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第二章 受激輻射引致表面電漿子放大元件基礎理論

2.2 受激輻射引致表面電漿子放大元件結構

2.2.4 共振腔體(optical cavity/optical resonator)

如圖 23 所示,雷射的共振腔體是由全反射鏡及半反射鏡兩面平行鏡所組成,光線 可在反射鏡間來回反射,使被激發的光經過增益介質多次以得到足夠放大,當光大到足 以穿透半反射鏡時,雷射便從半反射鏡發射出去。因此,此半反射鏡又稱為輸出耦合鏡

(output coupler)。在傳統雷射中,其輻射的方向由外部共振腔體所決定,它的同調性 是由原子中的增益介質受激輻射所支撐,且只有在兩鏡間的距離產生共振的波長才能產 生雷射,故兩鏡面間的距離會決定輸出雷射之波長。[26,27]

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圖 23、簡易的雷射模型與其構成的要件

假設雷射光在光學共振腔內來回傳遞,共振腔由兩面反射率為R1R2的反射鏡所組 成,且兩鏡面的距離(共振腔)為 L,圖 24 中 A、B、C 和 D 為雷射光在一直線來回震 盪時不同的時間點,其中 A 和 D 正好發生在R1反射鏡的一側,其中 B 和 C 正好發生在R2 反射鏡的一側,雷射光在共振腔行經時會有增益 ,同時也會遇到內部損耗i 假設雷 射光的波數為k,A 點的光強度可表示為I e0 jkz0,若光往 B 點行進,經過 L 的長度後其 B 點光強和相位為I e0 (  i)Lejk z(0L),依此類推,C 點R I e2 0 (  i)Lejk z(0L),D 點

2( ) (0 2 ) 2 0

  i L jk z L

R I e e ,接著在 D 點的光遇到R1反射鏡反射回到 A 點,光強和相位變成

2( ) (0 2 )

1 2 0

  i L jk z L

R R I e e ,為了滿足雷射振盪,A 點相位須相等(式 13),且其相位的變化

要等於2

的整數倍(式 14),

0(02 )

jkz jk z L

e e (13)

2kL q 2 (14)

q為正整數,因k2nr  ,固可整理成

( ) 2

  

r

L q

n (15)

上式符合駐波條件。因此,受限於其腔體設計,其雷射共振腔長度為半波長的整數倍。

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圖 24、雷射光在共振腔中來回震盪之模型

另一方面,受激輻射引致表面電漿子放大元件是由金屬及增益介質所構成的奈米粒 子,其中金屬奈米粒子扮演著共振腔體的角色,支持著電漿模態(plasmonic modes)且 利用表面電漿子的放大產生回饋機制,正因 Spasing mode 是由表面電漿子決定,金屬厚 度需介於穿透膚深(skin depth,ls)及非局域半徑下(nonlocality radius,lnl)才可發生 奈米電漿現象,因此腔體最多受限於電漿金屬的最小 inhomogeneity 尺度及非局域半徑。

穿透膚深之所以決定奈米光學之尺度是源於負折射率材料(如:金屬)並不幫助電 磁波的行進,相反的,電磁波會在特定表面深度(即穿透膚深,skin depth)內衰減,且 大多的入射能量會被反射回去[1]。但若是發生在小於穿透膚深的奈米粒子,光場能夠穿 透整個粒子並驅使表面電漿子振動,滿足受激輻射引致表面電漿子放大元件所需之機制,

因此穿透膚深會決定金屬奈米粒子大小,通常在單價電漿金屬(single-valence plasmonic),

如:金、銀、銅、鹼金屬,其穿透膚深約為 25nm。

2 1

Re( m )1/ 2 s

m d

l  

 

  

    (16)

其中   (2 ) c,為簡化真空波長(reduced vacuum wavelength),

m是金屬 的介電函數,

d則是周圍介電質的介電函數。

而非局域半徑是指光場的特定週期下,具費米速度vF的電子移動到空間(space)

的距離,對於貴金屬而言,lnl ~vF~ 1nm, 其中是指光頻率, 此計算是針對光頻 段。[28]

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總而言之,只要受激輻射引致表面電漿子放大元件其腔體大小是任意滿足「金屬厚 度介於 lnl及 ls之間」且「整體大小遠小於波長」的電漿金屬奈米粒子即可,故受激輻射 引致表面電漿子放大元件其最小尺寸可達僅幾奈米大,為奈米等級,由於金、銀奈米粒 子表面電漿子共振位於可見光的波段,以此兩種金屬製成奈米結構是目前奈米光學中一 個極熱門的研究課題。此外,我們也可以藉由改變共振腔體的設計進而改善受激輻射引 致表面電漿子放大元件特性,如:電漿共振腔體設計些微的小不對稱性可以打破 trapped mode 震盪的非輻射現象,允許小部分電流震盪所累積的能量被輻射至真空中,此現象 可以比擬成經由雷射共振腔體輸出耦合器造成輻射滲漏。[13]

在 lasing SPASER 中,以陣列結構為例,其輻射方向垂直於陣列的平面。在這種情 況下,由於反對稱電流的同相集體震盪具有最低的輻射損耗,因此最容易激發,造成同 調性上升。[13]

對於金屬共振腔體的選擇而言,金與銀奈米粒子的介電係數在可見光的範圍內會變 成負值(圖 25a.26a),當銀與金奈米粒子的介電係數變成某些特定的負值時會有表面 電漿共振的現象,而這些特定負值的介電係數是跟粒子的大小和形狀有密切相關,一般 認為該現象與粒子在表面電漿共振會有很大的表面增強拉曼散射且在某些區域電磁場 會有增強的效應有關。

由於本研究針對奈米粒子進行探討,在奈米尺度下,為了更精確地分析金屬全包覆 結構的光學特性,必須考慮結構的大小相依性(size dependent)。一旦材料的大小趨近 於材料中導電電子的自由平均路徑(mean free path),其結構的大小相依性越趨明顯,

可視為一效應。當材料尺度下降至約略幾十奈米等級時,其材料的介電常數實部值會上 升,也會具有顯著的大小相依效應(size dependent effect)。如圖 25.26 所示,藍線為純 金屬的介電常數值,黑線表示材料尺度的增加量(從 2 到 100nm)。由此可知,當尺度 下降,介電常數的實部及虛部值會上升,這是因為在厚度薄的金屬殼中,Drude 電子的 自由平均路徑下降,碰撞頻率隨之上升,致使更多的熱能消散、光學損耗增加,因此會 影響增益介值的選擇,我們必須選擇具有足夠增益放大的材料來補償因電漿殼層大小相 依效應而造成的損耗。電漿殼層的大小效應會改變被動奈米殼的共振特性,如:共振擴 展及相對應的強度減小。

(a) (b)

圖 25、金介電常數與奈米大小的相依性。(a)介電常數實部(b)介電常數虛部[7]

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(a) (b)

圖 26、銀介電常數與奈米大小的相依性。(a)介電常數實部(b)介電常數虛部[7]

由於金屬─金的複數介電常數,相較於銀殼所包覆的奈米粒子,金殼包覆的被動奈 米粒子受限在較長的共振波長中。在這長共振波長中,金的光學損耗大於銀,也就是說,

用以補償損耗所需的增益閾值相對較小,即 kAg kAu 。圖 27 顯示金屬銀與金的 spasing 頻率─增益閾值 gth特性圖,由此可知,在相同 spasing 頻率下,金增益閾值比銀來 的大。除此之外,銀相較於其他金屬其表面電漿共振在可見光的範圍且共振區的範圍較 窄,故以下便針對銀奈米粒子進行探討。

(a) (b)

圖 27、金屬銀與金的 spasing 頻率─增益閾值 gth特性圖。紅線區分 gth<3000cm-1(可 藉由直接能帶半導體(DBGS)而相對容易達到)。增益介質的介電常數實部以 d表示。

(a) d =2 (b)d =10。[7]

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