第一章 緒論
1.2 受激輻射引致表面電漿子放大元件概論
關於受激輻射引致表面電漿子放大元件之起源，最早可追溯至西元 2003 年，
Bergman 及 Stockman 提出 SPASER 概念[2]，採用特殊奈米結構：排列成 V 字型的金奈 米粒子並鑲嵌著量子點，其中金屬粒子作為受激輻射引致表面電漿子放大元件的共振腔，
量子點為增益介質且由中性基板所支撐，如圖 1 所示。他們觀察受激輻射引致表面電漿 子放大之雷射情形，發現受激輻射引致表面電漿子放大元件會產生同調高密度場且侷限 在奈米尺度，並預期受激輻射引致表面電漿子放大元件可作為奈米電漿子元件。
（a） （b）
圖 1、（a）最初由 Bergman 及 Stockman 所提出的 V 型受激輻射引致表面電漿子放大元 件結構及位置圖。[2,5] （b）V 型受激輻射引致表面電漿子放大元件的場值分布圖，最 強增益發生在亮本徵膜態hn1.15eV且在 V 型的尖端處具有高強度局域場。[2]
在受激輻射引致表面電漿子放大元件提出後，相關理論及實驗也相繼問世，在理論 的領域上，提出可聚焦於奈米尺度的局部場（the hot spot） 的「奈米鏡受激輻射引致表 面電漿子放大元件」[6]，而文獻[2， 6]中在擾動理論基礎上建立了 spasing 的必要條件。
也有一些理論發表描述 SPP SPASER（有時亦稱奈米雷射）現象，考慮將增益介質視為 折射率虛部為負的介電材料並建立在古典線性電動力學基礎上[7]。有關於 metamaterials 損耗補償的基礎也提出[8-11]，但這類的線性響應方法並沒有考慮非平衡相時 spasing 的 作用。受激輻射引致表面電漿子放大元件必為一個非線性現象，其同調表面電漿子共振 所引致的場常使增益介質飽和，最終建立 spasing 穩態區（或是連續波 continuous wave
（CW））[4]。線性響應結果的主要差異是源自於微觀量子力學理論中 spasing 區域。藉 由電性激發的蝴蝶結受激輻射引致表面電漿子放大元件的理論也發表[12]，這是基於平 衡方程式且僅描述 CW spasing 密度產生；由平面陣列構成的 lasing SPASER 理論也隨之 發展[13]。上述所提及之理論發表皆是處理連續波的區段。
在實驗領域方面，我們便針對近年奈米雷射較具代表性的研究進行文獻探討。2007 年，M.T.Hill 研究團隊[14]首次利用電性幫泵激發金屬包覆型奈米雷射結構，以理論模 擬及實驗並行實現之，其結構以金包覆（磷化銦─砷化銦鎵─磷化銦）半導體圓柱，並 在圓柱側邊設置氮化矽絕緣層，其中砷化銦鎵作為雷射主動層材料，包覆半導體的金自 成一金屬腔體，並在奈米柱的頂端注入電子，在 p-InGaAsP 及大面積橫向接觸面注入電
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洞，如圖 2a 所示。利用金屬─半導體─金屬材料的搭配，金屬腔體能有效的將光場侷限 在主動層（圖 2b），且該 HE11膜態在砷化銦鎵截止頻率附近產生共振。該雷射具有低臨 界電流且為當時最小電性激發的雷射尺寸。也展現了金屬包覆的奈米腔體其膜態體積會 小於介電質腔體且可以調變品質因子。
（a） （b） （c）
圖 2、金屬包覆型奈米雷射。（a）結構剖面圖（b）實驗製作的奈米柱所拍攝的 SEM（c）
三維 FDTD 模擬之場分布圖。[14]
（a） （b）
圖 3、（a）注入電流 200A的雷射頻譜[插圖為注入電流達 2A（藍線）、4A（綠線）、 6A（紅線）的雷射頻譜]（b）雷射光強度與注入電流關係圖。[14]
2008 年，R.F. Oulton[15,16]等人提出混合電漿波導型（hybird plasmonic wavelength）
奈米雷射的概念，將半導體 CdS 奈米線置於金屬銀上，並在兩者間佈層奈米厚的絕緣層 MgF2，如圖 4 所示，該結構是藉由奈米線產生的波導膜態與金屬表面的表面電漿膜態耦 合，使得能量儲存於非金屬區域，形成混合電漿型波導態。此膜態將兼具波導模態的低 損耗特性以及表面電漿模態的高侷限能力，能夠使半導體和金屬介面附近光場被侷限在 比繞射限制小百倍的極小區域中。實驗結果也顯示，比起介電材料的光子雷射，表面電
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漿雷射更能夠微縮其物理尺寸。
（a） （b） （c）
圖 4、混合型電漿波導型奈米雷射。（a）結構示意圖。（b）光場分布圖。（c）光子雷射 與電漿雷射的閾值強度對尺寸的關係圖。[16]
2009 年，M. A. Noginov 等人使用直徑分別為 14nm 及 15nm 的金核與摻雜染色分子
（作為增益介質）之二氧化矽殼層構成之受激輻射引致表面電漿子放大元件（圖 5a） [17]，
並將其奈米粒子浸在水溶液中，樣品至於長 2mm 的小玻璃管中，並外加波長 488nm 且 時脈 5ns 的脈衝，得到其輻射頻譜（圖 5b），進而了解受激輻射效應。其結構藉由增益 完全克服局域表面電漿的損耗，並用實驗實現之，是當時報導的最小的奈米雷射，且是 第一個操作在可見光波段（531nm）。
（a） （b）
圖 5、（a）受激輻射引致表面電漿子放大元件腔體設計，（b）採用脈衝 5ns、波長 488nm 的激發源，但激發能量分別為（1）22.5mJ（2）9mJ（3）4.5mJ（4）2 mJ（5）1.25 mJ 打入玻璃管中所獲取的奈米粒子受激輻射頻譜圖。右上小圖為樣品濃度稀釋 100 倍後所 得的受激輻射頻譜圖。[17]
2012 年，Xiangeng Meng 等人利用介電質核及金屬半球殼組成的共振腔體的不對稱 受激輻射引致表面電漿子放大元件（圖 6a），對於單一粒子的方向性控制佳，以此結構 為例，回沿著半球殼軸輻射出光（圖 6b），且其 spasing 效率是高於一般封閉式核─殼
（core-shell）一個數量級大。計算顯示破壞一些對稱性的結構可產生單一方向輻射、高 密度、深次微米尺度同調光源。[18]
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（a） （b）
圖 6、（a）金屬半球受激輻射引致表面電漿子放大元件腔體構造，由半徑 100nm、摻雜 增益介質的二氧化矽為核，金屬銀包覆其半球面，其厚度為 10nm。（b）半球殼受激輻 射引致表面電漿子放大元件的遠場極化圖，及極化圖相對應的結構位置及入射角度。[18]
2013 年，Pei Ding 等人提倡藉由（與金屬殼層）偏移的摻雜增益介質的介電核、或是藉 由非對稱性核─殼（core-shell）等結構，如圖 7，可以大幅減少核─殼奈米粒子的受激輻 射引致表面電漿子放大元件的增益臨界值。[19]
圖 7、非對稱性核-殼奈米受激輻射引致表面電漿子放大元件結構。
表 1、不同結構（對稱性及非對稱性核-殼結構）及不同極化方向下（X 極化、Y 極化）
的各參數值：共振波長（res）、品質因子（Q）、增益閾值（kthre）。[19]
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