以電腦模式模擬結構區域模型中薄膜的成長

報告題名：

以電腦模式模擬結構區域

模型中薄膜的成長

A computer model for the growth of

thin films in a structure zone model

作者：陳俞仲 系級：電機碩一 學號：m9802536 開課老師：田春林 課程名稱：薄膜技術 開課系所：電機所光電組 開課學年：98 學年度 第 二 學期

摘要

本研究提出一種利用原子彈道的簡單二維模型來探討薄膜的生長 情況。在這個模型內，原子會筆直的撞擊已沉積的原子，並且會先生 長成柱狀結構。而早在1977年時Dirks和Leamy提出了撞擊原子的鬆散 遷移準則，原子會先遷移至最近的孔隙內，此孔隙是由另外兩個原子 所形成的。而本研究所提出的模型，其鬆散準則主要是與已沉積原子 的幾何位置有關。例如，欲沉積的原子，其鬆散遷移位置可能會緊黏 著三、二或一顆原子，而這些緊黏的原子則是已經先沉積的原子。同 時，本研究最主要的探討對於薄膜沉積的影響，包含了，基板溫度、 沉積速率、入射角度、自我遮蔽效應與基板粗糙度，而基板種類也探 討了非晶基板的影響。而本研究的結果與文獻上金屬薄膜沉積的結構 區域模型(structure zone model (SZM))有非常好的一致性與品質。

目錄

摘要 ... 1  目錄 ... 2  圖目錄 ... 3  表目錄 ... 4  第一章 緒論 ... 5  1-1 研究動機 ... 5  1-2 研究目的 ... 5  1-3 研究方法 ... 6  第二章 基本理論 ... 7  2-1 電腦模型理論探討 ... 7  2-2 自我遮蔽效應(self-shadowing effect)[16] ... 11  2-3 表面擴散[19] ... 12 

2-4 結構區域模型(Structure Zone Model) ... 13 

第三章 結果與討論 ... 16  3-1 典型的薄膜長成結果 ... 16  3-2 垂直入射光滑基板的沉積模擬 ... 17  3-2-1 沉積速率固定時，改變基板溫度 ... 17  3-2-2 基板溫度固定時，改變沉積速率 ... 18  3-3 垂直入射粗糙面與非晶面的沉積模擬 ... 20  3-3-1 典型的粗糙面薄膜生長情形 ... 20  3-3-2 不同沉積速率在粗糙面上薄膜生長情形 ... 21  3-3-3 不同沉積速率在非晶面上薄膜生長情形 ... 22  3-4 斜向入射平滑基板表面的薄膜生長 ... 23  第四章 結論 ... 26  參考文獻 ... 27 

圖目錄

圖 2- 1 原子沉積捕捉長度與可能沉積位置 ... 8 圖 2- 2 原子擴散示意圖 ... 11 圖 2- 3 沉積角度和柱狀傾斜角度關係示意圖 ... 12 圖 2- 4 原子表面擴散示意圖 ... 13 圖 2- 5 氣壓與溫度對薄膜長成之模型 ... 14 圖 3- 1 典型薄膜長成過程 ... 16 圖 3- 2 固定沉積速率情況下，改變基板溫度時薄膜長成情形 ... 17 圖 3- 3 固定基板溫度時，不同的沉積速率所相對應的薄膜長成情形 ... 18 圖 3- 4 不同的基板溫度與沉積速率下，擴散原子數與堆積密度曲線圖 ... 20 圖 3- 5 粗糙表面的薄膜長成情形 ... 21 圖 3- 6 固定溫度下，不同沉積速率在粗糙基板上的薄膜長成情形 ... 22 圖 3- 7 固定溫度下，不同沉積速率在非晶基板上的薄膜長成情形 ... 23 圖 3- 8 不同入射角度，在基板溫度 400 K 時，薄膜沉積情形 ... 24 圖 3- 9 不同入射角度，在基板溫度 850 K 時，薄膜沉積情形 ... 25

表目錄

第一章 緒論

1-1 研究動機

近年來薄膜技術蓬勃發展，應用上更是相當廣泛，而薄膜的製成 技術主要有物理氣相沉積(PVD)、化學氣相沉積(CVD)與分子束磊晶法 (MBE)，在微小結構上的研究顯得各為重要。因此，電腦模型來模擬 薄膜生長的情況更是吸引了許多研究者的注意。電腦模擬可以代替理 論方程式的解析結果，也使其他人可以更容易的瞭解薄膜的生長機 制。而由於部分的參數研究在實際實驗上是相當困難的，故利用電腦 模型來模擬各種參數下，薄膜長成情形是有必要的[1-9]。

1-2 研究目的

通常原子模型都是用來模擬 2D 薄膜微結構與其形態的。部分的 3D 原子沉積模型可以模擬各種不同的部分固體成分薄膜[9]。但是， 這些數據都是相當不容易得到的，且模型內的架構調整部分都是經過 人為的。而本文中，利用結構區域模型(SZM)中所有的區域進行薄膜 沉積成長的模擬，好處是，只需要透過原子沉積的幾何狀況，就能利 用簡單的模型來模擬其鬆弛與遷移現象，不需通過複雜的電腦模型運 算模擬，故本研究所著重的是利用簡單的電腦模型來進行結構區域模 型的模擬。

1-3 研究方法

本文利用 C++軟體來進行電腦模型的模擬分析。首先，必須先設 定好欲沉積原子的基板模型，探討的基板模型包含光滑、粗糙與非晶 表面。第二步，計算原子捕捉長度與原子適合的沉積區域。第三步， 先隨機建立生長位置後，再重覆第二步的動作計算其捕捉長度。第四 步，尋找適合捕捉長度的聚集點並且開始進行擴散模擬程序，最後結 束模擬。而本文中探討對薄膜生長的影響參數，包含了基板溫度、沉 積速率、表面粗糙度、入射角度、自我遮蔽效應與表面擴散，其中粗 糙度方面也進行了非晶態基板的研究。

第二章 基本理論

2-1 電腦模型理論探討

Muller[1,2]與 Dirks 和 Leamy[10]利用較低的原子遷移率改進 Henderson 等人[3]的對薄膜生長的電腦模型模擬，是以 2D 的方法進 行模擬。此模擬方式是假設一原子進行直線運動，並以α的角度入射 到薄膜基板。並且在入射原子撞擊基板的瞬間會產生鬆弛現象，會沉 積在最鄰近的孔隙內，且此孔隙是由至少兩個原子所組成的，會產生 六方晶體的 2D 模型。 本文所使用的 2D 模型，可以用來表示 3D 晶格結構中的一個面向。 而原子入射與沉積的方向如圖 1-1 所示，共有 1-5 個位置。

圖 2- 1 原子沉積捕捉長度與可能沉積位置 (a) 晶格上兩個原子間的捕捉長度。P1-P5 為不同晶格點的鬆弛可能性(即點 1-5)。(b) 垂直氣相沉積的捕捉長度與可能沉積位置。(c) 斜向氣相沉積的捕捉 長度與可能沉積位置。 為了證實本文所假設的鬆弛理論模型是可行的，如圖 1-1 所示， 假設有一個 45 度的沉積線。假如初始的沉積位置在沉積線的上方， 則鬆弛現象會發生在沉積線上方的某個位置點，如果初始的沉積是在 沉積線的下方，那麼鬆弛則會發生在線下方的某一點。而圖 1-1 所見

的黃點，為平衡點，共有 1-5 個位置，而這五個點也分別代表著個別 的捕捉長度。 應用在本文模型的擴散過程主要是應用文獻上提出的隨機氣相模 型[1]。文獻所提出的是，當已沉積的原子並沒有被後沉積的原子所 覆 蓋 時 ， 且 擁 有 足 夠 的 熱 能 可 以 克 服 位 能 障 (local potential barrier)時，那麼此原子則會產生隨機跳躍的情形。 在文中的模擬模型中考慮了沉積速率的影響，因此可以根據下(1) 式，定義出兩個欲沉積蒸氣原子間的特性。 m h N = τ (1) τ 其中N表示為原子在理想狀況下，基板溫度為T_S，兩個新沉積原子的 時間間隔為Δt的基板表面下的平均跳躍數。上式中的τ_m為沉積一層原 子層所需的沉積時間，並可定義如下(2)式。 d m a = (2) r τ 其中ad表示原子與原子間到基板的垂直平均距離，r為沉積速率。τh是 在基本溫度為TS下的平均跳躍時間，在晶格震動頻率為ν 時，τh可表 示為(3)式。 h S 1 Q = exp( ) (3) KT τ ν Q 亦 代 表 表 面 活 化 能 ，ν 的 階 層 為10 s14 -1 ， 而 K 為 波 茲 曼 常 數 (Boltzmann constant)。

透過波茲曼的統計，原子能會大於隨機熱能(E)的可能性為[11]。 S -E P( > E) = 1 - exp( ) (4) KT ε 因此，可得到隨機熱能(E)為。 N S E = - KT ln(1 - P ) 0 < P < 1 (5) 其中P為均勻隨機分配數，其值介於(0,1)，並且可以應用在 Monte Carlo 的抑制技術上[12,13]。 根據 Muller[1]所提出的位能障公式可以表示為(6)式。 j i ij j i Q N < N B = (6) Q + (N - N ) otherwise ⎧ ⎨ _Φ ⎩ 其中Φ為單一能鍵，Q為表面擴散的活化能，N_i為原子擴散前相鄰此 原子的原子個數，Nj為擴散後相鄰此擴散原子的原子個數(詳見圖

2-2，A 為未擴散前原子，相鄰原子種數 3；A＇與 A＂為擴散後原子， 其相鄰原子分別為 2 與 4 個)。而參數Q與溫度以及金屬熔點溫度有 關，而實驗結果則是參照文獻上 Neumann 和 Hirschwald 所研究的成 果(只在T < 0.5 Ts m有效)[1,14]，亦可表示為下式。 S m m 20T Q = 5 + KT (7) 3T ⎛ ⎞ ⎜ ⎟ ⎝ ⎠ 將熱能與活化能障進行比較，就可以對原子遷移的可能性進行研究探 討。假如原子有足夠的能量，可以用最低的能量進行遷移。而原子擴 散長度可以透過下(7)式實現[15]。

1 m 2 d h 1 x = a ( ) (8) 2 τ τ 斜向蒸鍍的模擬也可以從圖 1(c)中知道，這也會改變其捕捉長度以 及增加自我遮蔽效應的影響，因此薄膜會變為斜向沉積。 圖 2- 2 原子擴散示意圖 在接下來的部分，會在本文中陸續介紹影響鍍薄參數的名詞及其 原理解釋。

2-2 自我遮蔽效應(self-shadowing effect)[16]

薄膜製成技術可分為正向沈積與斜向沈積技術，經正向沈積的製 程技術可獲得均向性光學薄膜，在製鍍時，基板表面與蒸鍍源方向的 沈積角α為0，其中沈積角α 定義是蒸鍍材料入射到基板方向與基板法 線之夾角，另一種薄膜製程技術為斜向沈積技術[17]，斜向沈積技術 可獲得非均向性光學薄膜，圖2-3 所示，當有個入射角度α時，會因 為自我遮蔽效應(self-shadowing effect)而使薄膜的長成斜向的柱 狀結構，而此柱狀結構與基板法線的夾角為β，為薄膜成長的斜角， 而透過不同的入射沉積角度，也可以得到不同的生長柱狀結構，也為

本文所要探討的主題之一。 圖 2- 3 沉積角度和柱狀傾斜角度關係示意圖

2-3 表面擴散[19]

表面擴散是原子、分子以及固態原子團常見的運動過程。此過程 通常都被視為是粒子在表面間相鄰吸附原子間的跳躍現象，如圖 2-4。正如塊狀擴散過程，通常會隨著溫度的增加而提升擴散速率。

且跳躍過程已經不僅僅只有相鄰最近兩原子間的跳躍，也包含了與次 鄰近原子之間的跳躍。表面擴散速率與其機制都會受到眾多因素的影 響，包含了基板表面顆粒鍵結強度、表面晶格的位置、基板表面與化 學能梯度間的吸引力以及排斥力。

圖 2- 4 原子表面擴散示意圖

2-4 結構區域模型(Structure Zone Model)

結構區域模型(Structure Zone Model，SZM)如圖 2-5 所示。此模 型為 Thornton 於 1974 年發表的濺鍍膜的結構模型[20]，此模型不僅 適用於濺鍍亦適用於熱蒸鍍。可以從圖 2-5 中得知，X 軸為基板溫度 對上蒸鍍材質熔點的比值，Y 軸為氬氣之氣壓，由圖可知當基板溫度 與蒸鍍物熔點溫度比值越來越高時，結構會慢慢從鬆散的多孔錐形晶 體結構、稠密的纖維狀顆粒結構、柱狀晶體，變為最緻密的再結晶晶 粒結構。而它們分別代表了區域 I(ZONE I)、過渡帶(ZONE T)、區域

II(ZONE II)與區域三(ZONE III)。由圖可以區域 I 的比值約為 0 至 0.1，過渡區為 0.1 至 0.32 而區域 II 和 III 分別為 0.32 至 0.5 與 0.5 至 1.0。 仔細觀察也可以發現，在同樣的基板溫度與蒸鍍物熔點溫度比例 下，氬氣氣壓越高時結構會越鬆散，這個原因是因為，當氬氣氣壓越 高時，薄膜表面越容易包覆氣體分子，因此其結構會越粗且鬆散，隨 著溫度升高才能將薄膜內的氣體排除使結構變得緻密。 圖 2- 5 氣壓與溫度對薄膜長成之模型 而 Ritter[21]文獻中，也有將會影響鍍膜膜質的參數列出如表 2-1 所示。表中的輝光效應為用來清潔基板之用。其中○表示可能有 關係、◎表示有關係、●表示可能很有關係、空白為沒關係者。

表 2- 1 鍍膜參數對膜質的影響 基板 材料 基板 清潔 起始 材料 輝光 效應 蒸鍍 方法 蒸鍍 速率 真空 度 蒸發 角度 基板 溫度 折射率 ◎ ◎ ● ● ● ● 穿透率 ◎ ◎ ◎ ○ ○ ○ 散射 ● ◎ ○ ○ ◎ ○ ● ◎ ● 物理厚度 ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ ● 應力 ● ○ ● ◎ ◎ ◎ ◎ 附著性 ◎ ● ● ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ 硬度 ◎ ◎ ◎ ● ◎ ● 溫度穩定性 ◎ ◎ ◎ ● 不溶解度 ○ ◎ ◎ ◎ ◎ ● ◎ ● 雷射幅射 承受度 ○ ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ 結構缺陷 ● ◎ ◎ ◎ ● ◎ ○ ◎

第三章 結果與討論

3-1 典型的薄膜長成結果

本文所用的模型設定，寬度為 106 個原子寬，模擬中所有的沉積 原子數為 1250 個。有三分之一的原子數沉積在平坦的基板上，然後 也會模擬粗糙面與非晶面基板。而為了模擬一個無限制的系統，必須 套用週期性的邊界條件。

3D 模型在隧道掃描式顯微鏡(scanning tunneling microscope， STM) 影 像 中 ， 薄 膜 實 際 在 不 同 生 長 條 件 下 的 初 始 階 段 長 成 [10,23-29] ， 在 本 文 的 2D 模 型 中 可 能 只 有 在 基 板 溫 度 高 ( 即 s T > 750 K )的情況下會發生。而我們模擬的典型薄膜長成條件為 s T = 800 K與0.1 ML s-1如圖 3-1 所示，而每層原子數為 100，而此薄膜 長成過程中在文獻中的模型在低溫度與低擴散下也可能發生。

3-2 垂直入射光滑基板的沉積模擬

本文中所套用的原子為鎳(Ni)原子，熔點T = 1726 K_m ，鍵結能 = - 0.74 eV Φ ，一開始的實驗是將基板溫度固定為T = 600 Ks ，沉積速率 由 -1 R = 0.001 ML s 上升至R = 100 ML s-1，發現沉積現象並沒有明顯的變 化。因此，在接下來的部分，會分別針對不同的沉積速率以及基板溫 度的改變對於薄膜長成的影響與其結果進行探討。

3-2-1 沉積速率固定時，改變基板溫度

首先，先固定沉積速率為R = 0.001 ML s-1的情況下，針對不同的基 板 溫 度 進 行 模 擬 ， 而 本 模 擬 所 使 用 的 基 板 溫 度 分 為T = 600 Ks 與 s T = 750 K。如圖 3-2 所示，白色圓球代表擴散原子；而灰色圓球代表 非擴散原子。 我們可以明顯的觀察到，當沉積溫度為T = 600 Ks 時，其結構較為 鬆散，孔隙較大，如圖 3-2(a)；而T = 750 Ks 時的情況下，其結構較 為緻密，孔隙也較小，如圖 3-2(b)，這符合結構區域模型的敘述。 圖 3- 2 固定沉積速率情況下，改變基板溫度時薄膜長成情形 (a) T = 600 K (b) _s T = 750 K _s

3-2-2 基板溫度固定時，改變沉積速率

接下來，將基板溫度升至 850 K，如圖 3-3 所示，圖 3-3(a)至圖 3-3(f)表示沉積速率由慢到快排列，可以很明顯的觀察到隨著沉積速 率的增加，被覆蓋的原子數也相對的增加，其中，白圓球代表擴散原 子；而黑圓球代表被覆蓋的原子。 圖 3- 3 固定基板溫度時，不同的沉積速率所相對應的薄膜長成情形 (a) R = 0.001 ML s (b) -1 R = 0.01 ML s (c) -1 R = 0.1 ML s (d) -1 R = 1 ML s -1 (e) R = 10 ML s (f) -1 R = 100 ML s -1

接下來，我們將上述模擬結果繪如圖 5，圖 5(a)為在不同的基板 溫度下，不同的沉積速率所相對應的擴散原子數的曲線圖；而圖 5(b) 為在不同的基板溫度下，沉積速率所對應的堆積密度曲(Packing density)線圖。圖 5(a)所示，擴散原子數會隨著沉積速率的增加而 減少，這是因為當沉積速率增加時，被覆蓋的原子數會增加，所以擴 散原子數就相對的減少；也可以看到即便在基板溫度高的情況下，其 能擴散的原子數也是相當稀少的(沉積速率由○至▲增加)。而圖 5(b) 以看見，不論在小或大的沉積速率下，堆積密度都會在基板溫度約 550 K 時急遽增加，這是因為當基板溫度為 550 K 時，基板溫度與鎳 的熔點比值約為 0.32，剛好通過過渡帶，而正準備進入區域 II，為 晶格結構，所以堆積密度會急遽增加(沉積速率由○至△增加)；而當 溫度約為 900 K 時，基板與鎳熔點的溫度比例約為 0.52 時會開始再 結晶現象，所以其堆積密度在不同沉積速率下並沒有太大的差異，而 這 550 K 與 900 K 這兩個點的結果與結構區域模型所預測的結果相符 合[22-25]。

圖 3- 4 不同的基板溫度與沉積速率下，擴散原子數與堆積密度曲線圖 (a) 應變量為擴散原子數，其沉積速率由○至▲增加 (b) 應變量為堆積密度，其沉積速率由○至△增加

3-3 垂直入射粗糙面與非晶面的沉積模擬

3-3-1 典型的粗糙面薄膜生長情形

本文中在粗糙面上的薄膜生長條件為，基板溫度 400 K，沉積速 率為 -1 R = 0.1 ML s ，其中 400 K 時， s m T = 0.23 T ，其結果如圖 3-5 所示。 同樣的在這樣的條件下，將沉積速率由 -1 R = 0.1 ML s 升至R = 100 ML s-1 並沒有很明顯的改變。而由於粗糙面本身所造成的自我遮蔽效應，可

以從圖中得知，最大的柱狀結構會出現在粗糙面的最突起處。 圖 3- 5 粗糙表面的薄膜長成情形

3-3-2 不同沉積速率在粗糙面上薄膜生長情形

此處，將基板溫度設為 850 K，並且進行不同沉積速率的薄膜長 成模擬。在較低沉積速率的情形下，由於擴散原子增加且被覆蓋的原 子數減少，因此預期會出現柱狀晶格結構(即區域 III)。但是，在較 低得沉積速率時，粗糙面最突起處，其薄膜比較平滑區沉積來得多， 這個原因是因為粗糙面基板本身的自我遮蔽效應所致。

圖 3- 6 固定溫度下，不同沉積速率在粗糙基板上的薄膜長成情形 (a) -1 R = 0.001 ML s (b) -1 R = 0.01 ML s (c) -1 R = 0.1 ML s (d) -1 R = 1 ML s (e) -1 R = 10 ML s (f) -1 R = 100 ML s

3-3-3 不同沉積速率在非晶面上薄膜生長情形

為了更進一步的研究探討，將基板從粗糙面改為非晶面進行模擬 研究，從模擬結果上可知，非晶結構比起結晶結構來說，對於薄膜的 長成影響更甚。由於晶粒與晶粒間並沒有恰當的邊界，換句話說，由 於基板表面凹凸面增加的情況下，即使基板溫度在 850 K 的情況下， 仍會引起非常高的擴散現象，且由於這些邊界相當的穩定，所以更難 加以填滿。而從圖上可知，由於基板的因素，薄膜沉積的結構非常像 是區域 I 的錐狀結構。

圖 3- 7 固定溫度下，不同沉積速率在非晶基板上的薄膜長成情形 (a) -1 R = 0.001 ML s (b) -1 R = 0.01 ML s (c) -1 R = 0.1 ML s (d) -1 R = 1 ML s (e) -1 R = 10 ML s (f) -1 R = 100 ML s

3-4 斜向入射平滑基板表面的薄膜生長

斜向入射於 1959 年被發現[26]，因此有眾多文獻都在探討斜向入 射的議題[27-29]。原生的特殊斜向結構會與自身的遮蔽效應有關， 而此遮蔽效應也會影響薄膜的長成。由於遮蔽效應生長的薄膜是為一

束斜向柱狀結構，並且垂直對準入射方向成長。傾角的柱狀結構必須 介於薄膜與入射方向的正交向。且亦由非常多的模型，用於討論斜向 蒸鍍上[10,30-33]。而在斜向沉積上，表面擴散扮演一個非常中要的 角色，由其是在隨機與有方向性的表面擴散差異上。 圖 3-8 與圖 3-9 分別模擬了入射角度為 15°、30°與 45°在基板溫 度為 400 K 與 850 K 情形下的薄膜生長情況，而沉積速率則固定在 -1 R = 1 ML s 。然後我們根據切線準則(tangent rule)可以得知，薄膜 的傾角與入射角度的關係式如(9)式。 1 tan( ) = tan( ) (9) 2 β α 圖 3- 8 不同入射角度，在基板溫度 400 K 時，薄膜沉積情形

第四章 結論

成功的發表了 2D 的原子彈道沉積模型。其中探討的影響薄膜參數 包含了基板溫度、沉積速率、入射角度、自我遮蔽效應、平坦基板、 粗糙基板與非晶基板等等的因素，而結果來講，與文獻中的結構區域 模型相當吻合，也可以獲得 Srolovitz[34]等人所提出的理論結果。 即使模擬結果在較低的基板溫度上(區域 I)，是屬於樹狀結構以及有 著非常低的擴散，但是在基板溫度較高時，模擬結果會完全與結構區 域模型吻合。 而如果將我們的模擬結果與 Muller 利用 Henderson 的原子鬆弛模 型進行比較時，Muller 的模擬結果，在基本溫度較低時(區域 I)，比 起本文的模擬有著更高的擴散率。因此，本文在模型的修正上可能要 進行微調才有辦法完全符合結構區域模型(SZM)的結果。 一般來講，本文的簡易模型可以預測幾乎所有的結構區域結果， 且也與文獻的相吻合。而本模型的好處是，其假設法相當的簡易，且 也相當吻合實際的薄膜生長情形，且可以減少運算所需的時間，這是 本研究最大的好處。

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