二維氧化銦參雜錫之非彈性電子散射時間及量子干涉傳輸現象之研究

國

立

交

通

大

學

物理研究所

碩

士

論

文

二維氧化銦參雜錫之

非彈性電子散射時間及量子干涉傳輸現象之研究

Inelastic electron scattering time and quantum-interference

transport in two-dimensional ITO films

研 究 生：林伯聰

指導教授：林志忠 教授

二維氧化銦參雜錫之

非彈性電子散射時間及量子干涉傳輸現象之研究

Inelastic electron scattering time and quantum-interference transport

in two-dimensional ITO films

研 究 生：林伯聰 Student：Bo-Tsung Lin

指導教授：林志忠 Advisor：Juhn-Jong Lin

國 立 交 通 大 學

物 理 研 究 所

碩 士 論 文

A Thesis

Submitted to Institute of physics College of Science National Chiao Tung University in Partial Fulfillment of the Requirements

for the Degree of Master

in Physics

July 2008

二維氧化銦參雜錫之

非彈性電子散射時間及量子干涉傳輸現象之研究

姓名：林伯聰 指導教授：林志忠 教授

國立交通大學物理所碩士班

摘 要

凝態物理在近來物理界相當蓬勃發展，其中電子在材料的傳輸特性，對於科學科技 上都有重大的應用與發展。本文藉由量測與分析電子傳輸所造成的電阻與磁電阻，來進 一步瞭解二維氧化銦參雜錫之非彈性電子散射時間及量子干涉傳輸現象。進一步想要瞭 解無序程度在電子傳輸中所扮演的角色！ 我們利用已製造好的 15nm ITO 薄膜，以退火的技術製造出一系列無序程度的樣品。 並藉由氦三、氦四致冷器，來進行有無外加磁場的電阻隨溫度變化量測，以及磁電阻量 測。我們發現 15nm ITO 薄膜在高溫部分可用無序程度修正下的 Bloch-Grüneisen model 來描述，而低溫部分可用二維電子-電子交互作用與二維弱局域效應的模型來描述。且 由磁電阻的分析發現，隨著無序程度的指標變大，二維電子電子交互作用也出現了從無 序到有序的關係改變。確定無序程度在電子傳輸的行為上，扮演著一定的角色與地位！

Inelastic electron scattering time and quantum-interference transport

in two-dimensional ITO films

Student：Bo-Tsung Lin Advisor：prof. Juhn-Jong Lin

Institute of physics

National Chiao Tung University

ABSTRACT

The condensed matter physics is very active in modern physics. Especially, the transport of electron affects some important advances and applications in material science. We measure and analyze the R(T) and the MR which cause by the transport of electron to study the inelastic electron scattering time and quantum-interference transport in two-dimensional ITO films. And we try to research the relation between disorder and transport of electron.

We make a serious of disorder 15nm ITO films by annealing, then we measure the R(T) in the magnetic field、the R(T) in the zero magnetic field and MR by

He3 cryostats and He4 cryostats. We find that we can use the similar

Bloch-Grüneisen form in disorder system to describe our R(T) data in high temperature. As well as we can use 2D electron-electron interaction and 2D weak localization model to describe our R(T) data in low temperature. By the analysis

the MR we find that kFl represent the parameter of disorder has relation with

in different disorder of 2D electron-electron interaction. So we can make sure that the disorder has important relation with the transport of electron.

致謝

一眨眼，兩年的學生時光就過了！當初從實習教職回來當學生，心態、思想、智力 上做了一番學習、調整與回復。這兩年，我碰了自己想碰的東西，收穫我自己知。 感謝林志忠老師，讓我可以進入低溫實驗的領域，並進而接觸到如此豐厚的實驗資 源。 感謝黃旭明的大力傾囊相受。不論是實驗上的實驗技術、數據上的分析直覺，以及 理論上的基礎教導。假若沒有他，我自己一個人無法快速進入狀況，且再度回歸思考物 理這條路，謝謝！感謝邱邵斌的辛苦教學。教導我在碩一時該有的重要基本功：實驗技 術與基礎理論。以及陪我熬夜做實驗的辛苦，夜裡的輕鬆聊天，總是可以讓人忘卻樣品 被囚固的痛苦。感謝孫羽澄的氦三熬夜教學。讓原本青春洋溢的大娘，差點變成昏迷小 媽。偶而大家一起運動或休閒的日子，更是讓大家擁有從新復活的勇氣。感謝林永翰的 一開始指導。扮演大家長的他，除了有不同的角色責任外，也讓我對低溫實驗有個大致 通盤瞭解印象。感謝葉勝玄的理論分享。讓我對於物理模型與分析上有更清楚的瞭解， 且看他講物理，其實自己也會很開心。感謝小洪學長的熬夜儀器教學、跟品頁學姐的認 真理論分享。 感謝王詩雯的打氣陪伴，讓我快速度過難過與恢復精神！碩二的實驗生活，也因為 你的存在而讓它是甘苦與甜美的，你的元氣動力更讓我再次看到正向的眼界！感謝王兆 圻的一路相挺。讓剛來交大不熟悉的我，得到許多友善的協助，且一起從小碩一的常務 特工，到變成碩二的駐實驗室代表，許多甘苦一起度過。感謝你們！ 感謝實驗室的學弟們，水果大王陳奕甫、媽媽殺手王大衛、超級 KUSO 連安劭與正 妹殺手黃詠隆對於實驗室常務的分擔解勞，讓要畢業的大家，可以放心前進外，也添加 了許多實驗室的歡樂！ 謝謝口試委員：林志忠老師、孟心飛老師、吳至原老師、鐘元良老師。 最後要感謝老爸、老媽、瑞心、欣蓉的支持，讓我這個哥哥，有個偶而休息的地方 外，你們的支持更是我重要的寶藏！感謝夜光獸、獎盃杯、捶子、莊邦邦、顏銘裕、藍 莉涵、劉婉芸、林依臻……等等好友的支持鼓勵，讓我可以回復開心的元氣！ 感謝所有友善幫助過我的人，謝謝你們！

目

錄

頁次 中文摘要 _……… i 英文摘要 _……… ii 誌謝 _……… iii 目錄 _……… iv 表目錄 _……… vii 圖目錄 _{……… viii} 一、 _{緒論………} 1 二、 _{基本理論………} 2 2-1 _{理想晶格時電阻與隨溫度的關係………} 2 2-2 _{理想晶格在外加部分雜質時的電阻隨溫度關係………} 3 2-3 _{物質波動性與粒子性的相對強度 k}Fl……… 4 2-4 _{弱局域效應………} 5 2-4-1 _{擴散運動………} 5 2-4-2 _{量子力學的機率觀點………} 6 2-4-3 _{時間反演對稱性………} 7 2-4-4 _{同調長度 L}φ (coherent length) ……… 9 2-4-5 _{弱局域效應對電導的修正………} 10 2-4-6 _{弱局域效應的維度決定………} 12 2-5 _{散射率的物理意義………} 12 2-6 _{相位破壞的事件………} 12 2-6-1 _{電子與聲子的非彈性碰撞………} 13 2-6-1a _{電子與聲子非彈性碰撞的物理機制………} 13 2-6-1b _{電子與聲子非彈性碰撞的散射率………} 14 2-6-1c _{電子與聲子非彈性碰撞對電阻的修正………} 15 2-6-2 _{電子電子交互作用………} 16 2-6-2a _{電子自旋的影響………} 16 2-6-2b _{電子電子交互作用的物理機制………} 17 2-6-2b(1) 粒子-空穴通道（Diffusion channel）……… 17 2-6-2b(2) 粒子-粒子通道（Cooper channel）……… 18 2-6-2c _{電子電子交互作用的散射率………} 19 2-6-2d _{電子電子交互作用的電導修正………} 20 2-6-2e _{電子電子交互作用的有效維度判斷………} 20 2-6-3 _{自旋軌道交互作用………} 21 2-6-3a _{自旋軌道交互作用的散射率………} 21

2-6-4 _{自旋自旋交互作用………} 22

2-6-4a _{自旋自旋交互作用的散射率………} 22

2-6-5 _{外加磁場對弱局域效應相位破壞的影響………} 23

2-6-5a _{Aharonov-Bohm experiment………} 23

2-6-5b _{二維磁電阻修正公式………} 25 三、 _{實驗方法………} 26 3-1 _{樣品介紹………} 26 3-2 _{高溫爐………} 26 3-2-1 _{退火機制………} 27 3-2-2 _{ITO 進行退火時的變數設定………} 28 3-3 _{精密低溫量測 AC 鎖相電流的四點量測………} 29 3-3-1 _{兩點量測………} 29 3-3-2 _{四點量測………} 30 3-3-3 _{利用交流電技術 消除 DC thermoelectric EMF………} 31 3-3-4 _{磁場對量測上的影響………} 32 3-3-5 _{強森雜訊（Johnson noise）………} 33 3-4 _{溫度計 thermometer………} 34 3-5 _{致冷器………} 37 3-5-1 _CRYO（4 He Cryostats）……… 37 3-5-1a _{主要藉由傳導的方式達到降溫………} 37 3-5-1b _{主要藉由對流的方式來進行 80K~1.2K 的控溫………} 37 3-5-2 3 He Cryostats……… 38 3-5-1a 3 He Cryostats 降溫方式……… 38 3-5-1b 3 He Cryostats 超導磁鐵……… 41 四、 _{實驗結果與分析………} 42 4-1 _{原始實驗數據………} 42 4-1-1 _{R(T) 原始實驗數據………} 42 4-1-2 _{樣品基本資訊表………} 44 4-1-3 _{外加 4T 垂直磁場時的原始 R(T)………} 46 4-1-4 _{磁電阻 MR 的實驗數據………} 50 4-2 _{實驗數據分析………} 53 4-2-1 _{未加磁場 R(T)高溫分析：無序系統中的 Bloch-Grüneisen model} 54 4-2-2 _{未加磁場 R(T)的低溫分析：2D EE + 2D WL 與} 外加 4T 垂直磁場 R(T)的低溫分析：2D EE……… 58 4-2-2a _{電子電子交互作用的定量上維度判別………} 62 4-2-3 _{磁電阻 MR 的分析………} 63 4-2-3a _{弱局域效應的定量上維度確定………} 70

4-2-3c _{如何確定量測到的磁電阻 MR 是正確的？………} 75

4-2-3d _{非彈性散射時間τ}φ與溫度 T 的關係……… 76

4-2-3e _{說明為何電子聲子交互作用可略………} 77

4-2-3f _{說明為何自旋軌道交互作用可略………} 78

4-2-3g _{說明為何自旋自旋交互作用可略………} 78

4-2-3h _{電子電子交互作用介於 clean system～dirty system 之間……} 79

4-2-3i _kFl v.s.τφ與 logT 關係圖中的斜率……… 80

4-2-3j _Lelastic< Lφ < L e-e Landau……… 81

五、 _{結論………} 82

參考文獻 _……… 83

附錄 _……… 85

A _{15nm ITO………} 85

A-1 _{15nm ITO 的ρ}r與βBG關係……… 85

A-2 _{15nm ITO 的 thermopower………} 86

B _{250nm ITO………} 87

B-1 _{250nm ITO R(T)………} 87

B-2 _{250nm ITO MR………} 91

B-3 _{250nm ITO thermopower………} 92

表 目 錄

頁次 表 2-1 在 kF l 各種情況下，電子的物理行為 5 表 2-2 兩顆電子的自旋排列組合。 16 表 3-1 為退火變數設定 28 表 3-2 退火時各樣品的變數設定 28 表 3-3 各種溫度計特性表 34 表 3-4 本實驗室中各類低溫致冷儀所搭配的溫度計 35 表 4-1 樣品電阻資訊 44 表 4-2 EF資訊表 44 表 4-3 各樣品平均彈性散射時間，kFl，le-e interaction……等物理參數表 46

表 4-4 Fit 無序系統中的 Bloch-Grüneisen mode 參數表 57

表 4-5 Fit 2D EE&WL 參數表 62 表 4-6 le e− interaction與樣品厚度 t 的比較 62 表 4-7 樣品 n_1 在各溫度下擬合磁電阻所得的物理參數。 64 表 4-8 樣品 n_2 在各溫度下擬合磁電阻所得的物理參數。 65 表 4-9 樣品 n_6 在各溫度下擬合磁電阻所得的物理參數。 67 表 4-10 樣品 2_3 在各溫度下擬合磁電阻所得的物理參數。 68 表 4-11 樣品 3_1 在各溫度下擬合磁電阻所得的物理參數。 69 表 4-12 樣品 5_1 在各溫度下擬合磁電阻所得的物理參數。 70 表 4-13 外加電場時電子所獲得的能量 eELe-p與環境熱能 KBT 的比較 75 表 4-14 1/τe-p與 1/τφ比較表 77

表 4-15 L elastic、Lφ與 L e-e Landau的關係表 81

表 B-1 擬合無序系統中的 Bloch-Grüneisen model 參數表 87

表 B-2 logT 斜率 b 與ρ0的關係圖 89

圖 目 錄

頁次 圖 2-1 為一般非完美晶格的金屬系統中，電阻與溫度的關係圖 3 圖 2-2 在布朗運動中，平均而言電子在碰撞前後能量不變，因此維持同調性 6 圖 2-3 由於電子由 r 到 r＇的路徑有許多可能，因此我們在計算由 r 到 r＇機率 時，必須將不同路徑的可能性給考慮進來。 7 圖 2-4 電子有時間反演對稱性，所以波函數自我干涉時產生建設性貢獻的路徑 7 圖 2-5 完美晶格中，固定時間t，電子從 0 點到空間各點的機率密度分佈情形。 8 圖 2-6 考慮弱局域效應的情況下，固定時間t，電子從 0 點到空間各點的機率 密度分佈情形。 8 圖 2-7 在兩次非彈性碰撞中，有許多次彈性碰撞，且在兩次非彈性碰撞間，所 行走的長度我們稱為同調性長度 Lφ(coherent length)。 9 圖 2-8 單一電子波函數與自我共軛的項建設性干涉示意圖，電子在 dt 時間內， 以費米速度v_f 所掃過散射截面為 d 1 f λ − _的體積。 10 圖 2-9 單一電子波函數與非自我共軛的項建設性干涉示意圖，電子在 dt 時間 內，以費米速度v_f 所掃過散射截面為 d 1 f λ − _的體積。 10 圖 2-10 粒子-空穴通道的物理說明圖 17 圖 2-11 粒子-粒子通道的物理說明圖 18 圖 2-12 自旋軌道作用，發生機率與空間關係圖 21 圖 2-13 三種自旋軌道交互作用的情況，將原點歸一化的圖形 22 圖 2-14 外加垂直磁場時，波函數相位變化說明圖 23 圖 2-15 弱局域效應中，磁電阻隨磁場的週期震盪變化圖 24 圖 2-16 隨著磁場增強，可以形成的 Lφ也跟著變小 24 圖 3-1 為高溫爐外觀圖 26 圖 3-2 為退火進行時，石英玻璃管內示意圖 27 圖 3-3 兩點量測除了量測樣品電阻外，還會量到導線電阻與接觸電阻的訊號 29 圖 3-4 四點量測示意圖 30 圖 3-5 導體兩端有溫差（Case1) 兩不同導體相接觸（Case2） 31 圖 3-6 交流電的技術來消除直流熱電電動勢 31 圖3-7 磁場對量測影響的示意圖 32 圖 3-8 雙絞線可避免外加磁場所造成的雜訊。 32 圖 3-9 由於電表本身有輸入組抗與輸出組抗，所以可瞭解到電表量測上的極限。 33 圖 3-10 二極體溫度計 silicon diode DT 36

圖 3-12 Cernox 溫度計的溫度與敏感度關係圖 36 圖 3-13 氦三氦四的溫度與壓力相圖關係 38 圖 3-14 氦三冷凝裝置說明圖 39 圖 3-15 氦三致冷器裝置圖 40 圖 3-16 氦三樣品座裝置圖 40 圖 3-17 氦三超導磁鐵說明圖 41 圖 4-1 ITO 薄膜其電阻與溫度的關係圖 42 圖 4-2 ITO 薄膜其電阻與根號 T 的關係圖 43 圖 4-3 ITO 薄膜其電阻與 logT 的關係圖 43 圖 4-4 有無外加 4T 垂直磁場下，樣品 n_1 的 R(T)圖 47 圖 4-5 有無外加 4T 垂直磁場下，樣品 n_2 的 R(T)圖 47 圖 4-6 有無外加 4T 垂直磁場下，樣品 n_6 的 R(T)圖 48 圖 4-7 有無外加 4T 垂直磁場下，樣品 2_3 的 R(T)圖 48 圖 4-8 有無外加 4T 垂直磁場下，樣品 3_1 的 R(T)圖 49 圖 4-9 有無外加 4T 垂直磁場下，樣品 5_1 的 R(T)圖 49 圖 4-10 樣品 n_1 在各溫度下的磁電阻 50 圖 4-11 樣品 n_2 在各溫度下的磁電阻 51 圖 4-12 樣品 n_6 在各溫度下的磁電阻 51 圖 4-13 樣品 2_3 在各溫度下的磁電阻 52 圖 4-14 樣品 3_1 在各溫度下的磁電阻 52 圖 4-15 樣品 5_1 在各溫度下的磁電阻 53 圖 4-16 樣品 n_1 在高溫區擬合無序系統中的 Bloch-Grüneisen model 結果。 54 圖 4-17 樣品 n_2 在高溫區擬合無序系統中的 Bloch-Grüneisen model 結果。 55 圖 4-18 樣品 n_6 在高溫區擬合無序系統中的 Bloch-Grüneisen model 結果。 55 圖 4-19 樣品 2_3 在高溫區擬合無序系統中的 Bloch-Grüneisen model 結果。 56 圖 4-20 樣品 3_1 在高溫區擬合無序系統中的 Bloch-Grüneisen model 結果。 56 圖 4-21 樣品 5_1 在高溫區擬合無序系統中的 Bloch-Grüneisen model 結果。 57 圖 4-22 樣品 n_1 擬合電子電子交互作用與電子電子交互作用＋弱局域效應結果。 59 圖 4-23 樣品 n_2 擬合電子電子交互作用與電子電子交互作用＋弱局域效應結果。 59 圖 4-24 樣品 n_6 擬合電子電子交互作用與電子電子交互作用＋弱局域效應結果。 60 圖 4-25 樣品 2_3 擬合電子電子交互作用與電子電子交互作用＋弱局域效應結果。 60 圖 4-26 樣品 3_1 擬合電子電子交互作用與電子電子交互作用＋弱局域效應結果。 61 圖 4-27 樣品 5_1 擬合電子電子交互作用與電子電子交互作用＋弱局域效應結果。 61 圖 4-28 樣品 n_1 在各溫度下擬合磁電阻的結果。 63 圖 4-29 樣品 n_2 在各溫度下擬合磁電阻的結果。 65 圖 4-30 樣品 n_6 在各溫度下擬合磁電阻的結果。 66 圖 4-31 樣品 2_3 在各溫度下擬合磁電阻的結果。 67

圖 4-33 樣品 5_1 在各溫度下擬合磁電阻的結果。 69 圖 4-34 二維弱局域效應在樣品空間中的說明圖 70 圖 4-35 為樣品 n_1 的 RWL theory與 R(H=0)-R(H=4T)比較圖 71 圖 4-36 為樣品 n_2 的 RWL theory與 R(H=0)-R(H=4T)比較圖 72 圖 4-37 為樣品 n_3 的 RWL theory與 R(H=0)-R(H=4T)比較圖 72 圖 4-38 為樣品 2_3 的 RWL theory與 R(H=0)-R(H=4T)比較圖 73 圖 4-39 為樣品 3_1 的 RWL theory與 R(H=0)-R(H=4T)比較圖 73 圖 4-40 為樣品 5_1 的 RWL theory與 R(H=0)-R(H=4T)比較圖 74 圖 4-41 所有樣品的τφ與 logT 關係圖 76 圖 4-42 τφ與 logT 關係圖中，線性區的斜率有一變化分佈。 79 圖 4-43 kFl 對τφ和 logT 關係圖中的斜率關係圖。 80 圖 A-1 15nm ITO 的 ρr與βBG關係 85

圖 A-2 15nm ITO 的 thermopower 86

圖 B-1 250nm ITO 的 R(T) 87 圖 B-2 250nm ITO βBG與ρ0的關係圖 88 圖 B-3 250nm ITO 有 logT 線性區的存在 88 圖 B-4 logT 的斜率 b 與ρ0關係圖 89 圖 B-5 250nm ITO 有兩個根號 T 線性區的存在 90 圖 B-6 根號 T 的斜率 a2 與ρ0關係圖 91 圖 B-7 #15_1MR 91 圖 B-8 #15_3MR 92 圖 B-9 250nm ITO 的 thermopower 92 圖 C-1 純 Al 的電阻隨溫度關係圖 93 圖 C-2 ZnO 的電阻率隨溫度關係圖 93

一、 緒論

最早期解釋電子在金屬中行為的模型：自由電子氣模型，是將電子視為一顆一顆的 剛體粒子。而波茲曼利用古典統計的方式，也將電子視為一顆一顆的剛體粒子外，並進 一步計算出電阻率隨溫度的關係。但以上的模型都只有考慮物質的粒子性。 隨著量子力學的發展，人們不可忽視在微小系統或低溫系統中，波動性對物質行為 的影響，也因此引發出許多美麗而有趣的物理。例如：在自由電子氣模型上加以應用費 米狄拉克統計，由於考慮了電子的波動性，於是完美理想晶格變成週期性位能，電子便 以延展態的 Bloch wave 來描述，且可進一步來描述電阻與溫度的關係。 科學家們發現，除了同時顯現波動性與粒子性外，處於弱無序環境的電子，還會有 弱局域效應與電子電子交互作用發生，且可藉由一個強大的分析方法--磁電阻的量測與 分析，得到在物理界一個重要的數值-非彈性碰撞的散射率。進而分析與預測各式各樣 的非彈性散射事件！這在凝態物理中是一個重要的課題！ 本文架構如下： 第一章 緒論 簡介電子有波動性與粒子性的特性，並進一步指出當同時顯現波動性與粒 子性時，會有弱局域效應與電子電子交互作用的發生，且可藉由磁電阻的 量測分析出非彈性散射時間。 第二章 基本理論 簡介弱局域效應、電子聲子非彈性碰撞、電子電子交互作用、自旋軌道交 互作用、自旋自旋交互作用、還有如何藉由磁電阻的分析來得到總非彈性 散射時間。 第三章 實驗方法 簡介低溫小訊號精密量測、退火的技術、溫度計、致冷器與超導磁鐵的作 用原理與使用說明。 第四章 實驗結果與分析 有無外加磁場的 R(T)實驗結果還有磁電阻的呈現，可分別由 Al＇tshler 所提出類似Bloch-Grüneisen model、二維弱局域效應、二維電子電子交互 作用來說明。並由非彈性散射事件分析，指出我們不同的樣品對於二維電 子電子交互作用而言，是處於無序到有序的系統之間。 第五章 結論 對整份論文作一個總結。

二、基本理論

在本章我們會先討論：利用古典粒子性時，其理想晶格與含有部分雜質的晶格兩種 情況中，其電阻隨溫度的變化有何差異外。並進一步定性上討論，波動力學性與古典粒 子性共同存在的物理情況，且如何定量上判別該系統是屬於何種物理環境？並接著討論 在同時出現波動性與粒子性的物理環境時，會有哪些有趣的物理機制發生？且如何藉由 外在改變破壞該物理機制的發生？另一部份會由於破壞上述物理機制，而引出討論各種 非彈性碰撞發生的可能性，且會對各種非彈性碰撞描述其物理模型外，還會描述各物理 機制下的非彈性散射時間與溫度關係、電導修正……等各種關係。

2-1 理想晶格時電阻隨溫度的關係

最簡單的電子在固體中行為模型-自由電子氣模型(free electron gas model)[1]。是將 電子所處的靜電位勢視為均勻分佈，也由於靜電位勢均勻分佈故視此系統為完美晶格系 統，於是電子如同古典氣體般侷限在一定空間中行動。我們知道在某時間內古典粒子統 計必須符合波茲曼分佈 f_{( , , )r p t} [2]。其中 _{( , , )} i i i p r t i i n = f ∆ ∆ ，p r n 為發生事件的次數(occupation _i number)。我們知道根據波茲曼統計，在某時間內電子間沒有發生任何碰撞，則電子分 佈函數隨時間的變化量為零，即df( , , )r p t 0 dt = 。但在自由電子氣模型中電子是會發生碰撞 事件的。故電子的分佈函數隨時間的變化量不為零，即df( , , )r p t 0 dt ≠ 。此時波茲曼作了一 項假設近似︰ 0 0 0 0( , , ) 0 ( ) f f r p t d f f dt τ − − _{= −} ，分佈函數隨時間的微分等於分佈函數的變化量除以平均時 間。我們知道 d f( f0) fdr fdp f dt rdt pdt t − ₌∂ ₊∂ ₊∂ ∂ ∂ ∂ ，當我們假設波茲曼分佈是線性函數時則 0 0 0 1 1 1 ( , , )r p t 0( ,r p t, ) 1( , , )r p t f = f + f ， 其 中 0 0 0 0( ,r p t, ) f 是 常 數 ， 代 入 上 式 得 1 _. 1 _. f f f fdr fdp f V F t rdt pdt t r p ∂ ∂ ∂ ₊∂ ₊∂ _{= + +} ∂ ∂ ∂ ∂ ∂ ∂ ∂ 。當我們假設 f 很小時，表示第一階修正很小，則1 0 1 0 0 0 0 ( ) . f f f df f d f f p p p dp dp ε _ν ε ε ∂ + ∂ ∂ ∂ ∂ _{= ≈ = = =} ∂ ∂ ∂ ∂ ∂ ，在考慮穩定態的情況下，由上試出發可以推 得電阻率為 * 2 m ne ρ τ = (2.1) 其中m 是有效電子質量，* τ 是電子發生兩次碰撞之間的平均時間， N V n= 是電子密度， e 是電子所帶電荷量。

2-2 理想晶格在外加部分雜質時的電阻隨溫度關係

不過ρ是統計電子的總效應表現，裡頭包含電子在固體運動的各種資訊。當我們假 設較複雜一點的情況，電子在週期性晶格中運動，且有一些雜質、錯位的情形發生，也 因此一般金屬系統為上述系統，且為非完美晶格。所以在電阻率的表現上[1] * * * 2 2 2 i ep m m m ne ne ne ρ τ τ τ = = + (2.2) * 2 ep m neτ 是電子在週期性晶格中遇到聲子所造成的電阻貢獻[3]， 1 ep τ 為電子聲子散射率， 通常在高溫時有 * 2 ep m AT neτ = 的行為，當從高溫往低溫時，在某溫區內會有 * 5 2 ep m BT neτ = 的 行為出現，故我們知道電子與聲子的碰撞行為與溫度相關。而 * 2 i m const neτ = 是電子與雜 質或離子錯位散射所造成，且不隨溫度改變。故我們現在所考慮的系統可用下圖來表示。 圖2-1 為一般非完美晶格的金屬系統中，電阻與溫度的關係圖 但在上述物理情況中，我們未考慮到電子波動性與晶格缺陷所造成的影響，且在低 溫時隨著維度皆有不同的量子修正。以下會先說明k l 值的意義，再藉由_F k l 來說明，如_F 何的物理環境會產生令人感興趣的弱局域效應與電子電子交互作用。

2-3 物質波動性與粒子性的相對強度

k l

F 我們知道用傳統波茲曼理論來證明自由電子氣模型時，是視電子為一顆一顆的古典 剛體粒子且由於有部分雜質，使得電阻有 * * * 2 2 2 i ep m m m ne ne ne ρ τ τ τ = = + 特性。但電子有波動 性，勢必不能只用古典粒子的統計模型來描述電子行為，也因此判定電子該用波動性或 粒子性來描述是件重要的事情。 所以我們必須瞭解如何定量判定波動性與粒子性的相對強弱-k l ！ _F 我們知道 _F 2 F k π λ = ，k 可從_F

(

)

2 * 2 F F k E m = = 得到，所以k 所呈現的是什麼？_F k 值越小_F 代表波長越長，也就k 越小代表電子的波動性越強越明顯，其單位維度為 1/長度；同樣_F 的道理l ( or l_elastic )所代表的是電子彈性碰撞的平均自由路徑，且推導此物理的模型中是 將電子視為一顆一顆的古典剛體粒子，也就是自由電子氣模型。故l越大代表物質的粒 子性越強，其單位維度為長度。所以我們發現k l 的單位維度是為 0，且可藉由定量討_F 論k l 的值，來看此物質此時所呈現的是粒子性明顯或波動性明顯！當_F k l 值越大代表粒_F 子性越強，當k l 值越小代表波動性越強。 _F 所以我們來作三個簡單的劃分k l_F = ∞ 、k l_F >> or 1 k l_F ≈ 與1 k l_F << ，所分別代表1 的是粒子性明顯、介於波動與粒子性之間，與波動性明顯的情況。 就波動性與粒子性的特點來看。電子的粒子性較強時，其傳輸方式是以彈道式傳輸 為主，或說該電子波是在延展態的狀況下行動，這些情況在完美晶格或k l_F = ∞ 時容易發 生；而當波動性效應強烈明顯時，波會發生強烈的干涉行為，無論是電子自己本身發出 的波相互干涉(類似光波的雙狹縫干涉)或不同顆電子間的波相互干涉。我們知道此時波 會呈現強烈的局域態[4]，這在絕緣體或k l_F << 中容易發生。 1

表2-1 在 kFl 各種情況下，電子的物理行為 材料性質： 良導體 導體 絕緣體 晶格排列： 完美晶格 弱無序 強無序 傳輸方式： 彈道式 延展態 擴散式 弱局域態 波動式 局域態 Kf l： kFl＝∞ kFl ≧1 or kFl >>1 kFl <<1 當波性與粒子性同時出現在電子行為時（k lF ≥1 or k lF >>1），此時電子為擴散式運 動，且波性與粒子性會相互競爭下會讓電子介於延展態與局域態之間，故又稱弱局域以 表明有微弱的局域態行為。由這樣的物理環境所引發的物理有弱局域效應與電子電子交 互作用等物理[5][6][7][8]，這也是我們所主要討論的主題。

2-4 弱局域效應

我們先逐步介紹，擴散運動、粒子力學觀點的計算、時間反演對稱性與同調性長度 等物理觀念後，再藉由電子波函數的自我干涉，來推導出弱局域效應在電導上的修正， 並做簡單的回顧總結，最後再討論何哪些情況會破壞弱局域效應的發生。

2-4-1 擴散運動

當k lF ≥1 or k lF >>1 時，電子所進行的運動是擴散運動，如同愛因斯坦的布朗運動

(Brownian motion) 又稱 Wiener 過程。因此根據布朗運動會有r2 =Dτ的關係。純粹

的布朗運動每次碰撞是彈性碰撞，故碰撞前後粒子的能量沒有改變 E = E＇。E 為電子 碰撞前的能量，E＇為電子碰撞後的能量。由於能量沒有改變，根據量子力學用來描述 波函數的寫法，我們可說此粒子的波函數在碰撞前後是同調性的。

圖2-2 在布朗運動中，平均而言電子在碰撞前後能量不變，因此維持同調性。 當電子在k l_F ≥1 or k l_F >>1 中處於擴散運動，且碰撞前後能量不變的物理環境下， 此系統的電阻會有怎樣的物理特性呢？

2-4-2 量子力學的機率觀點

用量子力學的觀點來看，電阻與電子由 A 點到 B 點的機率有關。當此機率小表示電 子由 A 點快速地到 B 點且過程中電子不愛停留，等同於電阻小；當機率大表示電子由 A 點到 B 點的過程中電子容易停留被發現，等同於電阻大。故我們可以藉由量子力學算機 率的方式來推導電導進而瞭解電阻的行為表現。 由量子力學，我們知道某一粒子的波函數可以用ψ =

∑

a_iϕ_i來描述，ϕi代表由 A 點 到 B 點各種路徑可能的波函數。由於處於不同能量本徵態的同一粒子（各種碰撞發生後 都考慮進來），其相位隨時間的變化 ( ) n n E t t ϕ = = 都不同，放入計算也是過於複雜的系統， 不一定符合我們的物理系統，在這邊 n 是代表某一本徵態。所以我們只考慮一顆電子由 A 點到 B 點間，能量沒有改變仍是同調性的波函數，也就是電子在擴散運動中的物理特 性[9]。 利用量子力學機率的算法 2 2 2 ni ni ni nj P=ψ =

∑

ϕ =

∑

ϕ +

∑

ϕ ϕ (2.3) 其中

∑

ϕ_ni 2是同一條路徑的波函數與本身共軛項相乘的總和，

∑

ϕ ϕ_{ni nj} 是不同路徑的波 函數與非本身共軛項相乘的總和結果。此想法類似光波的自我干涉計算，當將光只視為 純粹粒子時，只會有第一項存在，若將光的波動性放入，則光波自我干涉項也就是第二

擴散運動在統計的總和上幾乎正負總和抵消掉，所以在古典擴散運動中第二項可說是無 貢獻。 圖2-3 由於電子由 r 到 r＇的路徑有許多可能，因此我們在計算由 r 到 r＇機率時， 必須將不同路徑的可能性給考慮進來。但由於統計關係並無建設性干涉出現。 但我們現在所考慮的是量子統計且必須考慮電子波函數有時間反演對稱性！

2-4-3 時間反演對稱性

我們說過在做機率計算時，必須將各種可能性給考慮進來。因此我們考慮電子由 r 到 r＇其中一種情況 3 號路徑。 圖2-4 電子有時間反演對稱性，所以波函數自我干涉時產生建設性貢獻的路徑

在 3 號路徑中有兩種可能，一是順時鐘迴圈，另一是逆時鐘迴圈。這兩種情況都是 電子從 O 點經過一連串碰撞回到 O 點的可能，且在 O 點時，動量大小與方向都是相同的 [9]。這也就是時間反演對稱性。此情況為單一電子的波發生自我干涉的現象。 將 時 間 反 演 對 稱 性 ， 放 入 考 慮 2 2 2 ni ni ni nj P=ψ =

∑

ϕ =

∑

ϕ +

∑

ϕ ϕ 時 ， 則 變 成 2 2 2 ni ni nj ni P=

∑

ϕ +

∑

ϕ ϕ =

∑

ϕ ，其中

∑

ϕ_ni2 =

∑

ϕ ϕ_{ni nj}。故此自我干涉為建設性干涉， 使得電子停留在 O 點的機率增加，即電阻上升！故電子當由 r 點到 r＇點時，弱局域物 理環境的機率值會大於古典擴散的機率值，也因此弱局域時會有電阻上昇的行為。 以上我們是定性上說明，接下來我們要來定量上來推導此弱局域所造成的機率修正 與電阻修正的關係。 圖2-5 在完美晶格中，固定時間t，電子從 0 點到空間各點的機率密度分佈情形。 圖2-6 考慮弱局域效應的情況下，固定時間t， 電子從 0 點到空間各點的機率密度分佈情形。

2-4-4 同調長度

L_ϕ

(coherent length)

在定量推導弱局域的電導修正前，我們必須先瞭解一個物理量-同調性長度 L_ϕ (coherent length)，來幫助我們釐清與思考接下來的物理問題。 我們先假設當電子彈性碰撞平均自由路徑l <同調性長度 L_ϕ時，上述弱局域的物理 情況才會發生。因此也可以說只要電子發生彈性碰撞的時間τ_elastic比發生非彈性碰撞的時 間τ_φ還要快或短，就有弱局域效應的發生可能。且 L_ϕ與τ_φ的關係可用擴散方程來表示， Lϕ = Dτϕ ，其中 D 為擴散常數。 而習慣上我們會稱平均非彈性自由路徑為同調性長度 L_ϕ (coherent length)，因為 我們可以確定此單一電子在行走 L_ϕ長度的過程中，此電子能量沒有改變且是同調性的。 且我們的假設是合乎物理情況，因為只要電子所總行走的距離大於 L_ϕ則電子的能量即發 生改變，便不再有同調性！則上述我們所謂的弱局域現象將不會發生。 圖2-7 在兩次非彈性碰撞中，有許多次彈性碰撞發生，且在兩次非彈性碰撞間 所行走的長度我們稱為同調性長度 L_ϕ (coherent length)。

2-4-5 弱局域效應對電導的修正

根據古典擴散理論，電子從時間 t＝ 0 出發，在時間 t，位置rG ，單位體積內被找 到電子的機率為： 2_{/ 4} / 2 1 ( , ) (4 ) r Dt d p r t e Dt π − = G (2.4) 而根據弱局域理論，電子回到原出發點 O(rG =0)的機率為： / 2 1 ( , ) ( , ) 2 2 (4 ) coherence d p O t p o t Dt π = × = × (2.5) 乘以 2 是因為考慮電子古典貢獻項與單一電子的波函數自我干涉項的結果。 圖2-8 單一電子波函數與自我共軛的項建設性干涉示意圖 電子在 dt 時間內，以費米速度v_f 所掃過散射截面為λdf 1 − _的體積。 圖2-9 單一電子波函數與非自我共軛的項建設性干涉示意圖 電子在 dt 時間內，以費米速度v_f 所掃過散射截面為λdf 1 − _的體積。 在純粹的步朗運動中，我們知道電子每次經歷的碰撞是彈性碰撞，也就是電子的波 函數在碰撞前後還是同調性的，依照上述想法電阻該是無上限上升才對，因為弱局域性 的物理一直在發生，但實驗上並沒被觀察到！其物理原因為何？原來在上述的物理環境 中只要電子的相位被破壞或者說電子碰撞前後能量改變，其弱局域的物理機制便被破

所以我們考慮電子在經歷非彈性散射前，所掃過的體積內，即可找到電子的機率為 P( )τ_ϕ 。 / 2 1 1 / 2 2 1 P( ) ( , ) (4 ) 4 e e e d d f f d D f f d D t t t v _dt p O t v dt dt Dt g t ϕ ϕ ϕ τ τ τ ϕ λ τ τ λ π π τ − − ⎛ ⎞ = ⋅ = = _{⎜ ⎟} ⎝ ⎠

∫

∫

∫

(2.6) ϕ τ 是非彈性碰撞平均自由時間，v_f是費米速度，λdf 1 − _{是電子掃過的散射截面，} e t 是電子 彈性碰撞時間的最小下限，即是電子彈性碰撞平均自由時間。τ_D是電子做擴散運動時感 受到邊界的時間且τD =L2/D， L 是樣品邊界的長度。 利用計算發生非彈性碰撞前的電子存在機率等同於電導修正的負比值可以得到電 阻的修正量。P( ) G G ϕ τ = −∆ ，加上負號是因為對電導的修正是負的。 可得 / 2 P( ) 4 d D D t G dt G G g t ϕ τ ϕ τ τ π τ ⎛ ⎞ ∆ = × = _{⎜ ⎟} ⎝ ⎠

∫

(2.7) 將不同維度放入式子，Patrick A. Lee[10]提到其電導修正為： 一維： 2 ~ se L G h L ϕ ∆ − × (2.8) 二維： 2 lnL se G h l ϕ π ∆ = − × (2.9) 三維： 2 ~ 2 se L L G h l L_ϕ π ⎛ ⎞ ∆ − ×⎜_⎜ − ⎟_⎟ ⎝ ⎠ (2.10) s 為電子的自旋，在這邊 s＝2， L 是樣品邊界的長度， L_ϕ是同調性長度，l是電子彈性 碰撞平均自由路徑。 若改成對電阻修正的形式，Patrick A. Lee[10]提到可改寫為： 二維系統： 2 2 0 (T) ln( ) 2 e T p T σ α π − ∆ = = (2.11) α 為一常數， p 為非彈性碰撞散射率與溫度關係的斜率，此式只考慮弱局域效應的結 果，若有自旋自旋交互作用或自旋軌道交互作用則不適用。 三維系統： 2 / 2 2 ( ) p e T T a σ π − ∆ = = (2.12) p=3/2 在亂度極大系統，p=2 在極有序系統，p=3 在電聲子非彈性散射率主宰非彈性散

2-4-6 弱局域效應的維度決定

在這裡弱局域效應的維度決定，是看同調性長度與是否小於材料尺度長度？假若同 調性長度都比材料上三個維度的尺寸小，則我們可以說此樣品對弱局域效應而言是三維 系統。同樣地假若同調性長度只有比材料上兩個維度的尺寸小，則我們則說此樣品對弱 局域效應而言是二維系統。 在這邊做個小回顧總結，只要利用: 1. k l_F ≥1 ork l_F >>1（電子在系統中做擴散運動） 2. l< L_ϕ（電子的能量在碰撞前後仍維持同調性，也就是無發生非彈性碰撞的情況下。） 3. 量子統計（量子力學的特性） 4. 時間反演對稱性（電子的特性） 便可以推導出弱局域效應，由於普通情況下，我們要在電性量測下大幅改變k l 值是不_F 容易的，故我們比較容易改變的是 2 這個條件，且也可從這衍生出很多有趣的物理圖像， 所以我們接著來瞭解各種非彈性散射事件。

2-5 散射率的物理意義

在瞭解非彈性碰撞（散射）之前，我們先瞭解一個物理量-散射率1 τ [11]（scattering rate），有助於我們接下來的理解。τ 是兩次同樣物理散射事件發生間的時間間隔。我 們習慣計算某物理機制的散射率大小，來表示某物理機制的強度。也因此假如我們可以 過濾出τ_ϕ的大小，也可以藉由計算 1 ϕ τ ，來瞭解非彈性散射率的強度，就可以藉由 1 1 1 1 1 ... ep ee so ss ϕ τ =τ +τ +τ +τ + ，來分析各種非彈性散射或非彈性碰撞的物理效應，這在物 理界是個重要深遠而基礎的問題！ ϕ為總非彈性散射事件、ep 為電子與聲子非彈性散 射事件、ee 為電子電子交互作用，so 為自旋軌道交互作用，ss 為自旋自旋交互作用。 上述各種物理事件，在後面皆會有詳細說明。

2-6 相位破壞的事件

我們必須瞭解何種情況下電子相位會發生改變？或者說有哪些機制可以讓電子碰 撞前後能量改變使得電子被局域住的現象消失？當我們想出上述答案，也可應用淬取出 發生非彈性碰撞的事件，幫助我們分析各種物理效應！

而我們知道造成該粒子能量改變的非彈性碰撞或相位破壞，其發生原因有：

一. 電子與其他粒子發生非彈性碰撞：

1. 電子與聲子的非彈性碰撞 2. 電子與電子的非彈性碰撞 3. 電子自旋與粒子的軌域的非彈性碰撞 4. 電子自旋與粒子的自旋的非彈性碰撞

二. 外加磁場

2-6-1 電子與聲子的非彈性碰撞

電子聲子非彈性散射時間，對於金屬與超導體而言，是一個重要的物理量。他不但 影響到超導體中序參數的鬆弛時間、電子氣體的冷卻時間、還有電子波函數的同調性時 間。

2-6-1a 電子與聲子非彈性碰撞的物理機制

電子與聲子碰撞可簡單的分為兩種，正常過程（normal process）與倒逆過程 （Umklapp process）[1]。這兩種碰撞過程的差別主要在於，正常過程（normal process） 是小角度的系統彈性碰撞，通常在低溫時相對於倒逆過程（Umklapp process）比較明 顯被看見，正常過程（normal process）其數學描述式為k+ = ，q k' k為入射電子動量， ' k 為反射電子動量， q 為入射聲子動量。倒逆過程（Umklapp process）是大角度的系 統非彈性碰撞，必須強調的是，這裡指的非彈性碰撞系統是k q k 此三顆粒子所成的系, , ' 統，其數學描述式為k+ = + ，q k' G G為倒晶格向量。而由於晶格是有週期性，所以整 個倒逆過程（Umklapp process）對k q k G 而言，還是符合彈性碰撞。 , , ,' 為了滿足k+ = + ，任一電子的動量大小必須為q k' G 1 2G 的整數倍，所以適用倒逆 過程的入射電子k與反射電子k 能量也約在' 1 2KBθ 的數量級。通常在高溫時T >θ，也因 為電子本身熱能夠大K T_B >=ω_max =K_Bθ_D，所以所有的聲子碰撞模式都被激發，而大部 分碰撞過程中，入射電子的動量變化量也非常的大，所以高溫時大部分聲子碰撞模式是 倒逆過程（Umklapp process）。

2-6-1b 電子與聲子非彈性碰撞的散射率

由上述出發我們可以瞭解電子聲子碰撞的基本物理環境，進而推導電子聲子散射 率，在乾淨金屬完美晶格系統中，大家對於電子聲子的非彈性碰撞散射率 1 ep τ 有一致性 的看法[12][13][14][15]，其中在 1978 年 W.E.Lawrence 和 A.B.Meador[16]提出電子聲 子非彈性碰撞的散射率為： 乾淨金屬： 3 1 14 (3) ep D ep D T S λ ω τ θ ⎛ ⎞ = _{⎜ ⎟} ⎝ ⎠ (2.13) (3)

S 為 Riemann＇s zeta function，λ_ep為電聲子耦合常數，ω_D為 Debye frequency，

D θ 為 Debye temperature。 而在無序系統中 1971 年，Bergmann 以理論計算無序系統的電子聲子非彈性碰撞。 這種過程特別對低能量交換有貢獻。1973 年 Takayama[17]也討論了這個問題，得到 Bergmann[18]幾乎相同的結果： 無序金屬： 2 2 2 D 2 1 , T<< B ep f D CK T T k l π _θ τ = =θ ∝ (2.14) 2 2 3 6 f D i s f nmv C n Mv k ω = ，n 是電子密度，n 是離子密度，m 是電子質量，M 是離子質量，_i v 是聲_s 速。Takayam 指出此式在 1 s l v ω _{< 的頻率範圍特別重要。} 之後在 1986 年 Rammer 和 Schmid[19]在理論計算上，考慮雜質的震動和其他原子的 震動頻率是相同的得到下列結果： 無序金屬

(

)

4 4 D 5 1 , T<< 30 B ep l l K T mM π θ τ = =ν (2.15) l ν 是縱向聲速，m 是電子質量，M 是離子質量，l是彈性平均自由路徑。 後來 Reizer 和 Sergeyev[20]計算在無序導體中因電子聲子散射使電子能帶改變的 作用也得到和上式一樣的結果。

2-6-1c 電子與聲子非彈性碰撞對電阻的修正

這邊我們看的是Bloch-Grüneisen model[21][22]。Bloch（1928,1930）假設純金屬中

原子的類位能（pseudopotential）是一常數，晶格震盪遵循 Debye model 且忽略聲子的倒 逆散射，因此只考慮電子與縱向聲子的耦合，利用變分法的最低階近似，推導出 Bloch-Grüneisen formula。 D/ 5 5 BG ₀ D D ( ) ( ) ( 1)(1 ) T x x c T x dx T e e θ ρ θ θ − = − −

∫

(2.16) 其中 D B x K T ω = = ，ω_D是 Debte frequency，c 是一常數。在高溫時（T >>θ_D）與低溫時 （T <<θ_D）分別可近似為： 高溫近似： _{BG 2} D ( ) 4 c T T ρ θ = (2.17) 低溫近似： 5 BG D D 124.4 ( )T c T ρ θ θ ⎛ ⎞ = _{⎜ ⎟} ⎝ ⎠ (2.18) 而 Altshuler 計算在無序系統[3]中，當T a _D lθ > （a 是晶格常數）。電子-聲子散射 所貢獻的電阻率為： D/ 5 4 BG BG ₀ D ( ) ( ) ( 1)(1 ) T x x T x dx T T e e θ ρ β θ − = − −

∫

(2.19) 5 4 BG ₂ 4 4 0 l B D f l K p u πβ τ β = ρ θ = (2.20) 其中βBG為跟材料有關的參數，βl電子與縱向聲子的耦合常數，u 縱向聲子的聲速l 0 ρ 為殘餘電阻率，θ_D為Debye 溫度，τ 是電子彈性碰撞的平均自由時間。必須特別強 調的是，由於一般金屬而言 l 2 ~ 3 t u u = ，所以βBG中已將此倍數關係放入考慮，也因此 Altshuler 計算的結果是包含縱向聲子與橫向聲子的貢獻。由於此式子類似 Bloch-Grüneisen formula 所以同樣的在較高溫時，ρ_BG會正比於 T，而在低溫時ρ_BG則會 跟 T 5成正比。

2-6-2 電子電子交互作用（電子與電子的非彈性碰撞）

高溫時由於電子與電子之間仍存有屏障效應，故電子與電子之間的碰撞，可視為剛 體粒子的彈性碰撞。但在某些物理情況，或低溫且k l_F ≥1 or k l_F >>1 電子行擴散運動時， 由於屏障係數的改變與苞立不相容原理的關係，讓電子與電子之間的作用與高溫時相比 不一樣，這裡我們討論這種情況下的電子與電子之間碰撞-電子電子交互作用。由於接 下來會討論到電子自旋與粒子自旋的影響，所以我們先討論兩顆電子的各種自旋組合情 況，有助於瞭解接下來的電子電子交互作用、自旋軌道交互作用與自旋自旋交互作用。 再來討論電子電子交互作用的物理機制。

2-6-2a 電子自旋的影響

當初我們只考慮電子空間波函數的自我干涉，便會出現建設性干涉的弱局域效應。 現在我們再度考慮電子自旋對於干涉項的影響，而這裡我們先討論兩顆不同電子間的自 旋。當一顆電子碰撞到另一顆電子時，其電子對的自旋排列組合有四種： 表 2-2 兩顆電子的自旋排列組合

states Combination eigenfunction J M

triplet ↑↑ φ11 1 1 triplet 1/(21/2)(↑↓＋↑↓) φ10 1 0 triplet ↓↓ φ1-1 1 —1 singlet 1/(21/2)(↑↓-↑↓) φ00 0 0 箭頭代表自旋方向，φ代表自旋波函數，j 為總角動量，m 為磁量子數 也因此，在電子的波函數自我干涉中，古典項仍不變，其干涉項可表示為： 2 2 2 2 11 10 1 1 00 1 ( ) 2 I = ϕ +ϕ +ϕ₋ −ϕ (2.21) 三態 單態 當 只 考 慮 自 旋 不 與 其 他 作 用 反 應 時 ， ϕ₁₁2 =ϕ₁₀ 2 = ϕ_{1 1−} 2 = ϕ₀₀ 2 ， 代 入 上 式 後 得 2 00 I = ϕ ，與之前干涉項的結果相同。但假若我們考慮電子自旋與其他作用交互反應時， 則會有不同的結果。

2-6-2b 電子電子交互作用的物理機制

電子電子交互作用與一般的單顆電子與單顆電子非彈性碰撞不同的是，電子電子交 互作用是屬於一種多體物理的現象。在夠低溫的乾淨系統中，電子與電子之間會彼此影 響作用到，此時可利用 Landau 的費米液體的觀點，來將電子間的集體行為，轉化為彼 此不相干的準粒子行為，再加上苞立不相容原理的應用可以推導出一些大家所有共識的 結論，這就是起初的電子電子交互作用。但與在乾淨系統中 Landau 費米液體理論不同 的是，Altshuler 和 Aronov[23][24]在 1979 年發現在無序系統中，由於電子行擴散運動的 緣故，使得不同電子間的屏障作用變弱，假如應用費米液體理論（準粒子的觀念）來推 導，會導致在費米能球面附近有明顯的奇異點出現，導致電導率和比熱必須出現修正 項。我們簡單說明電子電子交互作用中的兩個通道，粒子-空穴通道與粒子-粒子通道。

(1) 粒子-空穴通道（Diffusion channel）

只要引起建設性干涉，便需要對電阻提出修正項。這邊我們考慮的是兩顆不同的電 子，其路徑分別由 C 到 E 與 D 到 F，過程中他們會在 A 與 B 點交會。當他們的動量幾乎 一樣時（kJG JJG₁≅k₂），若一開始在 A 點碰撞，但必須到 B 點之後才能完成動量交換，此時 A 到 B 的過程中，兩顆電子維持著同調性，引起建設性干涉。也就是若電子從 A 到 B 的時 間 tAB比完成動量交換的時間ω−1短，便會發生上述現象！當我們再將電子自旋放入考慮

時，粒子-空穴通道可分為 J＝0 自旋相反的 exchange term，與 J＝1 自旋相同的 Hartree term。

(2) 粒子-粒子通道（Cooper channel）

當兩顆電子的動量大小幾乎是一樣，但動量總和為零（kJJG JJG₂+k₂ = qG ≈0），分別由E 到C 與 D 到 F 的路徑運動，過程中若沒其他因素也可維持著同調性，形成建設性干涉。 但由於量子力學不確定原理 1 2 E t ∆ ∆ ≥ = ， E∆ 可為熱擾動，故∆ =E K T_B 代入可得熱擾動 造成的時間不準度或熱擾動造成能量交換時間間格為 2 _B t K T ∆ ≥ = ，故只要熱能交換的時 間比電子A 到 B 的時間還要長 2 AB t t KT ∆ ≥ = > ，便有機會發生粒子粒子通道。其中當電 子對自旋相反時，就如同超導電性中的cooper pair 一樣。 圖2-11 粒子-粒子通道的物理說明圖

2-6-2c 電子電子交互作用的散射率

在完美晶格中，根據費米液體理論（Fermi liquid theory），電子電子散射時間τ_ee

與準粒子能量ε 的平方成反比[25]。 2 1 ee Ef ε τ ∝ (2.22) f E 是費米能量。 將上式轉換成電子電子散射率和溫度的關係可得到下式[11] 2 1 ( ) ln( ) ln( ) ln 2 1 2 f _{B B TF} ee f f f E _{K T K T Q} E E K τ π ⎡ ⎤ − ∝ _⎢ − − − _⎥ ⎢ ⎥ ⎣ ⎦ = (2.23) * 2 2 2 TF m e Q ε =

= ，Q 為二維的 Thomas-Fermi Screening wavevector，此式為二維乾淨系TF

統的電子電子散射率。因為是乾淨系統，我們可利用 le-e landau=τee*vF來得到 le-e landau。

但在二維無序系統中，B L Altshuleri, A G Aronovf and D E Khmelnitsky[26]提出，

電子電子交互作用的散射率為： 2 1 ln( (0) ) 2 (0) B ee K T D D πν τ = πν = = (2.24) 其中 (0) ₂1 e R D ν = , ， D 是擴散常數。因為是無序系統，我們可以利用l_{e e− disorder}= Dτ_ee ， 來得到l_{e e− disorder}。

2-6-2d 電子電子交互作用的電導修正

Patrick A. Lee[10]曾提到電子電子交互作用的電導修正： 二維系統： 2 2 0 3 (T) (1 ) ln( ) 2 4 e T F T σ π − ∆ = −  = (2.25) F 為等效屏障係數，T0為電子電子交互作用開始的溫度。 三維系統： 2 2 1.3 ( ) 4 2 B K T e G T a D π − ∆ = = = (2.26) 4 3 3 2 a= − F ， F 為電子等效屏障係數且0< <F 0.929，故 a 最大值為 1.333， D 為擴散 係數。

其中粒子-空穴通道（Diffusion channel）中 J＝1 自旋相同的 Hartree term，在 受到外加磁場時會有 Zeem effect spin splitting 會對 Hartree term 造成影響。但由

於 Zeem effect spin splitting 的量值約為g_eµ_BH，在這邊g 是電子的藍道 g-factor，_e

B µ 是波耳磁矩， H 為外加磁場，即使在 1K 時，熱能擾動K T 仍是通常比_B gµ_BH大，所 以外加小磁場對整體而言的電子電子交互作用影響甚小（相對於熱擾動），對電導的修 正往往可以忽略。

2-6-2e 電子電子交互作用的有效維度判斷

Patrick A. Lee[10]提到電子電子交互作用的有效維度，可用 1/ 2 B D K T ⎛ ⎞ ⎜ ⎟ ⎝ ⎠ = 來判定！ 1/ 2 interaction e e B D l K T − ⎛ ⎞ = ⎜ ⎟ ⎝ ⎠ = (2.27) 當l_{e e− interaction} < ， L 為材料尺寸的三維邊界長度，則我們可說電子電子交互作用是L 在三維的範圍內；當l_{e e− interaction} < ， L 只合乎材料尺寸的二維邊界長度，則我們可說電L 子電子交互作用是在二維的範圍內。我們可藉由此式來判別待測系統中的電子電子交互 作用是屬於何種維度！必須強調的是，弱局域效應的有效維度判斷與電子電子交互作用 的有效維度判斷是不相關的，也就是說，有可能同時發生二維弱局域效應但三維電子電 子交互作用的情況。

2-6-3 自旋軌道交互作用（電子自旋與粒子軌域的非彈性碰撞）

當傳導電子進入正離子周圍時，由於帶負電電子繞行正離子進行軌道運動，相當於 正離子感受到一磁矩，藉由座標轉換我們可類比為傳導電子感受到一磁矩（磁場作用）。 由於電子本身有自旋，當電子本身自旋的磁矩與電子繞行軌道所造成的磁矩發生作用

時，我們稱為自旋軌道作用（spin orbital scattering）。

2-6-3a 自旋軌道交互作用的散射率

Abrikosov and Gorkov[27]，第一個提出電子自旋軌道散射時間τ_so為：

(

) ( )

2 4 4 e 1 , = 137 e e so i c Z Z τ τ τ α α α = + = = (2.28) i Z 是雜質的原子序， Z 是主要元素的原子序，α 是精細常數，τ_e是電子平均彈性散射時 間。且因為角動量守恆的關係，所以自旋軌道作用與溫度無關。

2-6-3b 自旋軌道交互作用對電導的修正

在之前電子波函數考慮自旋電子對後的自我干涉可表示為(2.21)式： 2 2 2 2 11 10 1 1 00 1 ( ) 2 I = ϕ +ϕ +ϕ₋ −ϕ 三態 單態 也由於自旋軌域作用，使原本同調性相干的週期相位由 2π 變為 4π，詳見 [Bergmann,1982]。當考慮強自旋軌道散射時 1 1 so ϕ τ − _<<τ −_， ϕ τ 為發生非彈性散射的時間， so τ 為發生自旋軌道散射的時間，三態對干涉項的貢獻很小，只剩單態項的貢獻，使得 2 00 1 2 I =− ϕ ，讓波函數留在原點的機率變小，也因此原本弱局域效應的磁電阻由負變為 正，所以又稱反弱局域效應。

也可由電導定量分析上來看（Chakravarty and Schmid,1986），

( )

1 / 2 3 1 ~ ( ) 2 2 so e t d f d v dt e Dt ϕ τ τ τ λ σ σ − − ∆ −

∫

− (2.29) d 為維度，第一項修正中，exp 指數部分描述自旋軌道 triplet 的衰退；第二項修正中，

-1/2 表示 singlet 對傳導的貢獻。如果τ_so<<τ_ϕ則 exp 項會使 triplet 項很快趨於零，

只剩 singlet 對電導有貢獻，產生正的磁電阻。如果τ_ϕ<<τ_so磁場相位破壞時間小於電 子自旋-軌域的散射時間，則 exp 項可視為 1，則

( )

1 / 2 ~ e d f d v dt Dt ϕ τ τ λ σ σ − ∆ −

∫

回到類似當初推導弱 局域電導的干涉項形式，也就是此時電子自旋-軌域散射並無電導修正！ 圖2-13 三種自旋軌道交互作用的情況，將原點歸一化的圖形[28]。

2-6-4 自旋自旋交互作用（電子自旋與粒子自旋的非彈性碰撞）

電子自旋直接受到磁性雜質(localized spin)的散射而翻轉(flip)，造成破壞時間 反演對稱性，且不受軌域角動量的大小影響，也因此和原子大小無關，而波函數只有 triplet 的貢獻。

2-6-4a 自旋自旋交互作用的散射率

電子自旋自旋散射時間 Fukuyama[29]提出 2 2 1 ~ 2 ( _f) _i ss N E n J S π τ (2.30) nii為磁性雜質的密度，N(Ef)為費米能態密度。一般而言因為角動量守恆，所以電子自 旋自旋作用與溫度無關。但假若是屬於 Kondo effect 的話，其散射率會與 TK有關且會 是溫度的函數。

2-6-5 外加磁場對弱局域效應相位破壞的影響

我們知道在弱局域效應中，是同調性的波函數自我干涉後產生建設性的結果。所以 只要逐漸外加磁場，破壞波函數的同調性，除了可以使弱局域效應的電阻修正消失外，

這也是個強大有力的瞭解非彈性散射時間τ_ϕ方式。最簡單說明外加磁場對弱局域效應的

例子就是 Aharonov-Bohm experiment[30]。

2-6-5a Aharonov-Bohm experiment

圖2-14 外加垂直磁場時，波函數相位變化說明圖 我們知道電子波函數形成封閉迴路時，當外加垂直磁場通過封閉面，就會有相位差 產生。我們利用費曼路徑積分的技巧，以及電磁學的特點-線積分與路徑無關，只與積 分起點與終點有關，來將此問題等同於上下兩個半圓路徑積分的差，可得下式 e ϕ ∆ = =∮ 2 ₀ B above below e e A d l⋅ = A d l⋅ − A d l⋅ = π Φ Φ

∫

∫

JG G JG G JG G = = (2.31) 其 中 ₀ h 4.135 10 (15 Tesla m2) e − Φ = = × − 。 當 積 分 圓 面 的 週 長 等 同 於 L_ϕ 時 ， 2 2 ~ ~ ~ B B Aϕ Bϕπr B Lϕ ϕ Bϕ ϕτ D Φ = 再代入上式，便可得特徵磁場B ~ eD ϕ ϕ τ = ，通常我們 定義 4 B eD ϕ ϕ τ = = 。

圖2-15 弱局域效應中，磁電阻隨磁場的週期震盪變化圖[31][32] 由 0 2 B ϕ π Φ ∆ = Φ 可看到相位會隨著磁場有週期性變化，故只要我們設計的系統中， 電子數量夠多走上述路徑行為時，磁電阻會隨磁場有固定震盪週期性變化，如圖2_15 所示。當我們的系統是二維平面或三維立方體的弱局域系統時，由於電阻行為必須考慮 統計平均的結果，因此磁電阻有隨磁場震盪週期性變化的現象並不明顯。但基本上只要 可發生弱局域效應的系統，都有隨著磁場增強，而越來越多的電子自我干涉迴圈不能形 成的現象，也因此整體行為而言，弱局域效應是隨磁場增強而削弱，且外加磁場大到某 一程度 B_ϕ ，弱局域現象會完全消失。 圖 2-16 隨著磁場增強，可以形成的 Lφ也跟著變小

2-6-5b 二維磁電阻修正公式

其中二維磁電阻修正公式 3 2 2 1 2 2 2 1 1 2 2 1 1 2 2 2 2 B B B B R e B B R π B B ⎧ ⎡_Ψ⎛ ₊ ⎞_{− Ψ}⎛ ₊ ⎞⎤⎫ ⎪ ⎢ ⎜ ⎟ ⎜ ⎟ ⎪⎥ ∆ ₌ − ⎪_⎨⎡_Ψ⎛ ₊ ⎞_{− Ψ}⎛ ₊ ⎞⎤₊⎣ ⎝ ⎠ ⎝ ⎠⎦⎪_⎬ ⎜ ⎟ ⎜ ⎟ ⎢ _{⎝ ⎠ ⎝ ⎠}⎥ ⎣ ⎦ ⎪ ⎪ ⎪ ⎪ ⎩ ⎭ , , = (2.32) B：外加磁場，B₁ =B_ee+B_so+B_ss

，

₂ 4 2 3 so 3 ss i B = B + B +B

，

B₃ =B_i+2B_ss =B_ϕ

，

1 2 x ⎛ ⎞ Ψ_⎜ + _⎟ ⎝ ⎠

為 diagamma function，在這裡B 同時包括_i B 與_ep B 的作用，且_ee B 與溫度有關，_i B （Kondo _ss

effect 除外）和B 與溫度無關。而在二維系統中，_so B 通常會比_ee B 效應明顯。我們可藉_ep 由實驗數據經由擬合理論得到特徵磁場 B_ϕ ，再由定義 4 j j B eDτ = = 得到散射時間τ_j，與 藉由 2 j j L D τ = 得到L 。 j 可分別表示_j ϕ總非彈性散射事件（外加磁場造成非彈性事件的 發生）、ep（電聲子非彈性散射）、ee（電電子非彈性散射）、i= ep + ee、so（電子自旋軌 道非彈性散射）或ss（電子自旋自旋非彈性散射）。

三、實驗方法

本章將會介紹：ITO 樣品的基本資訊，且我們如何藉由退火的技術，製造出一系列 無序程度的 ITO 樣品。且在低溫量測金屬性樣品時，所必須注意到的各種小訊號量測技 術。以及各種溫度計、各種致冷器還有超導磁鐵的使用。

3-1 樣品介紹

ITO＝In2O3:Sn2O 是將錫參雜於氧化銦，屬於一種 N 型半導體。我們的樣品是由錸德 科技所提供，從錸德科技得到的資訊，ITO 是由射射頻濺鍍機（RF Sputter）所製成且 ITO＝In2O3:Sn2O 其重量百分比為 9:1 Wt％。故我們的 ITO → In(2-x)SnxO3 x=0.195，因此

原子數比（atom ratio）為 In: Sn =90.25% : 9.75%。晶格常數約為 1 奈米為立方體

結構，且密度（Density）為 7.19（g/cm3 )，其中 m*=0.4me[33]。我們將兩種厚度的 ITO 製成一系列無序程度，再拿來做電性量測。兩種厚度分別為 250nm 與 15nm。

3-2 高溫爐

我們藉由高溫爐利用退火技術將錸德科技已製成的ITO，造成一定程度無序程度以 達到我們想要觀察的弱無序狀態。 圖3-1 為高溫爐外觀圖

3-2-1 退火機制

何謂退火？退火（annealing）主要是指將一種材料曝露於高溫一段很長時間後，然 後再慢慢冷卻的熱處理製程。而在我們實驗室所用的加溫裝置即是高溫爐。 通常金屬樣品在真空中進行退火，且退火時間夠長且變溫速率夠慢的話，會讓樣品 排列較完美（無序程度減弱，電阻率變小）。主要是高溫環境會給予原子足夠的能量， 且時間夠長或降溫夠慢的話能讓原子有時間達到最穩定的狀態（成為週期性晶格排 列），故知道溫度、時間與變溫速率這三個參數可以影響到退火的結果。 我們將ITO 樣品（非純金屬樣品）至入可耐高溫的石英玻璃管，並在退火過程中通

入一定流量的氬氣（Ar），主要是希望在高溫時，藉由氬氣來撞擊 ITO，幫助 ITO 重新

排列。並藉由一個外加冷源（流動的氬氣）讓溫度下降快一點以讓ITO 來不及重新排列 （無序大），且維持在高溫時間不長（來不及形成完美排列），以可製造出一定較大無序 程度的ITO。 而我們所設定氬氣的流量為1 秒鐘一顆泡泡流出玻璃管。 至於為何選擇氬氣？因為氬氣是惰性氣體，可以確保不會和ITO 進行化學反應形成 新物質，且相對其他惰性氣體而言分子量較大（撞擊比較有影響）也較容易取得，故選 擇用氬氣。

ITO 的鎔點（Melting Point ）為 1910°C，而我們所外加的溫度最高為 550°C。故 退火過程中，並不會將 ITO 給融化掉。

3-2-2 ITO 進行退火時的變數設定

表 3-1 為退火變數設定

r1(℃/min) L1(℃) d1(min) r2(℃/min) L2(℃) d2(min) Hb(℃)

10 控制變因 60 5 0 5 10 其中， r1 = ramp 1.為變溫速率。 r2 = ramp 2.為變溫速率。 L1 = target level 1.為目標溫度。 L2 = target level 2.為目標溫度。 d1 = dwell time 1. 維持在目標溫度的時間。 d2 = dwell time 2. 維持在目標溫度的時間。 Hb = holdback band. 允許目標溫度與實際溫度的溫差。只要在此設定溫差內高溫爐的 溫控程式會繼續跑下去。 #n＿系列與#0＿系列分別為未 anneal 的 2 維與 3 維樣品 ITO 樣品 其他樣品各樣品間，則 L1 的參數設定不同，如下表。 表 3-2 退火時各樣品的變數設定 2D (15nm) sample name #n_1 #n_2 #n_6

L1(℃) non-anneal non-anneal non-anneal

ρ300K(μΩcm) 838.2 684.7 712.7 sample name #2_3 #3_1 #5_1 #5_3 L1(℃) 500 300 550 550 ρ300K(μΩcm) 1035 1168 1185 1184 3D (250nm) sample name #0_2 L1(℃) non-anneal ρ300K(μΩcm) 162 sample name #5 #12_1 #12_2 #13_1 L1(℃) 600 450 450 400 ρ300K(μΩcm) 171 227 239 251 sample name #13_2 #13_3 #15_1 #15_3 L1(℃) 400 400 400 400

3-3 精密低溫量測 AC 鎖相電流 四點量測

在這邊我們會先分別討論兩點量測、四點量測、如何消除直流熱電勢、如何避免磁 場上對量測訊號的影響，以及無法如何辨別最佳樣品訊號的方式！

3-3-1 兩點量測

兩點量測為傳統測量電阻的方式[34]。最常見的例子即為用三用電表直接測量，其 外送電流與量測電壓皆為同一條導線，簡單快速。但在精密量測中有其缺點。如圖所示， 其所量測到的電阻 R電表＝R樣品＋R導線＋R接點 > R樣品。會將導線電阻與接點電阻給一起 算進去。故需要更精密的量測方式，四點量測。 圖3-3 兩點量測除了量測樣品電阻外，還會量到導線電阻與接觸電阻的訊號

3-3-2 四點量測

圖3-4 四點量測示意圖

如圖所示，將外送電流導線（Source HI & Source LO）與量測電壓導線（Sense HI & Sense LO）分為兩組來看，並同時跨接在樣品身上。我們知道當電流 I 從電流源流出，

並流入樣品時，除非遇到分流通路，不然電流I 大小不會改變。當電流 I 流經 Sence Hi

時，由於伏特計的內電阻極大，故分流流入Sence Hi 的電流極小(其等級約為 pA)。也因

為流過Sense HI & Sense LO 兩端的電流極小，故這段導線造成的電壓降貢獻很小（V導

線≒ ）0 ，所以伏特計量到的電壓V＝V導線＋V樣品≒V樣品，也因此四點量測量測到的電阻 sample measure source source V V R I I = ≈ measure (3.1) 由式子可知 我們利用量測電壓的大輸入電阻，消掉接點電阻與導線電阻的影響，量測 到更正確精細的電壓降信號。

3-3-3 利用交流電技術 消除 DC thermoelectric EMF

當導體兩端有溫差（Case1)、與兩不同導體相接觸（Case2）時，會出現直流熱電電 動勢（DC thermoelectric EMF）。 V V △ △ Case1 T1 Case2 T2 圖3-5 導體兩端有溫差（Case1) 兩不同導體相接觸（Case2） 精密量測在低溫物理裡，是個重要且一定需要面對的課題。其中還需考慮的課題為 直流熱電動勢。我們可以利用 1.特殊的混合金屬 thermo free 作為焊料將直流熱電電動勢消到最小。 2.利用交流電的技術來消除直流熱電電動勢。 圖3-6 交流電的技術來消除直流熱電電動勢 且如圖3-6 所示，即使我們使用四點量測，只要有溫差或用導線跨皆在樣品身上， 就會有直流熱電電動勢（DC thermoelectric EMF）的產生。所以交流電的技術是必要的。

且伏特計量測到的電壓Vmeasure＝IR待測電阻 ＋ VEMF，而 measure sample

source source V V R I I = ≠ measure 。 當我們改用交流電時，順向電流Vmeasure ＝ VM+，反向電流Vmeasure ＝ VM-，計算 T △T M1 M2

3-3-4 磁場對量測上的影響

圖3-7 磁場對量測影響的示意圖

VB = induced voltage 感應電壓 一般而言VB為 奈米伏特大小

A = loop area 迴路面積

B = magnetic flux density 磁通量密度 Φ = BA = magnetic flux 磁通量大小 由上圖利用電磁學的知識可發現，當外加磁場時，會容易對我們量測訊號造成額外 的貢獻，或稱雜訊。故我們利用雙絞線的技術，來改良上述缺點。 假若使用雙絞線，且考慮外界磁場所造成的互感時。由於同一條線路上，磁場感應 出來的電流方向不同，感應電流大小相同，所以感應電流可以抵銷，並不會有額外雜訊 出現。 圖3-8 雙絞線可避免外加磁場所造成的雜訊。

Volmeter

i

i

source