Accept angle: 52 mrad-cm Walk-off angle: 0o
Temperature bandwidth: 4oC-cm
第四章 實驗架構與結果討論
4.1 導論
Nd：YVO4晶體由於其受激輻射截面積大(為 Nd:YAG 的五倍)，以及在 808nm 波段 有強吸收，使得其在固態雷射的增益介質選用中，十分受到歡迎。由圖 4.1，在 808nm 的激發光源下，其螢光光譜在 914nm、1064nm 以及 1342nm 這三個波段有較高的強度； 其中 1064nm 以及 1342nm 這兩個波長，佔去了絕大部分的增益。不論是在學術研究中、 論文發表、或是市面上產品的研發，這兩個屬於近紅外光波長的雷射，一直受到廣泛 的研究、討論以及應用。 本章除了介紹 1064nm 以及 1342nm 雷射的實驗成果外，更進一步的探討以其作為 基頻光，經過非線性晶體做頻率轉換(SHG、SFG)後可得不同波長雷射輸出。其中更著 重討論在共振腔內引進 AO 晶體做為 Q-開關後，帶來的高峰值功率對頻率轉換效應的 提升效果。4.2 1064nm 近紅外光雷射
在 1064nm 的雷射輸出效率研究中，為了得到最高的效率輸出，無論是共振腔設 計(腔長、結構)或者是增益晶體的種類、參數(長度、Nd 離子摻雜的濃度[6]…等)， 都是提升輸出功率的重要因素。 實驗架構 我們採用單端激發式的直線腔架構(如圖 4.2)。激發光源為 20W 的半導體雷射， 輸出波長為 808nm，以光纖耦合至 1:1 的輸出耦合鏡組，聚焦至 a-cut 的 Nd：YVO4 上，其激發光點大小為 0.3mm。晶體中 Nd 離子的摻雜濃度為 0.25%，晶體長度為 9mm， 以銅座包覆且通水溫控於 20o C。做為 Q-開關的 A-O 晶體長度為 20mm，材質為 TeO2，晶體兩端面皆對 1064nm 以及 1342nm 做抗反射的鍍膜，中心頻率操作在 41MHz，提供 3W 的 rf 訊號。輸入耦合鏡 M1 是個焦距為 1 米的凹面鏡，凹面上針對 1064nm 以及 1 342nm 兩波長鍍高反射膜(R>99.8%)，且對激發光源(808nm)波長為高穿透(T>90%)。 在輸出耦合鏡方面，選用鏡面鍍膜為對 1064nm 部分反射(PR85%)的平面鏡。上述的設 計，是為了要使激發光源能最有效率的進入共振腔、聚焦於增益晶體上，並針對所要 波長設計最適當的共振腔。此實驗架構腔長約為 5 公分。 實驗結果與討論 就圖 4.2 的架構中，未加入 A-O 晶體做為 Q-開關時，我們可得到 1064nm 的 連續波(CW)雷射輸出。如圖 4.3，在 15.2W 的激發功率下，1064nm 波段輸出功率為 7.7W，光轉光效率為 50.6%，光束品質 M2 約為 1.1。 當在腔內加入 A-O 晶體做為 Q-開關時，我們可得到脈衝式輸出。在 Q-開關動作 重複率為 30kHz 時，激發功率與輸出功率關係如圖 4.2 所示。當激發功率為 15.2W 時，1064nm 的平均輸出功率為 4.9W，脈衝寬度為 14ns，峰值功率約為 11.6kW。一定 激發功率下，隨著 Q 開關的重複率增加，脈衝寬度增寬，平均輸出功率上升，但瞬間 峰值功率下降。
4.3 532nm 綠光雷射
以 1064nm 做為基頻光，經過非線性晶體做二倍頻諧波轉換，即可得到可見光波 段的 532nm 綠光雷射。以二極體雷射為激發光源、A-O 晶體做為 Q-開關的腔內倍頻固 態雷射具有效率高、體積小、重複率高等特點。在雷射測距、雷達、水下通訊、光學 儲存以及醫療等方面皆有廣泛的應用。因為 Nd：YVO4晶體的熱傳性質較差，在高重 複率高功率的固態雷射中，一般採用 Nd：YAG 晶體。利用 Nd：YVO4晶體為增益介質 的半導體激發全固態高重複率腔內倍頻雷射的研究，已可獲得平均為 4.5W 的綠光輸出[7]。KTP 由於它廣大的透光波段(350nm~4000nm)、寬的光學允許角、大範圍的容忍
溫度、良好的熱傳性質以及高破壞閥值等特性，已然成為二倍頻諧波轉換中最受歡迎 的晶體，也是 Nd-dopped 固態雷射的最佳拍檔。
實驗架構(一)
實驗架構如圖 4.4，同樣採用二極體雷射為激發光源，其輸出的 808nm 雷射經由 光纖耦合至 2:1 的耦合鏡組，聚焦至 a-cut 的 Nd：YVO4晶體上。Nd：YVO4晶體的 Nd 離子的摻雜濃度為 0.25%，使用低濃度的 Nd：YVO4晶體是為了避免因熱堆積而造成晶 體的損壞[6]。晶體長度為 9mm，以銅座包覆且通水溫控。耦合鏡組的輸出面，針對 10 64nm 鍍上高反射膜，做為共振腔的前鏡，其亦為一凹面鏡，曲率半徑為 500mm。輸出 耦合鏡上的鍍膜對 1064nm 波段為高反射，且對 532nm 為高穿透。做為 Q-開關的 A-O 晶體長度為 20mm，材質為 TeO2，晶體兩端面皆對 1064nm 以及 1342nm 做抗反射的鍍 膜，中心頻率操作在 41MHz，提供 3W 的 rf 訊號。在非線性晶體的選用，我們挑選了 幾根不同長度以及鍍膜的 II 類相位匹配 KTP 晶體(θ=90o ，φ=23.5o )來做比較。長度 及鍍膜資料如圖 4.4 中所附。KTP 晶體同樣也以銅座包覆且通水溫控。KTP 晶體上 S1 面鍍了對 1064nm 為高反射的膜後，則在實驗架構上不需要輸出耦合鏡。其中特別的 是，有的 KTP 晶體在 S2面針對 532nm 做高反射鍍膜。這些非線性晶體由於長度與鍍 膜而導致的輸出功率優劣與否，將在本節中討論。依晶體長度不同，此實驗架構腔長 約為 4.5 公分至 5.5 公分。 實驗結果與討論(一) 圖 4.5 為激發功率與 532nmCW 雷射輸出功率關係圖。可看出兩面皆鍍高反射膜的 兩根 KTP，其轉換效率高於另外兩根 KTP。其中，長度為 20mm 的 KTP 其輸出功率也高 於 10mm 的。在 12.8W 的激發功率下，經由 KTP 晶體做二倍頻轉換，可得 2.2W 的 532nm
雷射輸出，轉換效率約為 17.2%。在實驗過程以及實驗結果中，觀察到 S2上鍍膜與否， 有兩點影響。第一，S2上鍍 532nm 高反射膜可防止 532nm 返回腔內造成增益介質對它 的吸收，避免對輸出功率有不良的影響；在共振腔調整最佳化的過程中，也可感覺到 雷射輸出的穩定度。第二，S2上鍍 532nm 高反射膜後，由於 532nm 的光不會返回腔內 干擾 Nd：YVO4偏振方向，因此可得到良好的線性偏振 (大於 100:1)的 532nm 綠光； 沒有針對 532nm 鍍膜的晶體，其綠光的線偏振化約莫只有 10:1。而在 S1上鍍上 1064nm 的高反射膜(HR/AR 10mm)的 KTP 晶體，在輸出功率的表現上也優於同樣長度，但兩端 面只針對 1064nm 鍍抗反射膜(AR/AR 10mm)之 KTP 晶體。或許是直接在端面鍍膜可增 加結構的緊湊性，減少元件造成的損耗，以致於在功率上可以有些許的提升。 較長的晶體長度可增加相互作用的距離，提升轉換效率；但在非線性晶體中存在 的走離效應也會隨著晶體長度的增長，降低轉換效率。而直接在端面上鍍膜雖可提升 輸出功率與穩定度，但是也附帶著比較昂貴的價格以及鍍膜在高功率輸出下的受損風 險。這些晶體參數取捨上的問題，無法論定孰優孰劣，端看應用以及實際狀況而定。 當在腔內擺入 A-O 晶體做為 Q-開關，可得脈衝式的綠光雷射輸出。其不同晶體 與其輸出功率的關係，如圖 4.6 所示。為了避免在高功率輸出下，KTP 端面上的鍍膜 受到損傷，預期會有良好效率的 HR/HR 20mm 的 KTP 晶體在這個實驗裡將不被使用。 實驗結果顯示，HR/HR 10mm 的 KTP 晶體有最好的轉換效率，約為 24.7%。可以明顯看 出其二倍頻轉換效率較 CW 模式輸出時為佳。這是由於 1064nm 基頻光的高峰值功率在 非線性晶體中提高了二倍頻轉換效率。在 CW 輸出模式，激發功率為 8.84W 以上時，H R/AR 10mm 的 KTP 晶體轉換效率優於 AR/AR 10mm 的 KTP 晶體；但是在脈衝輸出模式 下，兩者的輸出效率卻差不多。推論可能是因為在高功率輸出時，端面上針對 1064n m 高反射的鍍膜受到損傷，以致於原本的優勢不再。但是同樣有鍍膜的 HR/HR 10mmK TP 晶體就沒有此現象。因此，鍍膜品質的好壞也是十分重要的。在高功率激發下， 直接於端面上鍍膜的晶體在使用上需特別的留意。
