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6.1 總結

本研究探討氧化鋅以及鋁摻雜氧化鋅於 R 面藍寶石基板之成長 行為,藉由雷射蒸鍍系統,在製程溫度 350-850C 皆可成長出磊晶關 係為

( 11 2 0 )

ZnO

//( 10 1 2 )

sapphire

[ 0001 ]

ZnO

//[ 1 01 1 ]

sapphire的磊晶薄膜。

基板溫度於 600C 以下時,氧化鋅之成核平台上的島狀成核為主 而當基板溫度高過 600C 時,其初始成長的表面則呈現由階梯狀的表

面形貌。然而,不論製程溫度高低,當氧化鋅已完全覆蓋表面後,其 磊晶行為皆呈現 3D 島狀成長。對於鋁摻雜氧化鋅方面,無論是成長 於藍寶石基板,或者是階梯狀、條紋狀、甚至平坦的氧化鋅表面,

ZnO:Al 皆傾向以 3D 島狀模式進行成長。

在結構方面,由於纖鋅礦結構 A 面本身較低的對稱性,以及氧 化鋅 A 面與藍寶石 R 面存在著相當程度的晶格匹配異向性,故以 R 面藍寶石為基板所成長出之 A 面氧化鋅,有明顯的結構異向性。

AFM 表面形貌觀測結果顯示,不論是高溫或低溫製程的氧化鋅,

隨著沉積量的增加,最終都會成為 c 方向條紋主導的表面形貌,然而

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在 ZnO:Al 方面,其表面相對粗糙。

應變方面,沿著

[ 1 1 00 ]

ZnO

//[ 1 2 10 ]

sapphire具有著 18.3%的晶格錯配度,

TEM 觀察顯示低溫氧化鋅傾向於界面產生布格向量為

[ 1 1 00 ]

ZnO之差排,

而高溫氧化鋅則以布格向量為

[ 1 2 10 ]

ZnO的差排為主,由於其 DME 週期 大約為於由 5ZnO:6sapphire或 6ZnO:7sapphire,而

[ 1 1 00 ]

ZnO 有著較大的布格向量 以及存在著兩個多餘半平面,故低溫氧化鋅界面上存在的錯配差排有 著較大的平均間距(2.8-3.4nm),並且一次多餘半平面皆成對出現;而 高溫氧化鋅則為之差排僅為一個多餘半平面,平均間距為

1.3-2.2nm。

然而,儘管

[ 1 1 00 ]

ZnO

//[ 1 2 10 ]

sapphire方向上的晶格應力可快速釋放,但 是經由 HRXRD 量測,發現較低的沉積溫度仍存在些微的殘留張應變,

而高溫製程之氧化鋅於表面異向性出現前,卻觀察到壓應變的存在,

此殘留應變的區別可能與表面形貌以及製程溫度的差異有關。

在 [0001]ZnO方向上,由於晶格匹配度較高,無論是高溫或低溫 沉積的氧化鋅,皆存在著明顯的殘留壓應變。對於高溫氧化鋅來說,

其界面上僅存在非常稀少的錯配差排,且界面接合完美,故高溫氧化 鋅[0001]方向之晶格幾乎呈現被基板完全應變的狀態(fully strained)。

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然而,由於低溫氧化鋅存在著較多的錯配差排以及較不完美的界面接 合情形,故此方向上的應力有存在著些微的釋放。

在冷卻的過程中,從 RHEED 圖型觀察到 ZnO 薄膜發生明顯的變 化。在較高的降溫速率量測到的 ZnO XRC 變寬,這是因較高的缺陷 密度。然而,若磊晶膜為 ZnO:Al,較高的降溫速度不僅將使 XRC 極 為明顯的非對稱寬化外,更會於表面產生許多垂直 c 方向的條紋,若 以穿透式電子顯微鏡從

[ 1 1 00 ]

ZnO方向進行觀察,可發現 XRCs 的非對稱 寬化是由於 ZnO:Al 從基板往表面逐漸傾斜所造成。除了較高的降溫 速率外,在超高真空的環境降溫亦可能促使此現象在較慢的降溫速率 發生。由於氧化鋅與藍寶石基板在[0001]ZnO方向存在著明顯的熱膨脹 錯配度,推測降溫實驗所觀察到的現象與熱應力有關。

6.2 未來展望

從本研究之結果可以確定溫度對非極性 A 面氧化鋅於 R 面藍寶 石基板之成長行為以及晶格錯配補償機制有著相當程度的影響,並且 也確實發現到降溫過程會造成磊晶薄膜表面的重構,並會由於較高的 降溫速率而影響其結晶性。

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然而,A 面氧化鋅於 R 面藍寶石基板磊晶行為中,是否跟[0001]

方向的錯配補償機制會與疊差以及其所包含的部份錯配差排有關,仍 有待直接證據觀察,製程溫度以及降溫速率對非極性膜之疊差形成的 影響與如何降低其密度,亦有待更進一步的研究。

而在 ZnO:Al 方面,目前僅知較高的降溫速率以及較低的降溫壓 力可能會產生額外缺陷,但是其缺陷結構以及生成機制仍未明朗,有 待進一步釐清。