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k-1Compact, , d ~2.0 f

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Academic year: 2022

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非线性物理:

非线性物理:形态发生形态发生

扩散限制系统生长:微观模型

• 模拟生长过程的形态发生,微观上可以利用原子聚集机理,而宏 观上采用扩散方程和界面毛细张力的耦合求解。

• 微观模型的主要优点是通过改变微观机制可以很方便地模拟晶体 生长的各种过程,包括成核、生长、熔化、扩散等等,缺点是不 能给出宏观实验可测的一些物理量,如界面张力,晶体各向异性 等。而且微观模型中噪声不可避免。

• 上述一些缺点在宏观连续模型中可以避免,但是宏观模型的严格 求解变得十分困难,甚至不可能。

• 我们从微观分形开始。

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非线性物理:

非线性物理:形态发生形态发生

DBM模型:噪声与尖端分叉

这里DBM称之为dense branching model,基于DLA。

这里考虑的DLA是包括界面毛细张力和噪声抑制下的DLA,主 要是为了证明DLA机制适合于模拟实际的晶体生长形态和速率 选择机制,虽然问题远没有进展。^_^

先看Nittmann和Stanley关于噪声抑制效应的工作。这一工作源 于实际系统中两类不同的生长机理:枝晶生长和尖端分叉。

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非线性物理:

非线性物理:形态发生形态发生

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非线性物理:形态发生形态发生

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非线性物理:

非线性物理:形态发生形态发生

• 枝晶生长关键的科学问题是由于什么机制使得非常微弱的水分子 排列各向异性能够充分发大到宏观的雪花层次:

三岁孩儿都知道什么是雪花,什么是电影中的棉花^_^

• 对于尖端分叉,以粘性指为例。两种液体界面形态没有什么各向 异性对称性,但尖端分叉不断发生,原因可以理解成两者界面张 力导致一个特征尺度的存在,从而出现尖端分叉。

• 但是如果两液体互溶,那就没有界面张力,但分叉仍然会发生。

问题出现了:是什么因素导致尖端分叉的发生?

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非线性物理:

非线性物理:形态发生形态发生

• 上述两种生长形态的差异一直被认为源于不同的物理机制,其实 它们之间可以统一。从微观上描述这种统一模型的初步工作应该 得到关注。^_^

从简化的模拟粘性指的DBM模型开始:根据Laplace方程确定一 个集团周边位置下一次被占据的概率,然后进行选择性生长。因 为每一次生长只是由一个随机数来决定,因此微观上系统存在很 大的噪声。

宏观上,DBM界面生长是与界面位置的压力梯度成比例的,这 个类似于流体的Darcy定律:

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非线性物理:

非线性物理:形态发生形态发生

• 为了抑制微观噪声,采取的机制是:一个界面位置除非被选择生 长s次,否则不允生长。从而引入了s这个可调控参数。

当s为无穷,即所谓零噪声态,界面生长严格满足Darcy定律了。

下页三个图分别对应于s=2, s=20和s=200的情况。图b和图c的形 态与牛顿流体与非牛顿流体构成的粘性指尖端分叉形态相像。

s=2时,所得形态是标准的DBM,df=1.7。当s很大时,所得形态 似乎是新的普适类,但在很大尺度上求其分形维,发现df=1.7仍 然成立,即生长形态是相同的,与噪声抑制因子s无关。

• 尖端分叉机制:随着一个尖端生长,曲率半径增大,然后尖端开 始粗糙化,出现涨落。

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非线性物理:形态发生形态发生

s=2

s=20

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非线性物理:形态发生形态发生

s=200

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非线性物理:形态发生形态发生

• 沿生长法向的涨落很快消失,而沿生长负方向的涨落出现进一步 发展,原因在于屏蔽效应。

每一个枝叉的宽度与噪声抑制因子s的关系大致满足:Wf ~ 4.5logs+2,与压力梯度无关。

• 上述模型虽然在宏观上被解释为界面张力效应,但是在微观模型 上实际上没有引入任何界面张力,这一点我们在前面关于DLA 章节中已经讨论过。因此,微观上导致形态发生变化的只是噪声 被抑制。这是强调噪声对形态发生有巨大影响的强有力例子。

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非线性物理:

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DBM模型:各向异性与枝晶生长

• 实际生长系统一定存在各向异性,而形态的细微不同来自于噪声 效应。引入各向异性的方法是引入角变量,并假定生长过程对角 变量十分敏感。

• 我们的问题在于一个微观的各向异性如何发展成宏观的各向异性 形态。假定点阵中各个格点的占位规则是不一样的。例如,

Darcy方程变成:

为了满足上述质量守恒条件,Laplace方程变成:

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非线性物理:

非线性物理:形态发生形态发生

其边界条件与各向同性的情形一样,其中各向异性参数k=k(x, y) 可以根据点阵类型进行定义。对于二维正方点阵,可以定义:

• 上述各向异性因子的物理意义是集团表面吸附亲和力与具体坐标 有关。这个假定完全是微观的,没有牵涉任何宏观量:扩散粒子 感受到的集团表面位置有差别。

下页图所示为正方点阵下 k =11 的模拟结果,其中s=50 是为了充 分抑制噪声便于分析结构。

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非线性物理:

非线性物理:形态发生形态发生

图所示为正方点阵下 k =11 的模拟结果,其中 s = 50 是为了充分 抑制噪声便于分析结构。

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非线性物理:形态发生形态发生

• 一个重要特征是尖端分叉有效抑制,生长各向异性充分表现。

• 虽然枝晶结构的外形看起来具有有序形态,但是可以看到侧向分 支本身不具有有序形态,而是具有很强的随机性。

• 正是因为这种侧向分支的随机性,所以得出的分形维仍然是一个 分数而不是d=2.0。所以这里的枝晶生长仍然是有序(各向异性)与 随机涨落(噪声,多种特征尺度叠加)的相互竞争所得到的结果。

• 这样的一种形态具有形态发生系统所具有的基本特征,值得深入 研究。^_^

• 前面的粘性指尖端气泡就说明了各项异性抑制尖端分叉。

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非线性物理:

非线性物理:形态发生形态发生

三角点阵模拟结果:s=50,k=1.1(a), 1.31622(b), 2.0(c), 11(d)。

• 对于三角点阵,相应的各向异性模拟代数不同于上面的正方点阵

。例如,可以采取如下规则:三个主轴方向上每第5(可以不同) 行设置k>1,而其它位置仍然保存k=1。

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非线性物理:

非线性物理:形态发生形态发生

对三角点阵的分析结果表明d=1.5,而不是2.0,道理同上。

如何解释每一个主枝的侧向分支外形包罗形状?^_^ 竞争作用。

如果我们大量模拟统计,将侧枝包罗形态宽度以及回转半径对面 积作图,发现幂指数关系且指数都为1/df

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非线性物理:

非线性物理:形态发生形态发生

• 当然,模拟结果与实际雪晶之间还是有很多区别,而这种区别的 原因现在还没有得到解决。

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非线性物理:形态发生形态发生 讨论:

• 已经看到枝晶生长和尖端分叉两类基本不同的物理现象可以通过 推广DBM模型得到统一,虽然调制的参数很不相同。我们强调 涨落噪声和各向异性对调控生长形态的巨大作用。

应用推广的Darcy定律和Laplace方程可以模拟这些现象。后者导 致生长不稳定,前者引起生长动力学对局域微观结构的响应。

• 因此,一般的物理图像可以这样描述:没有界面张力情况下的尖 端分叉现象是因为微观随机涨落引发。当然,界面处正负号涨落 是对等的,但是正的涨落与负的涨落稳定性明显不同,前者不能 稳定,而后者因为扩散屏蔽效应会继续发展,形成结构。

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非线性物理:形态发生形态发生

• 噪声的影响会被有效抑制。零噪声导致密实结构形成,没有形态 结构特征;而低的噪声水平在集团很小时几乎没有什么效应,但 是随着集团生长噪声水平对集团形态的影响会变得越来越显著。

大规模模拟证实无穷小(虽然非零)的噪声水平也足以导致形成分 形类结构,其分形维与DBM和DLA一样。

• 界面各向异性对生长结构的影响也极为明显。很小的各向异性效 应足以导致尖端分叉消失,分形维下降。

现在可建立生长形态的相图:横轴上出现典型的DBM、DLA形 态,分形维为1.7,无论噪声如何抑制。纵轴上因为噪声被完全 抑制,无论有没有各向异性都会出现密实形态,分形维是2.0。

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非线性物理:

非线性物理:形态发生形态发生

• 在其它区域,只要有一点 噪声存在,同时有一点点 各向异性,这里只要生长 的集团足够大,我们可以 看到类枝晶形态出现。

• 关于各向异性的作用,还 有一个非常有名的研究结 果我们以前曾经提及:当 集团尺度足够大时,点阵 本身的各向异性可以充分 崭露出来,从而出现统计

的各向异性效应。 1/s

k-1

DBM, df~1.7 Compact, , d f~2.0

Anisotropic viscous fingering, Generalized DBM, df~1.5

Dendritic growth

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生长机理:完全微观模型

• 现在介绍一个典型的生长模型,它具有划时代的特征,将生长过 程中许多因素都考虑进来,得到了与实际更接近的结果。^_^

• 被考虑的因素:生长界面动力学、生长界面扩散、母相中的体扩 散。而最后一项通常不太受重视。

回忆一下DLA模型,这是扩散控制下的完全随机模型。引入与 界面位置有关的吸附概率Pi=t5-n,生长形态发生了变化,虽然表 面分叉随时可见。这种概率引入在DLA模型里面被认为是界面 Gibbs-Thomson效应,但是这个概率只牵涉到局域界面组态,所 以形态表面分叉不可避免。而实际枝晶是没有这些局域分叉的,

即使前面的Nitmann模型也不是完全的枝晶。

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Vicsek随后引入了一个半宏观的界面曲率效应,而且规定界面扩 散存在,一个表面粒子可以由一个低配位数空位置移到一个高配 位数空位置。枝晶形状是得到了,但是表面涨落仍然存在。

其次就是我们前面介绍的Nitmann模型,给出了完全微观的噪声 抑制机制和各向异性的作用。但是模型本身有一定的随意性,例 如k的选取和设置规则(为什么是每5个格点设置k>1?),只关注边 界条件满足宏观连续性方程。

• 下面再次显示所谓的噪声抑制机制所得到的形态。

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非线性物理:形态发生形态发生

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• 如果模型完全基于微观生长动力学来考虑模拟边界条件,并且将 界面扩散考虑在内,这个模型将是一个比较全面的微观模型。

• 模型假定微观生长过程包括两个阶段:

• 一是粒子从远处的源出发,在母相中扩散和对流,达到界面。

• 二是达到界面的粒子不可能马上吸附在某一位置,而是在表面继 续行走,达到一个能量更低的位置,这个过程由界面生长动力学 控制,明显带有点阵各向异性的痕迹。

考虑二维点阵,母相是气相,含两个组元A和B,A是生长组元

,高度稀释于B组元之中,因此A的扩散属于单粒子的随机行走

• 系统是等温的,即热扩散比组分扩散快得多,从而可忽略潜热。

经历步长k之后母相中位置r处的粒子概率U(r, k)为:

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非线性物理:

非线性物理:形态发生形态发生

式中c=6针对三角点阵,a表示六个可能扩散方向之一,为每一 步长的时间。这个方程事实上是Laplace方程的离散解。设定在 远处生长源处有U=1。

• 到达表面的粒子有三种可能性:原地吸附,表面扩散达到另一个 位置,或回到母相之中。背后的物理是自由能极小,微观上是键 合能问题,或是热涨落导致解吸附而蒸发。

• 采取全概率解析:一个粒子吸附到一个界面位置的概率由界面此 位置被撞击速率和蒸发速率决定;进行界面扩散的概率由界面最 近邻和次近邻交互作用能决定。

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非线性物理:

非线性物理:形态发生形态发生

对气相生长,按气体动力学理论,撞击速率K+与生长组元在界 面处的蒸气压有关:

这里k, m和T为Boltzmann常数、质量和温度。作平均场近似,

用界面平均蒸气压代替局域位置蒸气压,如果恒温条件下过饱和 母相与平衡态的自由能差为G,就有上面第二式,其中pA0为平 均蒸气压pA的平衡值。上述两式给出:

式中Keq是K+的平衡值,为母相中每个粒子的平均自由能差(化 学式差)。

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非线性物理:

非线性物理:形态发生形态发生

再看看界面处的蒸发速率Ki-,显然与界面轮廓相关。一个粒子 要离开界面,必须打断全部结合键,设脱附激活能为Ei,应该有

• 式中是振动因子,Ei考虑三角点阵的最近邻和次近邻,对于界 面已占据位置Sk=1,否则为0,ni和mi为被占据的最近邻和次近 邻位置数目,12为粒子与其最近邻和次近邻交互作用能。

• 定义=2/1,它可以为正、为负或者0,决定于次近邻是吸引、

排斥或者可以忽略。对于分子晶体,如满足LJ势的晶体,=0可 以成立,其它材料则不能成立。

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• 这样一个母相粒子粘上一个界面位置的概率为:

• 上式在平衡情况下应该有=0和Pi=0.5,从而得到:

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晶体各向异性因ni和mi沿不同方向而不同。下面考虑界面扩散。

一个位置粘贴了一个粒子,这个粒子不稳定,可能扩散到另一个 界面位置或回到母相。粒子由一个位置i扩散到另一位置j的速率 与这两个位置的配位状况有关,界面扩散的速率表示为:

式中n和m表示界面最近邻和次近邻配位数。这样界面粒子由i位 跳到旁边j位的概率为(其中c’为i位置未被占据的最近邻数目,假 定界面扩散振动因子各处相同):

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非线性物理:

非线性物理:形态发生形态发生

可以看到,大的nj和mj预示大的界面扩散概率。

• 介绍模拟结果之前,来看看界面扩散对生长形态的贡献。假定所 有流向界面的粒子通量为J (归一化为1):

其中J1是流向界面的粒子流,J2和J3是界面扩散流和界面返回母 相的粒子流,Pis和Pin分别表示界面扩散概率和界面返回母相 概率。定义=J2/J1,然后消去J3,得到:

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非线性物理:

非线性物理:形态发生形态发生

• 因子表示了界面扩散对晶 体生长的贡献,化学势差 越大(越大),界面扩散的 贡献就越小,天经地义。

• 右边为蒙特考罗模拟的程 序图。

• 基本模拟参数:粒子个数 3000个,0<<10,

0.001<<0.8,实现吸附重 复访问次数N=100,将枝晶 生长过程分成多个阶段。

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非线性物理:形态发生形态发生

• 键能增加导致分叉被抑制,形态更接近于平衡体形态。键能减小 与温度增加效应类似。

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非线性物理:形态发生形态发生

• 母相过饱和度增加或者温度下降导致枝晶形态形成,平衡多面体 形态失稳

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非线性物理:形态发生形态发生

• 母相过饱和度增加或者温度下降导致枝晶形态形成,平衡多面体 形态失稳。

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非线性物理:形态发生形态发生

• 键能与过饱和度组成的相图。可以看到则两个参数对生长形态的 影响不是独立的,而是耦合在一起的。

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• 临界稳定性与晶体尺寸的关系:小尺寸下的多面体到大尺寸下的 分叉。

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非线性物理:

非线性物理:形态发生形态发生

• 主要特征:这个模型是完全微观的。考虑了所有微观过程,因此 可以一个个地研究各个因素的作用。

• 可以通过设置一系列过程参量检验各种微观过程在某种条件下的 具体作用。

• 可以用来检验很多宏观理论地预言,包括速度选择和特征尺度选 择问题。这方面,现在似乎进展不是很大。

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參考文獻

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