扭曲邊界條件在空間各向異性海森堡模型之應用

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(1)國立臺灣師範大學物理學學研究所碩士學位論文. 指導教授：江府峻博士. 扭曲邊界條件在空間各向異性海森堡模型之應用 Application of twisted boundary conditions to the investigation of the phase transition of the staggered-dimer Heisenberg model. 研究生：楊東憬撰. 中華民國一零一年六月.

(2) 致謝首先要先感激江府峻老師，去年剛換老師的時候，其實是有點不知所措，不知道自己可不可以順利畢業以及該不該念博士班，幸好老師那時有給我一個題目，讓我有些方向，現在我也想要繼續往那方面去發展我的研究，也感謝老師平常的討論以及建議，使我在這些年中獲益匪。特別需要感激江老師的地方是我原本的題目可能沒辦法如期完工，但是老師給我一個比較快可以做完的題目，讓我順利的畢業，等到博士班的時候再繼續完成之前所遺留下來的東西，如果當時老師沒這麼做的話，我可能要延遲一年念博士班，到時候可能又有什麼變數，謝謝老師當時的幫助。最後要感謝父母，已經年紀大了還出錢讓我讀書，也感謝父母願意讓我繼續升學而沒有希望我快點為家裡賺錢，我想這是很多人沒有繼續唸書的原因，謝謝父母開明的想法。. 謹以此文獻給我的雙親以及我的老師。. I.

(3) 摘要這篇論文主要的論點在於是否 boundary conditions 的改變會對一系統中的物理特性有所影響。特別是我們探討 boundary conditions 的改變會不會讓我們這樣可以更容易測得想要的物理量。在過去文獻中，可以發現由 ladder-dimer model(physical shape 接近正方形)測量 critical exponent ν 比由 staggered-dimer model(physical shape 接近長方形)更容易得到正確的數值，於是我們對 staggered-dimer model 應用了 twisted boundary conditions 來探討是否改變了其 physical shape 可以使我們更容易得到正確的 critical exponent ν。計算的方法是用 stochastic series expansion 而分析的方法則是用 finite-size scaling analysis 詳細的說明會在論文中提到。模擬出來的結果是雖然 twisted boundary conditions 的確可以改變 staggered-dimer model 的 physical shape，但 critical exponent ν 與之前文獻上一樣難以測量其正確的數值，故我們可得知改變一系統的 boundary conditions 並不會改變其物理特性。. II.

(4) 關鍵字: 蒙地卡羅模擬、相變、海森堡模型. 導言 Heisenberg-type models 在最近二十幾年來是凝態物理中最主要的研究主題之一，其中理由有二：第一，Heisenberg-type models 與現實的材料有高度的相關，尤其是在自旋 1/2 的晶格系統，這個模型可用來了解 undoped antiferromagnets，其次，由於蒙地卡羅演算法的改進，以及計算資源的增加，二維 undoped antiferromagnets 性質可很精確的蒙地卡羅演算法來了解[1]-[15]。總而言之，這些模型非常適合來驗證理論的預測以及檢驗新的想法，舉例來說，Heisenberg-type models 常被用來檢驗場論中有關 second-order phase transition 的結果 [11],[14]-[19]。一方面，Heisenberg-type models 是目前最被清楚了解的系統之一，但另一方面，儘管有許多的研究結果，最近幾個空間各向異 Heisenberg-type models 的數值模擬有些令人意想不到的結論 [14],[20],[21]。尤其，蒙地卡羅的結果顯示 staggered-dimer Heisenberg model(見圖一)中由於各向異性所引起的 second order phase transition 可能屬於一種新的 universality class。舉例來說，理論上對圖一的模型而言，由 dimerization 所引起的二階相變其 critical exponent ν 的值為 0.7112(5)，但在文獻中，Monte Carlo 的結果為 0.685(5)，這個出乎 III.

(5) 意料之外的結果引起一些理論的興趣及探討，而其結論為 stagger-dimer model 會有較大的修正項。這篇論文是要用 boundary conditions 來改變模型中 physical shape，一般來說對 staggered-dimer model 而言，其 x 及 y 方向的 winding number：𝑤 2 x 和𝑤 2 y 的比值是很大的(大約 8:1)，這個結果顯示了在 critical point 附近的 physical shape 是接近長方形的，而 ladder-dimer model(見圖二)的比值較小(大約 2:1)，其 physical shape 較接近正方形，而已知文獻中，相較於 staggered-dimmer model，從 ladder model 是很容易得到正確的 critical exponent ν，這暗示了 physical shape 似乎影響了 ν 的值的計算，我們想試著明白是否利用 twist boundary conditions 可以讓 staggered-dimer model 的 physical shape 接近正方形，進而可讓我們更容易得到正確的 ν。. IV.

(6) 圖一各向異性 staggered-dimer Heisenberg model. 圖二 ladder-dimer Heisenberg model. V.

(7) 目錄一、模型…...……………………………...1 1. Model……………………………...1 2. Observables……………………......2 3. Finite-size scaling analysis……......…3 4. Boundary conditions...………….....4. 二、方法………………………………………….6 Stochastic Series Expansion…………….6. 三、結果與分析………….………..….16 Twisted boundary conditions and Periodic boundary conditions……………..….16. 四、參考資料………………………………...21. VI.

(8) 一.模型 1. Model Heisenberg model 是很適合用來研究 second order phase transitions ，在這篇論文裡面所考慮的 staggered-dimer Heisenberg model 的 Hamiltonian 是: 𝐻 = ∑<𝑥,𝑦> 𝐽𝑆⃑𝑥 . 𝑆⃑𝑦 + ∑<𝑥 ′,𝑦′> 𝐽′ 𝑆⃑𝑥′ . 𝑆⃑𝑦′. (1). 其中𝑆⃑𝑖 = (𝑆⃑ 𝑥 , 𝑆⃑𝑦 , 𝑆⃑ 𝑧 )是在點 i 的 spin 1/2 operator，而 <x,y>指我們只考慮相鄰兩晶格的交互作用，J > 0和 J’ > 0是兩個相鄰自旋<x,y>及 <x’,y’>的 antiferromagnetic exchange couplings，如圖一所示:. 圖一各向異性 staggered-dimer Heisenberg model. 1.

(9) 2. Observables 為了要研究此模型的臨界行為，我們需要先定義可用來研究 critical point 和 critical exponent ν的物理量，這裡我們選擇 spin stiffness，spin stiffness 的定義是: 𝑖. ⟨. =. 2 𝑖 ⟩. (2) 2 𝑖 ⟩是. 其中β是溫度的倒數，L 是晶格的長度，⟨. x 方向和 y 方向的. winding numbers square。另外，我們也會計算 exponent β/ν，為了計算β/ν，需要量測觀測量⟨|. 在臨界點時⟨|. 𝑧|. 𝑧 |⟩、⟨(. = ⟨ |∑𝑖 𝑆𝑖𝑧 (. ⟨|. 𝑧 |⟩. ⟨(. 𝑧 )2 ⟩. = ⟨( ∑𝑖 𝑆𝑖𝑧 (. 𝑧 )2 ⟩其定義為:. )𝑖 |⟩. (3) 2. )𝑖 ) ⟩. (4). ). (5). ⟩滿足 ⟨|. 𝑧|. ⟩=(. +. β ν. 其中、對 k=1 和偶數而言是常數。在已經的文獻中，對我們要考慮的 phase transition 而言，ν=0.7102(5) 、β/ν=0.519(1) 。. 2.

(10) 3. Finite-size scaling analysis 要計算 critical exponent ν 及在(𝐽′ ⁄𝐽) ，我們需要在觀察量上用到所謂的 finite-size scaling analysis 的技巧。舉例來說，假如 transition 是 second order 的話，靠近 transition 時. 可以被以下的公式來敘. 𝑖. 述[22-26]: 𝒪 = 𝑔𝒪 (𝑡. = 𝑔𝒪 (𝑡. 其中𝒪 是指. 𝑖. ,. 𝑧⁄. ,. 𝑧⁄. ν. 1 ν. β , 𝑟) +. 𝑔𝒪𝜔 (𝑡. β , 𝑟) × ( +. 𝑔. ν. ′. 𝑧⁄. ,. 𝒪𝜔. (𝑡. ，L 是晶格在 x 方向長度， = (. β , 𝑟) =. 1 ν. ,. 𝑧⁄. β , 𝑟)). (6). ， = (𝐽′ ⁄𝐽)，. ). ν是對應於 correlation length 的 critical exponent，ω 是 confluent correction exponent，z 是 dynamical critical exponent(對我們所考慮的 phase transitions 其值為 1)，r 是 x 方向跟 y 方向的晶格長度比值，進 1. 一步來說，出現在 Eq.(4).上的𝑔𝒪 、𝑔𝒪𝜔 、𝑔′𝒪𝜔 是變數𝑡 ,. 𝑧⁄. , 𝑟的圓. 滑函數。通常在靠近 critical point 時可以將𝑔′𝒪𝜔 近似於一個常數 0 。具體而言以下的公式: 1. 𝒪 =( +. )𝑔𝒪 (𝑡 ,. 𝑧⁄. , 𝑟). (7). 是常用於 finite-size scaling 的計算。然而 Eq. (7)只適用於大的 sizes 而且還要靠近 critical point，而我們模擬是符合這樣的條件，所以可以用 Eq.(7)來分析所得到的數據。特別更注意的是，對於固定 r 的長 3.

(11) 方型晶格，我們可忽略 Eq.(7)中 r 的效應。從 Eq.(7)，可得如果考慮的𝒪 為(𝐽′ ⁄𝐽)的函數，則對不同的 L 的曲線會相交在 critical point (𝐽′ ⁄𝐽) 。在不失一般性的情況下，在我們的模擬之中我們均假設 J=1。為了讓晶格盡可能的夠大我們用了. =. 這個條件，所以 Eq. (7).的溫度效. 應可被忽略。. 4. Boundary conditions 在邊界上，我們用了跟常見的 periodic boundary conditions 不同的 twisted boundary conditions，這是這篇論文想研究的地方也就是說我們想用不同的 boundary conditions 來改變 staggered dimer Heisenberg model 的 physical shape，來探討是否能較容易的得到正確的ν值。twisted boundary conditions 跟 periodic boundary conditions 最大的差別在於 periodic boundary conditions 沿著某一方向(x or y 方向)繞了一圈後會回到原來出的點上，而 twisted boundary conditions 則需要繞了兩圈或三圈才會回到出發點，這樣可以讓其 physical shape 從原本的長方形接近正方形，圖三(a)表示的是 periodic boundary conditions 而(b)則是 twisted boundary conditions:. 4.

(12) 圖三(a) periodic boundary conditions. 圖三(a) twisted boundary conditions. 5.

(13) 二. 方法 Stochastic Series Expansion 方法 SSE(Stochastic Series Expansion) method 是藉由將 partition function 級數展開後隨機取樣去計算觀測量的期望值。以下方法陳述是根據 Sandvik 的 online lecture [http://physics.bu.edu/~sandvik/programs/ ssebasic/]。. 在隨機取樣中，不同狀態都有其對應的 weight。在計算 partition function Z時，即在加總各個狀態的 weight 時，可以利用選取好一組本徵值為基底，然後將其 partition function Z作泰勒展開： Z = ∑⟨α|e. βH. |α⟩ = ∑ ⟨α| +. α. (. ) !. α. ( H) +. )2. ( !. ( H)2 + … … |α⟩. 以下我們把 SSE 的觀念應用到 Heisenberg model 上， spin-1/2 Heisenberg model 其 Hamiltonian 為 H = ∑ ⃑S⃑i ∙ ⃑S⃑j ⟨i,j⟩. 下標 i、j，表示一對相互作用且最相近的兩個 spin-1/2 spins。這裡 quantize 的方向為 z 方 Z |α > = |S Z , S2Z , … … , SN >, SiZ = ±. 6. 2.

(14) 所以 Hamiltonian 可表示成S 𝑧 及階梯算符S + 及S 的組合。在 2D 晶格中，其晶格有週期性邊界，大小為 L*L，而其 Hamiltonian 可以表示為 B z z + + H = ∑ [Si(b) Sj(b) + (Si(b) Sj(b) + Si(b) Sj(b) )] b=0. 其中 b 是我們引入來表示那兩個電子交互作用的一個新指標，因在此考慮的是具有週期性的 L×L 之 2D 晶格，故b = 0, , , … … , B，其中 B=. 2. 。矩陣表示之，又可將 H 中的各項分為 diagonal operators. 及 off-diagonal operators。重新定義 operator 後，其腳標 a=0 表示它是 diagonal operator，a=1 表示他是 off-diagonal operator，新的 Hamiltonian 為 B. H=. ∑ ∑ Ha,b b=0 a=0. H0,b =. 4. Z Z Si(b) Sj(b) ,. H. ,b. + + = (Si(b) Sj(b) + Si(b) Sj(b) ). 其中在 diagonal operators 中加上了一個常數，相當於是各個狀態的 weight 都常上一個相同的常數，但對於計算我們所感興趣的觀測量的期望值是不變的；注意到，對新的 H 中的每一項而言，無論是 diagonal operators 或是 off-diagonal operators 都只有作用在一對自旋方向相反的電子對上才有不為零的值。而其中新的階梯算符多乘上了-1，這相當於是把 X 方向及 Y 方向的自旋 operator 旋轉 180 度，但其系統內 7.

(15) 能是不變的，且可以使在做泰勒級數展開時是正定的。這也使得 diagonal 及 off-diagonal operator 的值不是. 2. ，就是 0。將新的. Hamiltonian 代入 partition function Z = ∑⟨α|e. βH. |α⟩ = ∑ ⟨α| +. α. = ∑ ⟨α| + α. α. (. ). !. (. ) !. ( H) +. B. ∑ ∑ Ha,b )] +. [ (. (. ) !. b=0 a=0. )2. ( !. ( H)2 + … … |α⟩. B. [ (. ∑ ∑ Ha,b )] + … … |α⟩ b=0 a=0. 若是只計算到第 M 次方，可將其視為有 M 個 operator 連續作用；而小於 M 次方的部分，則以 unit operator 補齊成 M 個 operator 連續作用，因此將上式重寫為. Z=∑ α. n (M. M!. n)!. M. ⟨α| ∏ Ha(i),b(i) |α⟩ i=. 其中的 operator 都不可對易，而算符串將表示為{Ha,b }。而隨機採樣的樣本稱為 configuration，(α, {Ha,b })，是不同的狀態配上不同的算符串，隨機採樣的機率分別是它們各自的 weight 除以 partition function，樣本的集合稱為 configuration space。由此可知道，對於一個允許且 operator 串中有 n 個非 unit operator 的 configuration 的 weight 為 n. W(α, {Hab }) = ( ). (M. n)! M!. 在採樣不同的 configuration 時，其機率會正比於其 weight。在此可知，取樣過程中，對於W(α, {Hab }) = 0的 configuration，將不會算入取樣。 8.

(16) 這裡我們可以定義 propagated state |α(p)⟩，假設一開始的 state 為 |α⟩ = |α(0)⟩，經過 p 個 operator 作用過後得到的 state 記為 propagated state |α(p)⟩ p. |α(p)⟩ = ∏ Ha(j),b(j) |α⟩ j=. 而 propagated state 必須滿足狀態變化的週期性，|α(M)⟩ = |α(0)⟩。在滿足這樣條件的同時，可知道 propagation 的過程當中可知道每個 spin 會被翻轉偶數次或是零次。圖四(a)表示某一個 configuration 的 propagation 的過程，其中可以看出除了 unit operator ̂ 以外，其於 operator 都可用 bond 來表示；圖四(b)為圖四(a)的簡化，也就是把 propagation 過程當中沒有改變的 spin 都用直線省略。. 9.

(17) 圖四(a). 圖四(b). 在一般的 configuration 中，我們可用四種圖形表示能有的 operator：. 其中╳表示 spin up，●表示 spin down，可將其作用前及作用後的總共四個 spin states 看成是 bond 的四支角，依序從左上、右上、左下、右下作編號 0、1、2、3。在 propagation 中，每一個 operaotr 都有其四支角，其中 unit operator 也是。因此若是在 propagation 中，每一支角的編號，就從第 10.

(18) 一個 operator 的 bond，按照上述的先後順序開始並接續著編號。接著我們將詳細介紹 SSE Algorithm，其中包含 diagonal update 和 loop update。 Diagonal update Diagonal update 是對所有的 propagating states 來做插入或移除 diagonal operator 來做取樣，對於插入及移除 diagonal operator，也就是對 diagonal operator 和 unit operator ̂ 相互代換的一個過程。根據 Metropolis method，在選好暫時性新的 configuration 後，其中決定舊的 configuration 會改變到新的 configuration 的機率稱為 acceptance probability，其值為. Paccept =. Wnew , Wold {. ,. Wnew ≤ Wold Wnew > Wold. 這裡暫時稱舊的 configuration 為 A，新的 configuration 為 B，而隨機取樣中從 A 到 B 其中的過程必須得滿足 detail balance，故. Paccept (A → B) =. W(B)Pselect (B → A) , W(A)Pselect (A → B) {. ,. W(B)Pselect (B → A) < W(A)Pselect (A → B) W(B)Pselect (B → A) ≥ W(A)Pselect (A → B). 在插入一個 bond 時，新的 configuration 及舊的 configuration 的 weight 的比值. 11.

(19) W(n + ) = (M W(n). n). 記住在選取時，所有的非 unit operator 只有作用在自旋反平行的電子對上其值才不等於零，不過在選取作用在任何一對電子對的 bond 時，我們假設其機率都是一樣的，所以在這裡選取插入和移除 bond 的 selecting probability 的比值為 Pselect (b → ̂ ) =B Pselect ( ̂ → b) 其中要注意，如果選取到作用在兩個自旋方向平行的 spin 上的 bond 時，則我們繼續往下一個 state 前進而不改變這個 state。最後插入 bond 的 acceptance probability 為 W(n + ) < W(n) W(n + ) ≥ W(n). B , (M n). Paccept (n → n + ) =. ,. {. 而移除一個 bond，configuration 其 weight 改變前及改變後的比值為 ) (M W(n = W(n). n+ ). 故移除 bond 的 acceptance probability 為 (M Paccept (n → n. n+ ) , B. )=. ,. {. 12. ) W(n < W(n) ) W(n ≥ W(n).

(20) Loop update Loop update 主要是在 configuration 中互換 off-diagonal operators 和 diagonal operators，以及 propagation 的 boundary state 做改變。在 configuration 改變中，由於要滿足 propagation 的 boundary condition 下，不能只有單一一個的 off-diagonal operator──因為電子的翻轉次數必須為偶數次或是零次。所以，off-diagonal operator 的改變必須是成對的。在圖四中，可以看出 off-diagonal operator 是無法直接將它們改變成 diagonal operator。但是，在圖五上看出，藉由跑 loop 的方式，在 current 所經過的 spin 上，都將 spin 翻轉，這樣 off-diagonal operator 也可改變成 diagonal operator；在 propagation 過程中，還有一些 operator 也會跟著改變，利用這樣的方式，可以提高改變 configuration 的效率。當然，要改變圖五左邊的 propagation 過程中的 off-diagonal operator 不是只有唯一一個 loop 能達成。. 13.

(21) 圖五圖六中，可以看到 current 跨越 propagation 的 boundary state 也能改變形態；同時，也改變了 boundary state，也就是|α⟩。在圖七中表示，在 loop update 中，對於 configuration 中沒有被 operator 用作到的 spin，也有機會將其翻轉以改變 configuration。由於 diagonal operator 與 off-diagonal operator 都是一樣的值，所以改變前後的 configuration 2. 的 weight 是一樣的，故在選定一個 loop 的時候，決定是否改變的機率就為。 2. 14.

(22) 圖六. 圖七 15.

(23) 三.結果與分析我們用 SSE 及 twisted boundary conditions 的結果如圖八所示:. 為(𝐽′ ⁄𝐽) 之函數的結果. 圖八(a) 考慮ρ. (twisted boundary condition). 圖八(b) 考慮ρ. 為(𝐽′ ⁄𝐽) 之函數的結果. 2. (twisted boundary conditions) 16.

(24) 從圖四我們已知𝑤 2 x 及𝑤 2 y 的比值約(2:1)，也就是說利用 twisted boundary conditions 確實改變了其 physical shape. 圖八(c) 考慮在 critical point 上⟨|. 𝑧|. ⟩為 L 之函數的結果. (twisted boundary conditions). 我們利用 Eq.(7)來 fit ρ. 𝑖. 的結果為:對ρ. =0.695756、(𝐽′ ⁄𝐽) =2.51918，而對ρ. 2. (𝐽′ ⁄𝐽) =2.51936，利用 Eq.(5)來 Fit ⟨| =0.78)為: 對⟨|. 𝑧|. 而言ν. 而言ν=0.702448、 𝑧|. ⟩的結果(fixed ω. ⟩而言β/ν= 0.526288，而對⟨|. 𝑧 |2 ⟩而言β/. ν=0.527385。下面圖九是文獻上利用 periodic boundary conditions 所得到的結果:. 17.

(25) 為(𝐽′ ⁄𝐽) 之函數的結果. 圖九(a) 考慮ρ. (staggered-dimer model with periodic boundary conditions) [28]. 圖九(b)考慮 ρ. 為(𝐽′ ⁄𝐽) 之函數的結果. 2. (staggered-dimer model periodic boundary conditions)[28]. 18.

(26) 圖九(c) 考慮在 critical point 上⟨|. 𝑧|. ⟩為 L 之函數的結果. (herringbone-dimer model periodic boundary conditions) [29]. 文獻上用 periodic boundary conditions 所得到的 staggered-dimer model data[28,29] 的結果為: 對ρ =0.689(3)、(𝐽′ ⁄𝐽) =2.5194(4)，而對ρ. 2. 而言ν. 而言ν=0.7150(28)、. (𝐽′ ⁄𝐽) =2.51951(8) 。而 herringbone-dimer model(見圖十)的結果 (fixed ω =0.78) 為 : 對 ⟨| ⟨(. 𝑧 )2 ⟩而言β/ν=0.5202(15). 19. 𝑧 |⟩. 而言 β / ν = 0.520(2) ，而對. (見圖九(c))。.

(27) 圖十 herringbone-dimer model. boundary conditions. Twisted 0.695756. Periodic 0.689(3). 0.702448. 0.7150(28). (𝐽′ ⁄𝐽) forρ. 2.51918. 2.5194(4). (𝐽′ ⁄𝐽) forρ. 2.51936. 2.51951(8). ν forρ ν forρ. 2. 2. β/ν for⟨|. 𝑧|. ⟩. 0.526288. 0.520(2). β/ν for⟨|. 𝑧 |2 ⟩. 0.527385. 0.5202(15). 文獻上的β/ν. 0.519(1). 文獻上的ν. 0.7102(5) 表格一. twisted boundary conditions 及 periodic boundary conditions 之比較. 20.

(28) 現在可以用表格一來比較 twisted boundary conditions 及 periodic boundary conditions 所得到的 data 比較，我們可以看得出來，對 staggered-dimer model 而言，利用 twisted boundary conditions 來改變其 physical shape 並不能改變此系統所擁有的物理特性。. 參考資料 [1] S. Chakravarty, B. I. Halperin, and D. R. Nelson, Phys. Rev. Lett.60, 1057 (1988); Phys. Rev. B 39, 2344 (1989) [2] E. J. Neves and J. F. Peres, Phys. Lett. 114A, 331 (1986);F.J.Dyson, E. H. Lieb, and B. Simon, J. Stat. Phys. 18, 335 (1987);I. Affleck, T. Kennedy, E. H. Lieb, and H. Tasaki, Commun.Math. Phys. 155, 477 (1988) [3] J. D. Reger and A. P. Young, Phys. Rev. B 37, 5978 (1988). [4] P. W. Anderson, Phys. Rev. 86, 694 (1952) [5] T. Oguchi, Phys. Rev. 117, 117 (1960) [6] R. R. P. Singh, Phys. Rev. B 39, 9760 (1989); R. R. P. Singh and D. A. Huse, ibid. 40, 7247 (1989) [7] C. J. Hamer, Z. Weihong, and P. Arndt, Phys. Rev. B 46, 6276(1992). [8] J. Igarashi, Phys. Rev. B 46, 10763 (1992). [9] C. M. Canali and M. Wallin, Phys. Rev. B 48, 3264 (1993). [10] T. Barnes and E. S. Swanson, Phys. Rev. B 37, 9405 (1988) [11] J. Carlson, Phys. Rev. B 40, 846 (1989). [12] M. Gross, E. Sa ńchez-Velasco, and E. Siggia, Phys. Rev. B 39,2484 (1989); 40, 11328 (1989). [13] N. Trivedi and D. M. Ceperley, Phys. Rev. B 40, 2737 (1990); 41,4552 (1990). [14] S. Liang, Phys. Rev. B 42, 6555 (1990). [15] K. J. Runge, Phys. Rev. B 45, 7229 (1992). [16] K. J. Runge, Phys. Rev. B 45, 12292 (1992). 21.

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