第一章 緒論
1.1 前言
石墨烯,為近年來被熱烈討論且應用範圍相當廣泛之新穎材料。2004 年時,英國曼徹斯特大學的安德烈·海姆(Andre Geim)以及康斯坦丁·諾沃肖 洛夫(Konstantin Novoselov)成功地將石墨透過膠帶剝離的方法分離出單層 的石墨烯,師徒兩人也於 2010 共同獲得諾貝爾物理學獎的殊榮。在此之 後,與石墨烯相關的論文如雨後春筍般大量湧出,與石墨烯相關的衍生物 亦被證實出來,包括了表面含有大量官能基的石墨烯氧化物(Graphene oxide, GO)以及將 石 墨烯之 價電 帶與 導 電帶分 離 的 還原 石 墨烯氧 化物 (reduced Graphene oxide, rGO)。
表面電漿子共振(surface plasmon resonance, SPR)生物感測器,是利用 欲測分子與生物晶片表面上之交互作用,並透過表面電漿子共振角的變化 來進行即時檢測的方法,也是目前最熱門的檢測方式。由於 SPR 技術具 有快速、即時檢測(real-time)、高靈敏度(high sensitivity)、免標記(lable-free),
以及可進行動力學分析(kinetic analysis)等優點,因此成為最具發展濳力的 檢測技術,係生物醫學研究上不可或缺的利器。
1.2 研究動機與目標
目前以石墨烯相關材料為基礎之生物感測器已被大量提出,包含以石 墨烯氧化物為基礎之螢光生物感測器、以石墨烯為基礎之電化學生物感測 器、以還原石墨烯氧化物為基礎之場效電晶體生物感測器等生物感測器等。
上述的生物感測器由於皆需要事先對欲偵測之生物分子進行螢光標記 (labeling)的動作,且無法即時檢測生物分子交互作用的反應情形,因此在
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本論文中,我們使用免標記並可進行即時檢測的表面電漿子共振技術來檢 測生物分子間的交互作用。
本論文提出在傳統的 SPR 檢測技術下,將石墨烯氧化物(GO)透過分子 自組裝單層膜(SAM)技術得到石墨烯氧化物薄膜,並與欲測生物分子交互 作用,將其結果與傳統金膜互相比較後,預計 GO 薄膜之靈敏度將會有顯 著的提升。本論文主要透過胱胺鹽酸(Cystamine, Cys)作為連接層,將石墨 烯氧化物水溶液與金膜鍵結,並使用掃描電子顯微鏡(Scanning Electron Microscopy, SEM)與紅外光-可見光穿透光譜等量測系統來確認是否順利製 作出 GO 薄膜,並研發出最佳化的 GO 薄膜來進行表面電漿子共振檢測。
本論文所製作的石墨烯氧化物薄膜之檢測原理主要是透過石墨烯氧化物 薄膜之高靈敏度與表面大量的含氧官能基,如羥基(hydroxyl, -OH)與羧基 (carboxyl, -COOH)等,經由活化步驟後,將石墨烯氧化物表面之官能基與 欲測分子表面的官能基,如胺基(amino group, -NH2)等進行共價鍵結,並藉 由 SPR 技術即時檢測其交互作用。
期望本論文提出之石墨烯氧化物薄膜表面電漿子共振生物感測器的檢 測極限能優於現有的檢測晶片,並能有效改善現有檢測技術之靈敏度,並 將本石墨烯氧化物薄膜應用於製藥工業、環境檢測、農業科技等技術上,
對本領域之研究方向有所貢獻。
1.3 論文架構
本論文第一章為緒論,主要敘述本論文之研究動機與目標。第二章主 要分別介紹表面電漿子共振技術的原理、石墨烯氧化物特性、恆溫環狀擴 增法的原理、表面電漿子共振技術於生物檢測上之應用領域,以及簡述動
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力學分析之原理。第三章列出了實驗藥品與儀器設備。第四章,透過胱胺 (Cystamine, Cys)與石墨烯氧化物鍵結,形成石墨烯氧化物薄膜(GO sheets)。
透過表面電漿子共振技術即時檢測技術檢測石墨烯氧化物薄膜與生物分 子之交互作用,並與傳統金膜進行靈敏度及檢測極限的比較。最後再對石 墨烯氧化物薄膜與傳統金膜進行動力學分析以及免疫反應的比較。第五章 則使用恆溫環狀擴增法增幅後之結核桿菌產物進行實驗,並細分為免疫反 應以及石墨烯氧化物直接檢測。第六章為結論與石墨烯氧化物薄膜之未來 展望。
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